Effet Stark des niveaux de la configuration 5s 5d du cadmium

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Submitted on 1 Jan 1979

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Effet Stark des niveaux de la configuration 5s 5d du cadmium

M. Chantepie, M. Tsika

To cite this version:

M. Chantepie, M. Tsika. Effet Stark des niveaux de la configuration 5s 5d du cadmium. Journal de

Physique, 1979, 40 (11), pp.1031-1035. �10.1051/jphys:0197900400110103100�. �jpa-00209188�

LE JOURNAL DE PHYSIQUE

Effet Stark des niveaux de la configuration ^{5s 5d du cadmium}

M. Chantepie ^{et M. Tsika}

Laboratoire de Spectroscopie atomique (*), Université de Caen, 14032 ^Caen Cedex, ^France

(Reçu ^{le 31 mai} 1979, accepté ^{le 20} juillet 1979)

Résumé.

Nous avons mesuré _par la méthode des croisements de niveaux les valeurs absolues des coefficients de polarisabilité tensoriels des états 53D3, 53D2, 53D1 ^et 51D2 du cadmium. Grâce ^à l’interprétation théorique

des résultats, nous avons déterminé les signes ^{de ces} coefficients et aussi certains résultats concernant la nature des fonctions d’onde des niveaux de la configuration ^{5s 5d.}

Abstract.

Using ^{the level} crossing technique, ^we have measured the absolute values of the tensorial Stark

polarizabilities ^{of the} 53D3, 53D2, 53D1 ^and 51D2 ^states of cadmium. By theoretical interpretation of the results

we have determined the signs ^{of these} coefficients and also some results concerning ^{the nature of wave functions}

of the states of the 5s 5d configuration.

Classification

Physics ^Abstracts

32.60

1. Introduction.

En utilisant une technique ^de

croisements de niveaux identique ^{à celle de} Khadjavi et ^al. [1], nous avons pu ^mesurer les coef- ficients de polarisabilité tensoriels des états de la

configuration 5s 5d du cadmium. L’interprétation théorique des résultats montre que l’effet Stark de ces

niveaux est principalement ^{dû au faible} écart éner-

gétique ^{entre les} configurations ^{5s 5d et 5s} 6p. ^En

tenant compte ^{de ce} fait, nous avons pu déterminer les signes des coefficients ^et vérifier certaines hypo-

thèses concernant la configuration ^{5s 5d.}

2. Détermination expérimentale des valeurs abso- lues des coefficients de polarisabilité tensoriels des niveaux de la configuration 5s 5d du cadmium.

2 .1 PRINCIPE DE LA MÉTHODE. - Les expériences

que nous avons réalisées sont comparables ^{à celles} décrites, ^à quelques ^variantes près, par l’un d’entre

nous [2-3] ^sur les niveaux de la configuration ^{6s 6d}

du mercure. Elles consistent à déterminer les valeurs du champ magnétique Hc’ correspondant ^aux dégé-

nérescences accidentelles (croisements ^de niveaux), qui apparaissent pour ^un niveau de J donné, lorsque

les atomes sont soumis à des champs magnétiques ^et électriques parallèles ^et statiques. Lorsque ^ces champs

sont dirigés suivant la direction Oz, les valeurs des

champs de croisements dépendent du coefficient de

polarisabilité ^tensoriel a2(J) ^du niveau, ^{de son facteur} (*) ^Associé

^{C.N.R.S. no 19, I.S.M.R.A.}

de Landé _gj, du magnéton ^{de Bohr} J1B ^et du carré de

l’amplitude E ^du champ électrique ^{suivant la relation}

k est un coefficient qui dépend ^{du niveau J.} Expéri-

mentalement nous ne pouvons observer _que des croisements Am = m J - m J = ^{2 et 1. Nous trou-} vons dans le tableau 1 les valeurs de Hc possibles pour des niveaux de J

1, 2, ^{3 sans} spin ^nucléaire (iso- tope pair) ^et pour le niveau hyperfin ^F

3/2 (iso- tope impair, ^{niveau J}

1, 1 = 1/2).

Dans nos expériences, ^les directions d’excitation et de détection sont perpendiculaires ^{entre elles et} perpendiculaires ^{à celle de} H ; lorsque ^{la lumière}

excitatrice et la lumière détectée sont polarisées ^{à 45°}

de H, ^on peut ^{observer les} croisements Om

1 et 2 ; lorsque l’excitation a lieu en lumière naturelle et la détection en lumière _(1, on ne peut ^observer que les croisements fun

2.

