DIFFUSION MAGNÉTIQUE CRITIQUE DE PHONONS

(1)

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DIFFUSION MAGNÉTIQUE CRITIQUE DE

PHONONS

M. Papoular

To cite this version:

(2)

J O U R N A L D E P H Y S I Q U E Colloque C I , Supplément au no 2, Tome 28, Février 1967, page C 1-140

DIFFUSION

MAGNÉTIQUE

CRITIQUE

DE PHONONS

*

par M. PAPOULAR

Laboratoire de Physique des Solides, associé au C . N. R. S. Faculté des Sciences

91 - ORSAY

Résumé. - Les fluctuations et corrélations de spin qui gouvernent la diffusion magnétique critique des phonons, sont reliées, dans une approximation de type (( phase aléatoire », aux fluctua-

tions et corrélations responsables de la diffusion des neutrons. On en déduit les sections efficaces d'absorption directe et de diffusion d'un phonon. La contribution de ces mécanismes aux anomalies critiques de résistivité thermique et d'atténuation acoustique, est évaluée dans les cas ferro- et anti- ferromagnétique.

Abstract. - The magnetic fluctuations and correlations which govern the critical magnetic scattering of phonons, are related, in a random phase-type approximation, to the fluctuations and correlations responsible for neutron scattering. The cross-sections for direct absorption and scattering of a phonon are obtained. The contribution of these mechanisms to the critical anomalies of thermal resistivity and acoustic attenuation, is calculated and discussed for ferro-and anti- ferromagnets.

I. Introduction. - La contribution magnétique à la résistivité thermique ou à l'atténuation acoustique, dans un milieu magnétique, est due à des processus élémentaires de diffusion (et d'absorption) de phonons par des excitations magnétiques collectives. La diffusion magnétique des phonons, comme celle des neutrons, est gouvernée par certaines corrélations, d'espace et de temps, entre composantes de spins. La forme des corrélations qui régissent la diffusion des neutrons est assez bien connue au voisinage des transitions de phase magnétiques [l] : les fluctuations spontanées du paramètre d'ordre à longue distance deviennent très intenses et les corrélations de ces fluctuations voient leur portée, dans l'espace et dans le temps, augmenter considérablement.

Il est possible, dans une approximation de type cc phase aléatoire », de relier à ces corrélations, bili- néaires en variables de spins, les corrélations biqua- dratiques qui déterminent les sections efficaces de diffu- sion et d'absorption de phonons. Le mécanisme d'absorption directe, essentiel dans un antiferromagné- tique, dépend étroitement du degré d'inélasticité de la diffusion, donc de la composante temporelle des corrélations de spins.

II. Sections efficaces.

-

Le couplage magnéto-

élastique ou spin-phonon s'écrit symboliquement en fonction des déformations :

= AI of1' ei

+

A2

2

o ! ~ ) e;

.

(II. 1) Le développement est limité au 2e ordre en E. Les interactions

~ m t )

et sont responsables respectivement du processus d'absorption directe (1 phonon) et d u mécanisme de diffusion proprement dite (2 phonons). La sommation porte sur tous les sites magné- tiques du cristal. o(l) et a(') sont des fonctions quadra- tiques des composantes de spins, dans le cas général du spin S > 112.

Dans l'approximation de Born, la probabilité, par unité de temps, d'absorption directe d'tm phonon k s'écrit :

(*) Cet article résume une partie d'une thèse d'Etat présentée

le l e r octobre 1965 à la Faculté des Sciences d'ORSAY.

1

a

>,

1 p

>, ..., sont les différents états stationnaires

(3)

DIFFUSION MAGNÉTIQUE CRITIQUE DE PHONONS C 1 - 141

du système de spins ;

1

a > a pour énergie Ea, et pour probabilité statistique :

-

E e l k ~ T

p , = < a l p l a > =

T, e - * l k ~ T

où p est l'opérateur densité qui décrit le système magné- tique, et X l'hamiltonien de ce système.

n, est le nombre d'occupation des phonons k avant l'interaction et Fia, leur énergie. M étant la masse totale du cristal et Ri le rayon vecteur du site magné- tique i, (11.2) prend la forme :

Tirant parti de l'identité :

et introduisant l'opérateur : ojl)(t), dépendant du temps, d'élément de matrice :

<

a

1

a(il)(t)

