Structure cristalline et magnétique du composé TmRh2Si2

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Submitted on 1 Jan 1986

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Structure cristalline et magnétique du composé TmRh2Si2

J.K. Yakinthos

To cite this version:

J.K. Yakinthos. Structure cristalline et magnétique du composé TmRh2Si2. Journal de Physique, 1986, 47 (4), pp.673-676. �10.1051/jphys:01986004704067300�. �jpa-00210247�

Structure cristalline

et

magnétique ^du composé TmRh2Si2

J. K. Yakinthos

(*)

Laboratoire de Physique, ^Ecole Polytechnique, Université Democrite de Thrace, Xanthi, ^Grèce

(Reçu ^{le 25 mars} 1985, révisé le 18 novembre, accepté ^{le 22 novembre} 1985)

Résumé. ^- Les structures cristalline et magnétique ^du composé TmRh2Si2 ^{ont été} déterminées _par diffraction

neutronique ^à 4,2 K. Le groupe d’espace ^{de ce} composé ^est I4/mmm -

D174h

^{avec a = 4,01 Å et c = 9,85 Å. La struc-}

ture magnétique ^{de ce} composé ^est antiferromagnétique colinéaire, ^{les moments de thulium de valeur} 4,2 03BCB fai- sant un angle ^{de 68° avec l’axe c du cristal. Un calcul de} champ cristallin montre que la direction de facile aiman- tation est perpendiculaire ^{à l’axe c.}

Abstract. ^- The crystal ^and magnetic ^{structure of the} TmRh2Si2 compound ^has been found by ^neutron diffraction

experiment ^at 4.2 K. The space group of this compound ^is I4/mmm -

D174h

^{with a = 4.01 Å and c = 9.85 Å. The} magnetic ^{structure of this} compound ^{is collinear} antiferromagnetic ^{with the thulium moments} making ^an angle

of 68° with the c-axis and having ^a value of 4.2 03BCB. Crystal field calculations give ^as easy direction the perpendicular

to the c-axis.

Classification

Physics ^Abstracts

75.50E ^- 75.10D 2013 61.12

1. Introduction.

R. Ballestracci

[1]

^{a determine la structure} cristalline des

composes MRh2Si2,

^{ou M est un} element de la s6rie des terres rares, a

1’exception

de Tm. Cette structure cristalline est du type

ThCr2Si2 [2] :

^le

groupe

d’espace

^est

I4/mmm,

^{les atomes de terres rares}

6tant en

position

^{2a, le rhodium en 4d et le silicium}

en 4e.

Dans cet article, ^{nous vous} proposons de d6ter- miner la structure cristalline de

TmRh2Si2 (para-

m6tres de maille, ^de

position atomique)

^{ainsi que sa}

structure

magn6tique.

2. Conditions

experimentales.

Le

compose TmRh2Si2

^{a 6t6}

prepare

^en fondant les constituants a 1’arc sous

atmosphere

d’h6lium. L’6chan- tillon obtenu a ete recuit dans un tube de quartz ^à 900 OC

pendant quelques jours.

^Sa

poudre

^{a 6t6}

examinee aux rayons ^« X ». Les

param6tres

^{de maille}

de ce

compose

^{ont ete calcul6s sur les films}

pris

^par

la m6thode de

Debye-Scherrer

^{et sont}

pr6sent6s

^dans

le tableau I.

L’experience

de diffraction

neutronique

^a 6t6 r6alis6e

aupr6s

du r6acteur de

Wurelingen (Ziirich)

^{sur un}

spectrom6tre

^{2 axes, utilisant un faisceau de neutrons}

monochromatiques

^de

longueur

^d’onde

2,322 A,

^et

equipe

^d’un multid6tecteur. Deux spectres ^{ont 6t6} obtenus, ^{a la}

temperature

de 1’helium

liquide

^{et à}

1’ambiante sur une

poudre plac6e

^{dans un conteneur}

d’aluminium.

3. Resultats.

3.1 STRUCTURE CRISTALLINE. ^- Le

diagramme

^de

diffraction

neutronique

^a 1’ambiante de

TmRh2Si2 pr6sente

^des reflexions

qui

^ob6issent a la condition h + k + 1 = 2 n. Un calcul de leurs

positions

^donne

les memes

param6tres

^de maille que ^ceux trouves par rayons «X»

(maille quadratique).