2.2 DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL.

Il est pratique-

ment identique ^{à celui utilisé} par Chantepie [2-3],

nous ne le décrirons donc _pas. La seule différence réside dans le fait _que la lampe excitatrice et la cellule de résonance à électrodes internes sont placées ^dans

un four dont la température ^est de 250 °C. Compte

tenu de cette température, ^{il est} impossible ^de pola-

riser l’excitation, ^{nous ne} _pouvons donc observer que des croisements Am

2.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197900400110103100

1032

Tableau 1.

Position des croisements de niveaux en

fonction ^des coefficients ^de polarisabilité tensoriels.

[Level crossing positions ^{as functions of tensorial} polarizability coefficients.]

La mesure du champ électrique ^est obtenus ^à partir

de l’observation du croisement ^de niveaux Am

1 de l’état 53P1 ^{dont on} connaît la valeur du coefficient de polarisabilité ^tensoriel d’après Khadjavi [1] ; pour observer ce croisement, ^{nous utilisons} une source

excitatrice extérieure au four, ^ce qui permet ^de pola-

riser l’excitation à 450 de H.

Pour un niveau ^2S+ 1 D J’ nous avons :

Av étant la différence de potentiel ^{inter électrode} appliquée.

Pour chacune de nos expériences, ^{nous vérifions}

que Hc dépend linéairement de (AV)2. ^{Notons enfin}

que la valeur a2(53P1) ^{que nous estimons d’après nos}

expériences ^est de l’ordre de 1,7 kHz/(kV/cm)2

alors _que d’après Khadjavi OC2(53pl) == (1,70 ^± 0,02)

kHz/(kV/cm)2 . Les valeurs des facteurs de Landé sont soit connues expérimentalement (cas ^de 53P1 [4])

soit calculées dans le cas de l’approximation ^du couplage LS pur (niveaux 5D).

2.3 RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX.

Lèlnode d’exci- tation est un mode d’excitation optique par échelons.

Les atomes sont d’abord peuplés (cf. Fig. 1) ^{dans les}

états 53p ^et 51 P pair absorption ^{des raies} (51S0-53p 1)

3 261 Â et (51S0-51 PI) ^{2 288} Â puis ensuite dans les états 52s+1DJ par absorption des raies 52S+ lp j@_

52s+1DJ’

Fig. 1.

-

En utilisant une cellule remplie ^{avec un} mélange isotopique enrichi à 99 % ^en 114Cd, ^{nous avons} pu observer sans difficulté les deux croisements Am

2 des deux niveaux 51 D2 ^et 5 3D2 ^{en détectant sur les}

raies (SiPI-51D2) ^{6 438 Â et} (53P1-53D2) ^{3 466 Â.}

Les rapports signal/bruit ^sont de l’ordre de 10 après

une heure d’accumulation dans la mémoire d’un

analyseur multicanaux.

-

L’étude du niveau 53D3 ^{dans les mêmes condi-}

tions s’est soldée _par un échec. _{Pour y} remédier nous avons dû ajouter ^{dans la cellule un gaz lourd} (krypton)

sous faible pression (0,015 torr), ^ce gaz ayant pour effet de protéger ^{les atomes excités} dans l’état mé- tastable 5 3p 2 ^à partir duquel ^l’état 53D3 ^{est excité.}

Nous avons pu ainsi observer les deux croisements Am

2 du niveau 53D3 ^avec cependant ^{un mauvais}

rapport signal/bruit (- ^{2 à} 3), la détection s’effectuant

sur la raie (5 3p 2-53D3) ^{3 610 Â.}

Pour étudier le niveau 53D1, ^{nous avons,} compte

tenu des _remarques du paragraphe 2. 1, rempli ^une

cellule de résonance avec un mélange isotopique

enrichi à 83 % ^{en 113Cd} (I

1/2).

Pour faciliter le processus d’excitation (53Po-53D1)

très favorable _pour l’observation des croisements [5]

dans le niveau 5 3Dl, nous avons introduit de l’azote

sous une pression ^de 0,5 ^torr. Les collisions entre les atomes de cadmium excités dans l’état 5 3p et ^les molécules d’azote ayant pour effet de créer un grand

nombre de métastables 53Po ^{à partir duquel l’exci-}

tation cohérente du niveau 3 Di devient très efficace.

Nous avons pu ainsi observer avec un rapport signal

sur bruit de l’ordre de 10, le croisement AmF

²

du niveau hyperfin ^F

2. Ce croisement permet ^de déterminer la valeur du coefficient ( a2 3D1 I puisque

pour ^un niveau de J

1 dont le spin ^{nucléaire est} ’21

on a a2(F

1)

Y2(j

1) (formule 3.25 réf. [6]).