1

/j

>

=

<

a

1

ei*t'ti

.y)

e-isf'A

1

j

>

nous obtenons :

N est le nombre de spins par unité de volume et V le volume du cristal. Un raisonnement entièrement parallèle fournit la probabilité de diffusion, par unité de temps, d'un phonon k suivant un phonon k' :

x

C

e-iqR

<

O(~'(R, t) 02(0, 0) > (II. 5) R

&Q = &(CO,

-

ok.) et &q = X(k

-

k') représentent respectivement les transferts d'énergie et d'impulsion, du phonon incident au système magné- tique. Nous vérifions donc, pour les phonons, l'énoncé général :

Dans les limites de l'approximation de Born, la section efficace de diffusion d'une onde incidente par un système désordonné, est proportionnelle à la double transformée de Fourier de la fonction de corrélation,

d'espace et de temps, qui décrit les propriétés statis- tiques du système diffuseur. Les arguments des trans- formations de Fourier sont respectivement et au signe près, le transfert d'impulsion q et le transfert d'énergie

Q.

III. Calcul des corrélations. - Nous traitons le problème en excluant toute contribution orbitale aux moments magnétiques. Cette approximation n'est évidemment pas valable pour la série des terres rares ou pour Fe+' (3 d6). Elle est satisfaisante par contre pour des ions dans un état S (Mn*

'

: 3 d5,6S51,, par exemple), ou dont l'état fondamental est un singulet orbital.

Néanmoins, les opérateurs d'interaction spin-phonon (éq. 11.1) s'expriment généralement sous une forme tensorielle compliquée, difficile à traiter telle quelle dans (11.4) et (11.5).

Or, au voisinage d'une transition magnétique, Tc, on peut admettre que les fluctuations les plus impor- tantes de l'aimantation (ou de l'aimantation des sous- réseaux) sont les fluctuations longitudinales. Cette hypothèse est particulièrement bien vérifiée dans le cas des antiferromagnétiques où l'énergie d'anisotropie joue un rôle essentiel [la]. Nous verrons qu'elle explique une différence remarquable, observée expérimentale- ment, dans l'atténuation des ultrasons, suivant qu'il s'agit d'ondes longitudinales ou transversales.

Le problème est donc largement simplifié, puisque nous pouvons concentrer notre attention sur les corrélations du type :

Si l'on pose

on montre immédiatement que :

(4)

C 1

-

142 M. PAPOULAR dans la diffusion magnétique des neutrons et des pho-

nons. En combinant et inversant les deux équations (III. l), il est aussi facile de voir que :

Remarque : Dans le cas d'un antiferromagnétique, les composantes S, se rapportent à un sous-réseau. (Au voisinage de Tc, les sous-réseaux « vibrent » en opposition de phase.)

Pour accéder aux corrélations et à la diffusion de phonons, il nous faut calculer, à partir de (III.3), les quantités

<

T,(t) T-,(O)

>.

Leur expression se sim- plifie considérablement si nous pouvons admettre que les composantes S,

-

qui physiquement représentent des modes magnétiques collectifs

-

sont statistiquement indépendantes :

Soit, par une nouvelle inversion de Fourier :

< S: ( R , t )

SS

(O, O) >

-

<

S: > =

+ 4

<

S, > 2 [ < ~ z ( ~ , t ) ~ 2 ( ~ , ~ ) >

-

< s ~ > ~ ] . (III. 5 ) On aboutit ainsi à une relation remarquablement simple, qui réduit le calcul des corrélations « de type phonons » à celui des corrélations de « type neutrons D. Cette relation est valable en général et quelle que soit la température, pourvu que les différents modes magnétiques S, soient statistiquement indépendants (approximation de type « phase aléatoire D).

Cette condition est satisfaite en particulier, au voisinage de la transition, si Son peut valablement décrire le système des spins par un potentiel thermodynamique du type de Landau [Il. On obtient alors :

v est le volume occupé par chaque ion magnétique ; b une constante qui intervient dans le potentiel de Landau. a, proportionel à

1

Tc

-

T

1112

dans un modèle de champ moléculaire [2], détermine la portée spatiale des corrélations. Le temps de relaxation z ( T ) est lié aux échanges moyens d'énergie, comme nous allons le voir.