A la

temperature

de I’h6lium

liquide,

^le

diagramme pr6sente

^{des raies}

suppl6mentaires d’origine magn6- tique qui

^ob6issent a la condition

h + k ± 1=

^{2 n + 1.}

Pour 1’affinement de ce spectre, ^{nous n’avons} pas ^tenu

compte des raies nucl6aires 200, 116 ^{et 220 ainsi} que des raies

magn6tiques

^{205 et 007} parce

qu’elles

^coin-

cident avec les raies d’aluminium

(dues

^au

conteneur)

200 et 220,

marquees

^{1 et 2 dans le}

diagramme

^de

la

figure

^1.

Nous n’avons

remarque

^aucun

changement

^{sur les}

param6tres

de la maille a 4,2 ^{K. Comme les} raies

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01986004704067300

674

Tableau I. ^- Intensitgs nuclgaires observges

(diffraction

^de

neutrons)

^{à T =} 4,2 ^{K. Les} parametres de maille de

TmRhZSi2

^{ont ete obtenus} par ^une mesure aux rayons X d T ⁼ 300 K.

[Observed

^and calculated intensities and cell parameters ^of

TmRh2Si2

^{at 4.2 K.]}

Fig. ^{1. -} Diagramme ^de diffraction neutronique ^de TmRh2S’2 ^a 4,2 ^{K. Sur ce} diagramme, ^{les raies} nucl6aires sont repre-

sentees par leurs indices hkl ; pour les raies magn6tiques, ^{le suffixe M a 6t6 utilise.} Les raies dues au conteneur ( 111 Al, ²⁰⁰ Al,

220 Al) ^sont 6galement indiqu6es.

[Neutron diffraction diagram ^{of the} TmRh2Si2 compound. ^{at 4.2} K.]

nucl6aires ne coincident _pas avec les raies

magn6tiques

nous avons cherch6 les structures

magn6tique

^et

nucl6aire a l’aide du seul

diagramme

^{obtenu a 4,2 K.}

Les intensit6s des raies nucl6aires observ6es sont en

accord ^avec les intensit6s calcul6es, ^{si on admet} que la structure cristalline de

TmRh2Si2

^est

quadratique,

avec un groupe

d’espace I4/mmm.

^Les

longueurs

^de

Fermi utilis6es sont

bRh

⁼ 0,58 ^{x 10-12} cm,

bs; =

0.42 x 10-12 _cm,

bTm

^{= 0.72 x 10- iZ cm}

[3].

Les atomes de thulium occupent ^{le site}

(2a) (0, 0, 0 ; 1/2, 1/2, 1/2)

de rhodium le site

(4d) (0,1/2,1/4;1/2, 0, 1/4)

^{et les atomes de} silicium le site

(4e) (OOz ;

^OOz

plus

la translation

1/2 1/2 1/2).

^Un affinement sur le

param6tre

^z du silicium a donne comme valeur 0,375.

Le facteur de confiance est 7,5

%.

^Les

param6tres

^{a, c, z}

et les intensit6s nucl6aires observ6es et calcul6es sont

presentees

^{au tableau I.}

3.2 STRUCTURE MAGNTTIQUE. ^- Les intensit6s ma-

gn6tiques

^{calcul6es sont donn6es} par la formule :

ou 0 est

1’angle

^{entre la direction} des moments et

1’axe ^c du cristal M, ^la

multiplicit6

de la raie hkl.

le facteur de structure

magnetique.

En consid6rant _{que le} thulium occupant ^{le site 2A}

(0, 0, 0 ; 1/2, 1/2, 1/2)

^{est le seul} porteur ^{de moment}

magnetique

^et

qu’exp6rimentalement

^{F n’est different}

de zero _pour les reflexions _pour

lesquelles

^{h + k + I =}

2 n + 1, ^{la direction du moment de 1’atome en} 0, 0, ⁰

est n6cessairement

oppos6e

^{a la direction du moment}

de 1’atome en

1/2, 1/2, 1/2.

