b Universalit´ e du mod` ele et relations de scaling

A

fin de s’affranchir des constantes sp´ecifiques au mat´eriau utilis´e, on a mis en place les relations d’´echelle introduites dans la section II. 1

z = a_fz0, x = τ−1/2ξ_0xx0, t = τ t0, (II.47) P = τn−2¹ P₀P0, ϕ = ¹ κ_k ^τ n−1 n−2a_fP₀ϕ0, F = ^afξ0x κ_k ^τ n−1 n−2P2 0F0 o`u τ = µ κ_k ε_⊥ ¶1 2 ξ0x a_f

Ce changement d’´echelle (“scaling”) a simplifi´e cons´equemment le syst`eme (II.7)-(II.10) et permet d’´etablir l’approche de Ginzburg-Landau sans dimension. Lorsqu’on applique ce changement d’´echelle aux ´equations (II.40)-(II.43) issues de l’approche de Kittel, la taille des domaines se r´e´ecrit

d⁰_eq= d⁰_K · 1 −^2π 2ln 2 7ζ(3) ^δ 02 eq(D) ¸_−1/2 , d⁰_K = s 4π3 21ζ(3) ^{≈ 2.21 (II.48)} Dans ce cas, d0

K est une constante ce qui signifie que le mod`ele de Kittel est lui aussi invariant par rapport `a la renormalisation (II.47).

De mˆeme, l’asym´etrie des domaines se traduit sous sa forme redimen-sionn´ee, δ_eq⁰ = ^D0 4πP₀³√ t0− ^√2 ln 2 π d0 K ´ avec √ 2 ln 2 π ^d 0 K ≈ 1.45 (II.49) De remarquables conclusions au sujet des propri´et´es physiques de l’´etat multi-domaines sont obtenues grˆace aux relations d’´echelle (II.47).

1. Le changement d’´echelle sur le param`etre de longueur transverse est

τ−1/2ξ_0x. Cela justifie en particulier la formule de Kittel (II.41) re-lative `a la largeur des domaines d mˆeme au del`a de l’approximation des domaines abrupts. Une d´emonstration convaincante de la vali-dit´e de ces lois d’´echelle a ´et´e report´e r´ecemment pour des mat´eriaux ferro´electriques et ferromagn´etiques vari´es [Catalan2007]. Les r´esultats

obtenus par simulation d’´el´ements finis [Guerville2005] et par l’ap-proche de Ginzburg-Landau (Fig. II.4) indiquent que la d´ependance de d(t) en temp´erature est tr`es faible. Cela pr´edit le faible hyst´er´esis de temp´erature dˆu aux mouvements des parois de domaines.

2. Le changement d’´echelle sur la temp´erature t est τ . Ainsi, pour compa-rer les propri´et´es physiques de diff´erents films, il est instructif de tracer leur d´ependance en temp´erature en utilisant les coordonn´ees t/τ . 3. En utilisant la renormalisation, on peut estimer la d´ependance de la

permittivit´e avec la temp´erature. Selon (II.47), le changement de va-riables de la permittivit´e s’´ecrit ε ∼ 4πP/E ∼ κ_k/τ . La d´ependance en

temp´erature de la permittivit´e multi-domaines peut ˆetre pr´esent´ee par une fonction universelle f (t0) telle que

ε(t) = −κ_k/τ f (t/τ ) (II.50) o`u le signe n´egatif et la d´ependance explicite de la permittivit´e sont obtenus par l’approche de Kittel dans la section suivante.

II. 3. c La permittivit´e di´electrique n´egative et sa

d´ependance en temp´erature

E

st-il possible d’avoir des mat´eriaux avec une permittivit´e di´electrique n´egative ? Les livres de base nous r´epondent que non, cela romprait imm´edia-tement la stabilit´e thermodynamique donn´ee par l’´energie ´electrostatique n´egative du syst`eme plac´e dans le champ ´electrique

F = ¹

8π Z

ε(r)E(r)2dV. (II.51) Cependant l’´equation (II.51) implique qu’en r´ealit´e, seule l’int´egrale spatiale de la permittivit´e di´electrique doit ˆetre positive.

Dans cette partie, nous ´etudions la possibilit´e, r´ecemment propos´ee par Bratkovsky [Bratkovsky2006], d’obtenir une permittivit´e di´electrique n´egative statique et concentr´ee dans une r´egion locale de l’espace de telle

fa¸con que l’int´egrale totale (II.51) reste positive et que le syst`eme ne perd pas sa stabilit´e thermodynamique.