Remarque : Une autre situation physique qui relève de notre traitement, est celle des ondes de spins. Là, les modes collectifs Sq sont, par construction, statisti- quement indépendants. Et l'on peut montrer directement que, par exemple :

<

[S-(R, t)j2 [s'(O, 0)12

>

=

= 2[< S-(R, t ) S+(O, 0) > J 2

.

IV. Traitement des cas ferro- et antiferromagnétique.

- IV. 1 BILAN D'ÉNERGIE.

-

Pour des vecteurs d'onde q faibles (ou peu différents d'un vecteur du réseau réciproque), les modes S, évoluent lentement, par continuité à partir du spin total qui est conservé par des interactions d'échange. On peut décrire cette évolution lente par une équation de diffusion, et ceci se traduit par un facteur de ralentissement « cinéma- tique » [l] : dans I'expression du temps moyen de relaxation des fluctuations de grande longueur d'onde :

(IV. 1) soit, pour les échanges moyens d'énergie :

ti

- 5 2 ~ ( ~ a , ) ~

< 2 J

Z (IV. 2)

Jest l'intégrale d'échange; a, la distance interatomique. Remarque. Il est intéressant de noter que cet effet est particulièrement efficace pour les phonons, surtout s'ils sont de grande longueur d'onde. En effet, si la loi de dispersion est quadratique pour les neutrons, elle est linéaire pour les phonons :

O = uk (IV. 3)

il en résulte que, pour un transfert d'impulsion q fixé, le transfert maximum d'énergie est proportionnel à q. D'autre part on a, typiquement :

(5)

DIFFUSION MAGNÉTIQUE CRITIQUE DE PHONONS C 1

-

143 rieurs aux transferts maxima, autrement dit la diffusion

est d'autant plus élastique, que (qa,) est plus petit devant l'unité. De façon plus concrète, un processus d'absorption directe est d'autant moins probable que la longueur d'onde du phonon incident est plus grande. D'autre part, dans la région de transition, les fluctuations dominantes ont pour vecteurs d'onde cer- tains vecteurs « critiques » q , [l]. Dans ces conditions

de propagation, les fluctuations deviennent intenses parce qu'elles n'affectent pas sensiblement l'énergie libre du système magnétique. On doit alors introduire dans l'expression du temps de relaxation z ( T ) un facteur de ralentissement « thermodynamique )) :

Dans un ferromagnétique, les vecteurs critiques q , coïncident avec les vecteurs du réseau réciproque. Il en résulte que, dans la région de transition, les deux mécanismes coexistent. Ceci nous autorise à consi- dérer la diffusionferromagnétique critique comme quasi élastique et & l'étudier dans l'approximation quasi sta-

tique qui consiste à ne retenir

-

en (II. 5) par exemple

-

que les corrélations spatiales de spin (bien entendu, le temps z'(Tc) dû aux autres causes de relaxation que l'échange

-

interactions dipolaires, spin-réseau, etc.- doit être lui-même bien supérieur à l/w, w étant la fréquence du phonon incident).

En pratique cependant, les interactions d'échange dans les isolants sont presque toujours du type anti- ferromagnétique. Dans ce cas, les vecteurs critiques q , sont les vecteurs de surstructwe magnétique (raies de Bragg magnétiques), pour lesquels les sous-réseaux « vibrent » en opposition de phase : seul joue donc l'effet de ralentissement thermodynamique, et, la diffusion étant inélastique en général, on devra la relier aux corrélations complètes d'espace et de temps. Le cas d'un antiferromagnétique à deux sous- réseaux (spin S >

1/21

se traite exactement comme si, les deux sous-réseaux étant orientés parallèlement, on avait affaire à un seul réseau ferromagnétique - où le ralentissement critique de la relaxation des fluctuations serait cependant d'origine purement thermodynamique. La diffusion vers l'avant

-

c'est-à-dire avec un transfert d'impulsion nul en moyenne

-

ou encore l'absorption directe d'un phonon de faible énergie, sont autorisées. Néanmoins, les phonons thermiques, responsables de la conduction de la chaleur, sont d'énergie &w = k, Tc, bien supérieure aux transferts moyens, et l'on pourra étudier leur diffusion dans I'approximation statique. La contribution correspondante à la résistivité thermique d'un antiferromagné-

tique pourra ainsi se traiter de la même manière que pour un ferromagnétique (voir 9 IV.2). Nous pensons qu'il faut expliquer sur cette base les pics de résistivité thermique observés au point de transition, par exemple par Slack dans M n 0 et Col?,, ou par Béthoux et coll. dans UO, 131.

