Étude de UAs2 par diffraction de neutrons

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Submitted on 1 Jan 1965

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Étude de UAs2 par diffraction de neutrons

A. Olès

To cite this version:

A. Olès. Étude de UAs2 par diffraction de neutrons. Journal de Physique, 1965, 26 (10), pp.561-564.

�10.1051/jphys:019650026010056100�. �jpa-00206031�

ÉTUDE ^DE UAs2 ^PAR DIFFRACTION DE NEUTRONS Par A. OLÈS,

Service de Physique ^{du Solide et} de Résonance Magnétique,

Centre d’Études Nucléaires de Saclay.

Résumé. 2014 Une étude par diffraction de neutrons du composé quadratique ^{UAs2 a permis de} préciser la structure cristalline et d’établir la structure magnétique ^en dessous du point ^{de Néel :}

elle est constituée par ^un empilements de feuillets ferromagnétiques ^{normaux à l’axe c avec la} succession + + - - . ^{Le moment} magnétique ^{des atomes d’uranium est} parallèle ^{à l’axe c et}

vaut (1,61 ± 0,11) 03BCB. La variation du facteur de forme magnétique ^{avec sino 03B8} /03BB ^a pu être déter- minée.

Abstract. 2014 A neutron diffraction study ^{of the} tetragonal compound UAs2 gives ^an improved crystal structure and establishes ^the magnetic ^{structure below the Néel} point. ^{The latter} consists ^{of a} piling up of ferromagnetic sheets of uranium along the ^c axis in the ^order + + - -.

The magnetic ^moments of uranium are parallel ^{to the c} axis ; their magnitude ^{is found to be}

03BC

(1.61 ^± 0.11) 03BCB. The variation of the magnetic ^form factor ^{as a} function ^of sin 03B8/03BB ^has

also been obtained.

Introduction.

^Les propri6t6s magn6tiques ^de UAs2 ^{ont 6t6 6tudi6es} par W. Trzebiatowski ^et al. [1]. Ð’après ^cet auteur, UAS2 ^{est un antiferro-} magnetique ^{dont la} temperature ^{de Neel est 283 0 K.}

C’est un échap.tillon prepare ^{dans son} laboratoire que nous avons utilis6 pour nos mesures par dif- fraction de neutrons.

Etude structurale.

D’apr6s ^{A. Iandelli} [2], UAs2 ^est quadratique (a ⁼ 3,954 A, ^c

8,116 Á)

et appartient ^au groupe spatial DIh8 ^{La maille} comprend :

FIQ. 1.

a) ^{Structure de} UAS2.

b) ^{Les deux} structures magnétiques possibles.

et les mesures aux rayons ^{X donnent}

$

0,365 y

0,280.

La figure ^1a represente ^{la structure de} UAs2.

Le parametrp y ^est probablement ^{mieux connu} que

le param6tre x, l’uranium diffusant les rayons X environ 3 fois plus que l’arsenic. Pour les neutrons,

par contre, ^les amplitudes ^{de diffusion 6tant} 0,85 ^{X 10-12 cm} pour l’uranium ^et 0,63 ^{X 10-12 cm}

pour l’ arsenic, ^on peut esp6rer obtenir des rensei- TABLEAU ^I

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019650026010056100

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FIG. 2.

Spectre de diffraction de neutrons a la temperature ^ambiante.

gnements plus precis ^{sur la} position ^{des atomes}

d’arsenic a partir ^d’un spectre ^{realise a une} temp6-

rature sup6rieure ^{a la} temperature ^{de N6el.}

La figure ^{2 montre le} spectre de diffraction de neutrons obtenu a la temperature ordinaire. Par

comparaison ^{avec un} etalon de nickel on peut

obtenir les intensites des raies en valeurs absolues et un raffinement par moindres carr6s donne les valeurs :

Le tableau I permet de comparer les intensites observ6es et calcul6es a partir des valeurs précé-

dentes. Le facteur

Structure magndtique.

^{A basse} temperature,

de nouvelles raies apparaissent ^{dans le} spectre ^de diffraction de neutrons. La figure ³ represente ^une partie ^des spectres ^{obtenus a} 4,2 ^{OK d’une} part,

et a la temperature ambiante d’autre part, ^toutes

choses 6gales par ailleurs. Les raies supplémentaires qu’on ^voit apparaitre ^au voisinage ^des angles ^de

diffraction : 17°; 20150, 26,5° ^{et 360 ne} peuvent ^6tre

indexees dans la maille chimique. Elles s’indexent ais6ment _par contre dans la maille obtenue en

doublant simplement ^{l’axe c de ]a maille} chimique (101,103,105 2013 113,203).