Les résultats _que nous obtenons sont les suivants :

3. Interprétation théorique ^des résultats.

Nous

envisageons ^{dans cette} partie ^{deux cas} possibles ; ^dans

le premier ^nous supposerons ^la configuration ^{5s 5d}

pure c’est-à-dire non affectée _par une interaction de

configuration, ^{le second cas étant le cas} opposé.

3.1 CONFIGURATION 5s 5d SUPPOSÉE PURE.

Le calcul théorique des coefficients de polarisabilité

tensoriel des niveaux de la configuration ^{5s 5d du}

cadmium est tout à fait semblable à celui effectué pour les niveaux de la configuration ^{6s 6d du mer-}

cure [3]. ^Il résulte d’une théorie de perturbation ^au

second ordre, ^{les niveaux} perturbateurs appartenant

tous à des configurations (nsn’ p) ^et (nsn’ f) ^de parités opposées ^à celle de la configuration (5s 5d).

En fait la plus grande contribution à l’effet Stark

provient ^{de la} configuration ^5s 6p. ^Cette configuration

est en effet très proche ^{de la} configuration ^5s 5d, ^la distance entre les niveaux perturbateurs ^et perturbés

est de l’ordre de 500 cm-1, ^alors que si l’on prend

l’autre configuration ^la plus proche, ^{elle est de l’ordre}

de 5 000 cm-1. Dans l’hypothèse ^{où le} couplage ^à

l’intérieur des configurations ^est LS pur (ce qui ^est pratiquement toujours ^{le cas} pour le cadmium) ^les expressions ^de OC2 ^sont les suivantes :

avec

R(nl)

e étant la charge de l’électron en valeur absolue,

20132013 la fonction d’onde radiale de l’électron nl.

r

Les intégrales 1 f R(ne) ^{rR(n’t’) dr notées 3(n n’e’)}

sont calculées suivant la méthode de Bates-Dam-

gaard [7] ^{et nous} n’avons considéré _que l’effet des

configurations 5s 5p ; 5s 6p ; ^5s 7p; ^5s 8p ^{et 5s} 4f;

5s 5f.

1034

Nous obtenons les valeurs suivantes :

En prenant ^{comme valeur des} énergies ^{des niveaux}

celles des tables de C. E. Moore [8], ^{nous obtenons}

les coefficients de polarisabilité ^{suivants :}

Si on met à part ^{le niveau} ’D3 pour lequel ^la précision expérimentale n’est pas très bonne, ^la comparaison

théorie expérience ^{montre un} bon accord _{pour les} niveaux de triplet, par contre, il ^{n’en est} pas de même pour le niveau de singulet. Cette constatation est à

rapprocher ^{de celle} que l’on fait lorsqu’on ^{étudie les}

durées de vie des états 52s+ 1 D J : ^{on constate en effet}

que les durées de vie des états de triplet ^{sont cohérentes}

entre elles mais incohérentes avec la durée de vie de l’état de singulet [5, 9]. ^{Ceci nous amène} à supposer l’existence d’interactions de configurations.

3.2 LA CONFIGURATION 5s 5d PRÉSENTE UNE INTER- ACTION DE CONFIGURATION.

Pour expliquer ^la position ^{anormale du niveau} 51D2 par rapport ^aux niveaux de triplet (il ^{devrait être} au-dessus) ^on peut considérer, suivant le raisonnement de Bacher dans le

cas du magnésium [10], que la configuration ^{5s 5d}

est perturbée par la configuration 5 p2. ^{Ces deux} configurations possèdent ^{toutes deux un niveau} 51D2

qui ^se repoussent mutuellement, ^une telle interaction de configuration ^n’affecte pas les états de triplet.

Cette interaction de configuration explique égale-

ment en partie les anomalies observées sur les durées de vie (1) (la configuration ^5s 5p ^étant responsable

pour ^{une autre} partie ^{de ces} anomalies). ^{Suivant cette} hypothèse, ^nous pouvons écrire la fonction d’onde du niveau 51 D2 ^{de la façon suivante :}

Il est possible ^{d’avoir une} estimation de la valeur de

a à partir ^{des valeurs} expérimentales ^des coefficients _Ct2’

Pour cela il suffit à partir des états de triplet compte

(1) ^Ces affirmations résultent d’un travail actuellement

cours

l’ensemble des durées de vie des niveaux 1D et 1S du cadmium.