Remarques : 1) Nos résultats ont été obtenus indé- pendamment de ceux de Kawasaki et de Stern 141. Ces auteurs ont également traité le problème de la conductivité thermique au voisinage d'une transition magnétique, à partir des corrélations de spins. Cepen- dant ils n'ont pas relié les corrélations « de type phonons », aux corrélations connues « de neutrons ». De même que Van Hove [5] avait rattaché les secondes à la susceptibilité, ils ont rattaché les premières à l'anomalie magnétique de chaleur spécifique. Faisant usage d'une équation de diffusion pour les fluctuations critiques de la densité d'énergie magnétique, ils intro- duisent en fait un facteur de ralentissement cinéma- tique, même dans le cas des antiferromagnétiques. 2) Le cas du spin S =

i/z

(qui est celui de CuCI, 2 H,O par exemple), est spécial et il convient de l'exa- miner à part. Dans ce cas, le couplage spin-phonon est linéaire en variables de spin, et les corrélations responsables de la diffusion sont du type

<

S,(R, t) S,(O, O)

>

,

comme pour les neutrons. Il s'ensuit que la diffusion antiferromagnétique critique se fait dans le pro- longement des raies de surstructure et implique des transferts d'impulsion q comparables aux vecteurs de base du réseau réciproque. Pour des phonons de faibles vecteurs d'onde k, tels que k

< q, la condi-

tion correspondante de conservation de l'énergie entraînerait des transferts d'énergie beaucoup trop supérieurs aux transferts moyens, et ces phonons ne subiraient pas de diffusion critique. Une telle diffusion ne pourrait être observée, dans le cas S = 112, que sur des phonons thermiques (à condition encore que Tc ne soit pas très inférieure à la température de Debye). Il y a là une différence importante par rapport au cas ferro- magnétique.

(6)

C 1

-

144 M. PAPOULAR

(IV. 4)

(IV. 5 ) d est la masse spécifique M/V du cristal ; u, la vitesse du son; n, = (eh"fk~T

-

1)-', le nombre de phonons go à l'équilibre thermique.

b et P sont des constantes caractéristiques du potentiel de Landau [6]. (Nous adoptons pour les phonons

le modèle de Debye isotrope.)

B(k) représente le facteur entre accolades dans (IV.4), où l'on moyenne A2(k, k') sur toutes les directions et polarisations de k'. Le dernier terme au second membrede (IV.5) ne figure que dans la phase ordonnée : T

<

Tc.

Remarques : 1) Du fait de l'anisotropie du couplage magnétoélastique, la constante de couplage spin- phonon A, dépend des directions et polarisations de k et k', d'où la notation A2(k, k').

2) La démonstration de (IV.4) est parallèle à celle de la formule (11.5) mais elle est bien plus simple puisque l'on ignore toute dépendance temporelle, et que l'on peut remplacer la fonction 6 de conservation de l'énergie par p(w), la densité spectrale par unité d'angle solide des modes normaux de vibration. Chaque phonon diffusé perd sa relation de phase avec le faisceau incident d'ultrasons. Il est finalement cc thermalisé )) par les processus anharmoniques, et

perdu pour la transmission de l'énergie acoustique. Par suite, le coefficient d'atténuation est donné, en cm-', par o/u. Au voisinage immédiat, inférieur ou supérieur, de Tc, a est très inférieur à k, et (IV.5) devient :

(IV. 6) Ceci traduit la continuité de l'atténuation de part et d'autre de Tc ; mais ce résultat se rapporte à un domaine de température très étroit et il faudrait, pour

l'observer, disposer d'hypersons de plus de 10 000 MHz

et d'un pouvoir de résolution relative en température supérieur à 104. Ce maximum augmenterait avec la fréquence des hypersons proportionnellement à w2.

Par contre, pour a 9 k, on a k T 1

I T = B V Z [ - L b 2 a

- +

(IV. 7)

La dépendance en température de o, dans un modèle de champ moléculaire [2], est représentée sur la figure 1 pour des spins S = 2 et 3.

[s[s+I)]-~

$ , e n

unités arbitraires

FIG. 1. - Atténuation ferromagnétique critique à fréquence fixée.