^{Pour 0 = 0, la structure}

est colin6aire a 1’axe ^c et l’intensit6 16 ^{doit etre nulle}

pour les raies 001. L’existence des raies 001 ^et 003 montre que la ^structure n’est _pas colin6aire a c. Un affinement sur

1’angle

^et la valeur du moment m du

thulium, ^{base sur} la m6thode des moindres caff6s,

a donne un bon accord entre les intensit6s observ6es et calcul6es _{pour 0} ⁼ 68° et m ⁼ 4,2 pB

(Fig. 2a).

^Le

facteur de forme de thulium utilise est celui donn6 par Freeman et al.

[4].

^Les intensit6s

magnetiques

observ6es et calcul6es ainsi _que la valeur et la direction du moment de thulium sont donn6es dans le tableau II.

Le facteur de confiance est 9,9

%.

4.

Champ

cristallin.

Nous avons determine a

partir

^du

champ

^cristallin

cr66 sur le site de terre rare la direction du moment

magnetique

du thulium. L’Hamiltonien de

champ

cristallin _pour le site

(2a)

^est de la forme

Fig. ^{2. -} a) Structures cristalline et magn6tique ^du compose TmRh2Si2 à ^{4,2 K.} b) Schema des niveaux du champ

cristallin de TmRh2Si2 (*Tm, ⁰ Rh, 0 Si).

[a) Crystal ^and magnetic ^structure TmRh2Si2 ^{at 4.2 K.}

b) Crystal ^field splitting ^{of Tm in} TmRh,Si2 compound.]

Les

symboles

^{utilises sont} d6crits dans la r6f6-

rence

[5].

^{Pour le} calcul, ^le coefficient

d’6crantage

^du

aux couches 5s et

5p

^{a 6t6} considere ; ^{les valeurs de}

r’ )

^{en u.a. ont 6t6}

pris

^selon

[6].

Les

param6tres V7

^du

champ

cristallin ont 6t6 obtenus ^en effectuant une sommation ^sur tous les ions

compris

^a l’int6rieur d’une

sphere

de rayon 30 A et en consid6rant _que le thulium porte ^une

charge

qTm ⁼ 3 + . Le terme d’ordre deux du

champ

^cristallin

est alors nettement

preponderant

vis-i-vis des autres termes : par

consequent

^on peut ^{utiliser la forme} réduite

[8]

^du

champ

cristallin. A

partir

^du

param6tre Vo

^{on obtient} le schema de niveaux

represente

^{sur la}

figure

^{2b. On} constate, ^{en l’absence}

d’6change,

que le niveau fondamental est un

singulet 10),

que 1’ecart

avec le

premier

niveau excite est de l’ordre de 32 cm - ’

et que le

splitting

^{total du}

champ

cristallin est d’environ

676

Tableau II. - Intensités magngtiques ^{observges et} calculges, ^{valeur et} direction du ^moment de thulium dans le

composg TmRh2 Si2

^à 4,2 ^K.

[Observed

^and calculated

magnetic

intensities values and direction of Tm

magnetic

^{moment in}

TmRh2Si2

^at

4.2

K.]

1 160 cm-1. Nous ne connaissons _pas la

temperature

d’ordre

magn6tique

^{de ce}

compose ;

^la

temperature

d’ordre des

composes

de la s6rie 6tant

comprise

^entre

25 K

(Eu)

^{et 132}

(Gd) [7],

^on peut ^estimer que ^cette

temperature

^{est du meme ordre de}

grandeur

^{dans le cas}

de

TmRh2Si2.

^{Ce r6sultat}

correspond

^{a un}

champ

mol6culaire d’ordre de

grandeur comparable

^{a la}

distance entre les deux

premiers

niveaux excites.

Ce

champ

mol6culaire

m6lange

^{ces niveaux et} par

consequent

^{le niveau} fondamental, ^tenant compte ^de

1’6change,

doit etre

compose

par les

kets

I ± 2 ), I ± ¹

>, 0

), ^{et la direction du moment doit etre}

plus

proche

^du

plan perpendiculaire

^{a 1’axe c} que de 1’axe c.

L’exp6rience

^{donne a 4,2 K un}

angle

^{de 220}

entre la direction du moment et le

plan

perpen- diculaire a c.

Remerciements.

Nous

exprimons

^nos remerciements au Dr.

Papa- mantelou-Sch6binger(ETH Zurich)

pour la realisation de cette

experience

^{effectuée au} laboratoire de diffrac- tion

neutronique

^{du Centre Nucl6aire de}

Wurelingen,

Suisse.

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