La permittivit´e di´electrique de la couche ferro´electrique εf (|εf| À 1)

s’´ecrit

ε_f = ^D

E

o`u E correspond au champ ´electrique moyen dans la couche ferro´electrique et d´epend du param`etre de contrˆole D.

Dans le cadre de l’approche de Ginzburg-Landau, l’´equation d’´etat renormalis´ee s’´ecrit d’apr`es (II.11),

(t⁰− ∂_x²0)P⁰+ P⁰³ = ^E

0

4π ^(II.52) Dans la phase para´electrique quand P0 et E0 sont des champs uniformes et que l’on peut n´egliger le terme non lin´eaire P⁰3, le r´esultat trivial 4πt0P0 = E0

donne la d´ependance de Curie de la permittivit´e avec la temp´erature

ε⁻¹_f = t⁰ (II.53) Le premier argument est que la transition dans la phase ferro´electrique non uniforme se produit `a t0

c = −π qui se situe sous la temp´erature critique dans le mat´eriau massif t0

c0= 0.

Il implique que la constante di´electrique du syst`eme soit d´ej`a n´egative dans la phase para´electrique i.e dans l’intervalle de temp´erature −π < t0 < 0.

Par continuit´e, on peut supposer que ε0

f sera aussi n´egative `a plus basse temp´erature dans la phase ferro´electrique.

Le d´ecouplage des variables en une partie permanente E0, P0 et une partie variable ˜P0, la substitution de ces variables dans (II.52), la lin´earisation par rapport `a P et la moyenne sur le volume de la couche ferro´electrique donne la relation

t0P0 + 3 < ˜P02 > P0 = ¹

4π^{E0 (II.54)} qui permet d’estimer la constante di´electrique de la phase ferro´electrique

ε⁻¹_f = t⁰+ 3 < ˜P⁰²> (II.55) ´egalement n´egative juste sous t0

Dans le cadre de l’approche de Kittel, en substituant ces r´esultats dans (II.30) et en utilisant (II.49), la permittivit´e de la couche ferro´electrique s’obtient sous la forme

ε_f−1 = ε⁻¹_k (1 −^4πδ 0P0 D0 ) = ^t 0 1 −_√ π 2d0 Kln 2 √ t0. (II.56) εf = ¹ t0 − √ ^π 2d0 Kln 2 1 √ t0 avec ^π d0 K √ 2 ln 2 ^{≈ 0.72 (II.57)} La premi`ere partie de ε<sub>f</sub> correspond `a la contribution intrins`eque habi-tuelle du ferro´electrique et la seconde partie correspond `a la contribution dˆue aux domaines avec la d´ependance en temp´erature f (t0) introduite dans (II.50) telle que

f (t0) ∼ −1/^√t0 (II.58) L’insert de la figure II.12 repr´esente la solution (II.56) et montre qu’il existe une plage de temp´eratures o`u la permittivit´e ε⁻¹_f est n´egative.

Les parois de domaines ont ´et´e consid´er´ees comme libres ce qui n’est pas le cas des syst`emes r´eels du fait de la pr´esence de d´efauts dans le r´eseau cristallin qui limitent le d´eplacement des parois et ainsi, leur contribution `a ε_f. On peut essayer de prendre en compte l’ancrage des parois en introduisant la fonction

c(ω). La permittivit´e contient la contribution intrins`eque au cristal ε_int et la contribution des parois de domaines ε_dom telles que

εf = εint+ c(ω)εdom

o`u c(ω) est le param`etre d´ependant de la fr´equence qui traduit l’ancrage des parois et varie entre 0 (parois clou´ees) et 1 (parois libres).

Les courbes en tirets correspondent `a la solution analytique (II.57) tandis que les courbes pleines sont obtenues num´eriquement par la d´ependance en temp´erature de < ˜P2 > qui est facilement calculable `a partir du profil des

domaines obtenu dans le paragraphe pr´ec´edent (II.3). Enfin, les courbes en points repr´esentent la contribution du r´eseau cristallin.

Comme le montre la figure II.12, la constante di´electrique totale,

a_tot ε_tot ⁼ a_f ε_int+ c(ω)ε_dom ⁺ a_p ε_p

Fig. II.12 – Permittivit´e di´electrique totale du syst`eme capacitif. L’insert montre l’inverse de la permittivit´e ε−1

f de la couche ferro´electrique obtenue par nos estimations (courbe en tirets) et par calcul num´erique

Il n’y a pas de divergence de type Curie `a la transition. La transition ferro´electrique se manifeste `a un point anguleux (“kink”), ce qui peut ˆetre facilement interpr´et´e comme une transition de phase continue.

Dans le document Théorie des domaines et des textures non uniformes dans les ferroélectriques (Page 70-75)