Pour T

<

Tc, on observe une atténuation intense augmentant lentement avec la température, sauf à l'approche de Tc où elle croît en (Tc

-

T ) - ' 1 2 ; et, pour T

>

Tc, une décroissance brutale en ( T

-

Tc)- Il2.

De part et d'autre de Tc, l'atténuation croît avec w, proportionnellement à w3 (il faut évidemment distinguer cette atténuation magnétique critique, du fond uniforme d'atténuation qui croît lui aussi avec CO).

(7)

DIFFUSION MAGNÉTIQUE CRITIQUE DE PHONONS C 1

-

145

thermique, se présente pour T

=

Tc, comme une forte dépression du libre parcours moyen :

(Notons que, pour les phonons thermiques, cette intégration introduit un élément d'approximation, dans la mesure où elle s'étend à des valeurs de q élevées, comparables aux vecteurs du réseau réciproque : le modèle de Landau utilisé ici ne donne en effet de résul- tats entièrement satisfaisants que dans la limite des grandes longueurs d'onde.) On obtient :

(IV. 9) si n < k, condition qui est généralement satisfaite au voisinage de Tc, puisqu'on considère maintenant essen- tiellement des phonons thermiques :&CO 2 4

k,

T. Dans

la région paramagnétique, nettement au-dessus de Tc, (IV. 8) fournit une expression du libre parcours moyen équivalente à celle que l'on obtient directement en considérant un processus Raman quasi élastique de diffusion paramagnétique [7] :

Revenons enfin à l'atténuation acoustique critique

-

dans un antiferromagnétique. On montre à partir de (11.4) que la contribution au coefficient d'atténua- tion du processus d'absorption directe, s'écrit :

Dans (IV. 1 l), le dernier terme au second membre ne figure que dans la région d'ordre T < Tc. On notera

-

par opposition au cas ferromagnétique (IV. 7)

-

coz

la forme cc relaxationnelle )) en de cette

1

+

( ~ 2 ) ~ expression. Aux basses fréquences (oz -=g l), elle peut encore s'écrire :

avec :

(IV. 12)

Le mécanisme de dzffusion inélastique au voisinage d'une transition antiferromagnétique, donne lieu à des calculs plus compliqués. Mais on peut montrer que le coefficient correspondant d'atténuation

est de plusieurs ordres de grandeurs inférieur à Wabs/u,

pourvu que la condition de basse fréquence )) coz < 1

soit respectée.

Le processus de diffusion à deux phonons est donc entièrement négligeable par rapport au processus d'absorption directe dans le domaine de température et de fréquence où s'exerce celui-ci. (Cette situation est tout à fait comparable à celle qui s'établit aux très basses températures entre les mécanismes Raman et direct de relaxation paramagnétique : le processus direct est beaucoup plus efficace, bien que la relaxation Raman fasse intervenir

-

formellement - tout le spectre des phonons. Ici, la condition de cc basse fréquence )) remplace celle de cc basse température ».)

De ce résultat on peut tirer une conclusion importante :

J

Comme dans un ferromagnétique l'élasticité de la Dans un modèle de champ moléculaire [2] L et 7 diffusion interdit le processus direct, i'atténuation cri- sont donnés par : tique des ultrasons par couplage spin-phonon sera, toutes choses égales (constantes de couplage, fréquence,

v2 k T _S(S

+

_{1 ) .}

L = B - vitesse du son...), beaucoup plus importante dans un

4 n b 2 n y antiferromagnétique ( S

>

112, oz

<

l), que dans un

ii Tc ferromagnétique.

z % - --- _{si T}

<

_Tc

2 J 2(Tc

-

T)'

Il est donc essentiel de tenir compte effectivement

des corrélations temporelles - qui déterminent le

7% Tc

(8)

C l

-

146 M. PAPOULAR et antiferromagnétiques. Tani et Mori [8] évitent l'inté-

gration par rapport au temps des corrélations temporelles, à l'aide d'un développement en « fractions continues » [au] qui ne fait intervenir que des corré- lations statiques. Ils se limitent au premier ordre de ce développement dont la convergence est pourtant pro- blématique [ab].