La partie expérimentale étant effectuée dans notre laboratoire, la partie théorie étant traitée

collaboration

le laboratoire Aimé Cotton d’Orsay.

tenu de certaines approximations de calculer la valeur de 3(5d 6p) ^{et ensuite à} partir ^de a2(1D2) ^de

déduire a.

3.2.1 Détermination de 3(5d 6p).

Compte ^tenu

du fait _que l’effet Stark des niveaux 5D provient principalement de l’interaction avec la configuration

5s 6p, ^nous écrivons le coefficient lI..2(2S+ 1 D J) ^{sous la}

forme :

où a;(2S+ 1 D J) représente l’effet de l’ensemble des

configurations ^autres que la configuration ^5s 6p,

et a;(2S+ 1D J) représente l’effet de la configuration

5s 6p. Le coefficient a, 2 (2S+ 1 D J) ^étant petit ^devant

a;(2S+ 1 D J) est ^{calculé à} partir ^{des formules} (1), (2), (3) ^et (4).

Si on se contente de travailler sur les niveaux pour

lesquels ^la précision expérimentale ^est bonne, ^nous

trouvons

oc2(53D1) _ - 0,03 MHz/(kV jcm)2 a2(53D2) - - ^0,05 MHZ/(1CV/Cn1)2 03B12(51D2) = - ^0,09 MHz/(kV/cm)2 .

Ces valeurs sont effectivement petites devant les valeurs de _a2.

Nous calculons ensuite oc2(2s+ 1D f) ^à partir ^des

résultats expérimentaux ^{suivant la formule :}

03B12(2S+1DJ) = ^{2 J} a (2S+ 1 D) - ² J exp a2(2S+ 1 D ) 2 J avec l’hypothèse que les signes ^des a2 ^{sont ceux} des _a2 calculés.

à partir ^de a2(3D1) ^et a2(3D2) ^nous calculons :

3.2.2 Détermination de la fraction ^de ID 2(5d 5p)

contenue dans la fonction ^{d’onde du niveau} 51D2’

En supposant ^b petit ^{devant a et comme} 3 (5 p 5 s) ^{9 u.a.}

est lui-même petit ^devant 3(5d 6p), ^on peut ^{écrire en} première approximation que :

ce qui ^{conduit à a - 0,90.}

Un calcul élaboré à partir des niveaux d’énergie

effectué _{par Mme} Luc du Laboratoire Aimé Cotton donne a

0,93, ^ce qui n’est pas très éloigné ^{de notre}

résultat.

4. Conclusion.

Nous avons donc _pu, grâce ^à

la méthode de croisements de niveaux, déterminer les valeurs des coefficients de polarisabilité ^tensoriels

des états de la configuration ^5s 5d du cadmium. Les

expériences ^{dans le cas du cadmium sont} plus ^difficiles

que dans celui du _mercure, compte ^{tenu en} partie

du rapprochement des raies de détection ^et des

problèmes ^de chauffage.

Les résultats trouvés ne sont pas très éloignés ^des prévisions théoriques ^et confirment _que l’importance

des effets trouvés est bien dûe principalement ^{à l’in-}

teraction Stark entre les configurations ^{5s 5d et 5s} 6p.

Ils confirment également que le niveau 51 D2 ^{est très}

vraisemblablement effectué par ^une forte interaction de configuration, ^{en accord avec} plusieurs ^autres

observations (position ^de niveau, ^{durée de} vie, etc...).

Bibliographie [1] KHADJAVI, A., LURIO, A., HAPPER, W., Phys. ^{Rev. 167} (1968)

128.

[2] CHANTEPIE, M., J. Physique ^{Lett. 35} (1974) ^L-173.

[3] CHANTEPIE, M., J. Physique ³⁶ (1975) ^293.

[4] KHOLER, R., THADDEUS, L., Phys. ^{Rev. 134} (1964) ^{A 1204.}

[5] LANIEPCE, B., J. Physique ³¹ (1970) ^545.

[6] ANGEL, ^{J. R.} R., SANDARS, ^{P. G.} H., ^Proc. R. Soc. A 305

(1968) 125.

[7] BATES, ^D. R., DAMGAARD, A., ^{Phil. Trans.} Royal Soc. London

242(1949)101.

[8] MOORE, ^C. E., NBS Atomic Energy Levels, ^vol. III, p. 55.

[9] CHANTEPIE, M., COJAN, ^J. L., LANDAIS, J., ^J. Physique ³⁶ (1975) 106.

[10] BACHER, ^R. F., Phys. ^{Rev. 43} (1933) ^264.