Avec une telle maille ^« magnetique », le seul modele possible ^{consiste en une} succession de feuil- lets d’atomes d’uranium perpendiculaires ^{a 1’axe c,}

les moments magn6tiques ^{des atomes} d’un feuillet 6tant tous paraHèles. ^{On a} v6rifi6 d’autre part qu’a 4,2 oK les raies 001, 002, 003 de la maille

magnetique ^restent nulles, ^ce qui impose que les moments soient parall6les ^{a 1’axe c. II ne reste}

alors que deux solutions possibles qui ^sont repre-

sentees sur la figure ^{1 b.}

Les intensites des raies magn6tiques dependent

alors de trois facteurs : le type de solution adopt6,

le moment magnetique ^{p. des atomes d’uranium et}

leur facteur de forme magnetique f, ^{ces deux der-}

niers facteurs n’intervenant _que par leur pro- duit (L/. Pour chacun des deux types ^{de solution}

on peut donc, ^a partir des intensites magn6tiques observ6es, determiner la valeur du produit ,f pour les quatre ^{valeurs de sin} 6/X correspondant ^aux quatre ^{raies de} surstructure nettement s6par6es ^des

raies nuel6aires. A priori, le facteur de forme

magnetique de l’uranium est inconnu, ^{mais la}

courbe (l.f (sin 8/X) doit etre continue sans irr6gu-

FIG. 3.

Spectres ^{obtenus a} 4,2 oK et 297 OK.

FIG. 4.

Facteur de forme magnetique

de l’uraniumlidans UAsg.

tement la solution de type ^{I I} (fig. I b).

La forme de la courbe yf (sin 6/X) sugg6r6e ^par

les quatre points exp6rimentaux ^{a notre} dispo-

sition est manifestement du meme type que celle des elements du groupe du fer. On peut ^donc raisonnablement, ^{au moins} jusqu’à la valeur de sin O/X correspondant ^{a la raie} magnetique ^la plus

lointaine (203), prendre ^{une loi du} type f (k) ^{= e-ak’}

(k

^{47c sin} 6/X) [3].

Un ajustement ^{par moindres carr6s} permet ^alors

d’obtenir :

1) ^{La valeur du moment} magnetique ^{des atomes}

d’uranium :

2) La variation du facteur de forme magn6- tique l(k). ^La figure 4 donne le résultat. La courbe

en traits pleins ^a pour equation l(k) ⁼ e-0-03817c’.

Le tableau II compare les intensites magné- tiques ^{observ6es et calcul6es.}

TABLEAU II

COMPARAISON DES.I ql > F2Magn. ^{OBSERVAS ET CALCULES}

Les raies encadr6es sont distinctes des raies nucleaires.

Diseussion.

1) ^La position ^{des atomes d’ura-}

nium et d’arsenic dans la maille a pu etre précisée.

Les 6carts par rapport ^{aux valeurs} pr6c6demment

obtenues aux rayons X sont, ^{comme on} pouvait s’y attendre, ^nettement plus forts pour 1’arsenic que pour l’uranium.

2) ^{La structure} magnetique ordonn6e de UAs2 peut ^etre considérée comme un empilement ^de

feuillets f erromagnetiques ^{normaux a 1’ axe c avec}

la succession + + - -, les 6carts entre feuillets successifs 6tant plus ^{faibles entre feuillets de} signes opposes (3,53 A) qu’entre feuillets de memes signes (4,59 A). ^{II est} difficile d’avancer une hypothèse

valable sur la nature des forces d’6change qui

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couplent ^{les moments} magn6tiques ^{des atomes.}

UOS [4] poss6de ^{une structure} magnetique ^ana- logue, ^bien que ^sa maille soit différente de celle de VAse-

3) ^On trouve, ^{dans la} littérature, peu d’infor- mations ^{sur le} facteur de forme magnétique ^de

l’uranium. Parmi ^les composés ^etudies par diffrac- tion de neutrons CoU04 [5], UFe2 [6], U30,8 [7]

ne donnent pa4 de structure magnetique ^ordonnée

ou l’on ait _pu d6celer un moment magnetique pour l’uranium. UO, [8] ^{et UOS} [4] ^sont des antiferro-

magn6tiques ^{a basse} temperature, ^{mais les auteurs}

ne donnent ^aucun résu]tat quantitatif ^concernant

le facteur de forme magnetique ^{de l’uranium} f.

Dans UOTe [9], f d6crolt, quand sine/ "’. augmente, plus rapidement que dans le ^cas de UAS2. Toutefois,

dans les limites de la precision, ^{nos resultats sont}

en bon accord avec ceux obtenus dans Ie cas de

UH3 [10]. Ceci s’accorde avec le fait _que dans UH3

les liaisons peuvent ^{etre de} type métallique ^ce qu’elles ^{ne sont} probablement pas dans UOTe.

Enfin la lente décroissance de f ^{avec sino} / a sugg6re que les electrons responsables ^du magn6-

tisme de l’uranium dans UAs2 pourraient ^{6tre des}

electrons 5 f .

Remerciements.

Nous voulons remercier M. le Professeur W. Trzebiatowski de nous avoir suggere

ce probl6me. Que ^{M. A.} Herpin, ^{Chef du Service}

de Physique ^{du Solide et} de Resonance Magn6- tique (1), ^trouve ici 1’expression ^{de notre reconnais-}

sance pour 1’accueil bienveillant qu’il ^{nous a}

reserve dans son service.

Nous remercions, ^tout particulièrement, ^{M. P.}

Mériel pour les discussions fructueuses que ^nous

avons eues au cours de ce travail, ainsi que M. R. Troc qui ^{a bien voulu} pr6parer l’échantillon.

(1) ^{Ce travail a ete} subventionné par le Commissariat

à l’Énergie Atomique.

Manuscrit regu le ¹⁸ juin ^1965.

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