V. Discussion sur l'exemple de MnF,.

-

Neigh-

bours et ses collaborateurs [9] ont observé, dans MnF, à la température de Néel, un maximum d'atté- nuation pour des ultrasons longitudinaux de quelques dizaines de MHz, se propageant dans la direction [110]. Par contre, aucune anomalie n'a été observée pour des ondes transversales de l'une ou l'autre polarisation, de mêmes fréquences et se propageant dans la même direction [110]. En outre, aucune variation de vitesse de propagation (module d'élasticité) n'a pu être mise en évidence à 2 x près.

Ces résultats illustrent assez bien les arguments développés ici. Aux fréquences étudiées (8 à 65 MHz), et compte tenu de la résolution en température

( 3 OK), la relation (IV. 11) est valable. Les lois

de variation en température et en fréquence que cette relation impose au coefficient d'atténuation, corres- pondent en gros à celles que Son observe expérimen- talement : l'atténuation critique augmente avec la fréquence entre 8 et 43 MHz selon une loi grossière- ment linéaire, mais semble diminuer entre 43 et 65 MHz. Or précisément, dans MnF, où J = 1,76 OK [IO], on peut estimer que, à un dixième de degré du point de Néel, on a : mz

= 1, à une centaine de MHz.

A 25 MHz, c'est la forme (( basse fréquence » (IV. 12)

de l'expression de l'atténuation, qui doit être prise en considération. Sur la figure 2, nous comparons, à 25 MHz, la courbe expérimentale de Neighbours aux

dB a t t é n u o t i o ! ~

magnétique

valeurs théoriques déduites de (IV. 12). (Il faut prendre soin de diminuer cette expression de moitié pour tenir compte du fait que les expérimentateurs ont mesuré une atténuation d'amplitude et non de puissance.) Avec u = 6,6 x IO5 cm/s [Il], l'identification aux résultats expérimentaux à 0,07 OK au-dessous de Tc (6 = impose la valeur A , = 4 x IO-'' erg au couplage spin-phonon. Or les termes D, E qui caractérisent dans l'hamiltonien de spin les effets de champ cristallin et les interactions spin-spin à l'inté- rieur de chaque ion Mnf

+,

sont aussi de l'ordre de 10-l8 erg [12]. Remarquons qu'une expérience de résonance acoustique nucléaire (19F) a été tentée sans succès dans MnF, [13], sur la base d'une théorie due à Silverstein [14]. Cette expérience aurait dû réussir si A , était de l'ordre de 10-16 erg ou plus [13]. On en conclut que dans MnF, les mécanismes de couplage spin-phonon par modulation spatiale des interactions dipolaires ou d'échange, sont singulièrement inefficaces dans les directions perpendiculaires à l'axe c, et pour les grandes longueurs d'onde considérées ici. (La situation est très différente dans M n 0 qui présente une forte magnétostriction d'échange dans les directions [Il 11.)

Le fait qu'aucune atténuation critique des ondes transversales n'ait été observée, confirme la prépon- dérance des fluctuations critiques dans la direction privilégiée des sous-aimantations - ici, L'axe c (voir

9

III).

En effet, si l'on se reporte à l'hamiltonien spin- phonon relatif aux cas de symétrie orthorhombique [15] (symétrie de l'environnement d'un ion M n + + dans MnF,), on reconnaît que seuls les phonons longitudinaux sont couplés à Ia quantité S: :

Le caractère dominant des fluctuations longitudinales a d'autre part été mis en évidence dans MnF, par diffusion de neutrons 11 5a].

L'effet d'un, champ magnétique extérieur sur les corrélations de spins de « type neutrons )) a été étudié

(9)

DIFFUSION MAGNÉTIQUE CRITIQUE DE PHONONS C 1

-

147

dirigé soit dans la direction [OOl], soit dans la direction [ l a ] , ne détermine qu'un léger rétrécissement du pic d'atténuation critique, sans affecter, ni en hauteur ni en position, le maximum de ce pic (Fig. 2).

VI. Conclusion et remarques. - 1) Les considé-

rations développées ici, se rapportant au phénomène général « d'opalescence critique », pourraient être étendues à des transitions non magnétiques, pourvu que le paramètre d'ordre soit couplé aux phonons. Même en l'absence d'intenses fluctuations critiques spontanées, la relaxation des oscillatiorzs forcées du paramètre d'ordre est considérablement ralentie au voisinage d'une transition de phase. Landau et Khalat- nikov ont donné une théorie thermodynamique des anomalies élastiques qui résultent de ce phénomène [16]. Tani et Mori [8] ont remarqué que cette théorie fournit des résultats différents de ceux que l'on obtient à partir des fluctuations critiques spontanées. Il s'agit bien évidemment, par définition, de deux effets distincts. La thtorie de Landau et Khalatnikov permet notamment de rendre compte des anomalies observées à la transition (du le' ordre) de M n 0 1171.

Au-dessous de Tc, la structure en domaines contribue évidemment aux anomalies de I'atténuation acoustique et des constantes d'élasticité (« AE

-

effect »). Cette contribution est aisément séparable de celle des fluctuations intrinsèques du paramètre d'ordre.

2) Les effets de diffusion magnétique critique de phonons sont souvent spectaculaires : pics d'atténua- tion acoustique et de résistivité thermique. Une étude systématique de dépendance en fréquence de l'atté- nuation d'ultrasons permettrait de vérifier la forme des corrélations de spins, et notamment des paramètres de portée, spatiale et temporelle. De même, en modi- fiant la direction ou la polarisation des ultrasons on pourrait expliciter la forme tensorielle du couplage spin-phonon. Ainsi, Neighbours a obtenu dans MnF, des résultats récents [ I l ] indiquant, à fréquence ultra- sonore égale, une atténuation d'un ordre de grandeur plus importante dans la direction [OOl], parallèle à l'axe magnétique c, que dans la direction [110]. (Néanmoins, l'interaction spin-phonon demeure trop faible

-

du fait notamment de I'absence de moment orbital

-

pour déterminer une anomalie sensible de résistivité thermique [3].)

Note ajoutée sur épreuves.

-

Dans un article à paraître,

H. S. Bennett et E. Pytte étudient l'atténuation d'ultrasons dans un ferromagnétique au-dessus de Tc. Ils écrivent [conime Tani

et Mori [SI] un couplage spin-réseau linéaire par rapport aux déformations. Ils ne considèrent donc que le processus d'absorption diiecte, à un phonon, qui implique expressément, comme nous l'avons vu, les corrélations temporelles des variables de spins. Nous avons montré que, dans un ferromagnétique au voisinage de T,

(

----

yc

Tc

'

_( 10 - 2 , I'eficacité de ce mécanisme

-

)

devient négligeable du fait de l'élasticité de la diffusion. Cet intervalle de températures est d'ailleurs exclu par Bennett et

Pytte dans leur théorie, car ils se servent d'une approximation de découplage dont ils montrent qu'elle n'est pas valable dans ce domaine.

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[7] SEIDEN (J.), C. R. Acad. Sc., 1962, 255, 1721 ; PAPOU- LAR (M.) et SEIDEN (J.), C. R. Acad. Sc., 1963, 256, 5312.

[8] TANI (K.) et MORI (H.), Phys. Lett., 1966, 19, 627. [Sa] MORI (H.), Prog. Theor. Phys., 1965, 34, 399. [Sb] KAWASAKI (K.), Phys. Rev., 1966, 145 (l), 224.

[9] NEIGHBOURS (J. R.), OLIVER (R. W.) et STILLWELL (C. H.), Phys. Rev., Lett., 1963, 11, 125.

[IO] Low (G. G.), OKAZAKI (A.), STEVENSON (R. W.) et TURBERF~ELD (K. C.), J . Appl. Physics, 1964, 35, 998.

[ I l ] NEIGHBOURS (J. R.), Communication privée.

[12] TINKHAM (M.), Proc. Roy. Soc., 1956, 236 A, 535. [13] PINCUS (P.), Communication privée.

[14] SILVERSTEIN (S. D.), Phys. Rev., 1963, 132, 997. [15] KOLOSKOVA (N. G.), Sov. Phys. Sol., St., 1963, 5, 40. [15a] TURBERFIELD (K. C.), OKAZAKI (A.) et STEVENSON

(R. W. H.), Proc. Phys. Soc., 1965, 85, 743. [16] LANDAU (L. D.) et KHALATNIKOV (1. M.), DoJcI. Akad.

Nuuk. SSSR, 1954, 96, 469. Dans la discussion de tels effets [8], il convient de distinguer soigneu- sement ce phénomène de celui des fluctuations critiques spontanées.