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Les domaines dans les

II. 3. d Diagramme champ-temp´ erature

D

ans cette section, le but est d’´etablir une estimation du diagramme champ-temp´erature.

Lorsqu’on applique un champ fort, la tendance g´en´erale de la structure en domaines est que la p´eriode 2d diverge pendant que l’asym´etrie δ ´evolue quasi-lin´eairement avec le champ.

`

A un certain champ critique, le syst`eme est uniform´ement polaris´e, les domaines disparaissent.

On va introduire des crit`eres intuitifs d’existence des domaines en pre-nant en compte la d´ependance en temp´erature calcul´ee en (II.48)-(II.49). Ces crit`eres sont repr´esent´es Fig. II.13.

– L’induction critique Dmaxpour laquelle la couche devient uniform´ement polaris´ee i.e d= 0 correspond `a δ = 1

– Pour D, les domaines sortent de l’´echantillon lorsque la p´eriode des domaines 2d diverge i.e δ =

q

7ζ(3)

2ln 2 ≈ 0.78.

Des calculs plus rigoureux sont n´ecessaires pour estimer l’apparition (dis-parition) du premier noyau de domaine dirig´e dans le sens oppos´e. On peut cependant consid´erer que la ligne critique Dc qui lui correspond sera situ´ee dans la zone gris´ee.

InductionD(C/m²)

II. 4 Bilan et cons´equences exp´erimentales

D

ans cette partie, on a ´etablit le diagramme ´epaisseur-temp´erature (Fig. II.2) qui expose l’´evolution de la structure en domaines sur un large intervalle de temp´erature en fonction de l’´epaisseur du film.

En utilisant les ´equations de Chensky et Tarasenko bas´ees sur l’approche de Ginzburg et Landau, on a obtenu une formule d’interpolation simple (II.3) qui recouvre l’´evolution en temp´erature du profil de polarisation dans l’´etat multi-domaines des films ferro´electriques : du profil le plus abrupt `a T = 0 donn´e par l’approche de Kittel au profil le plus graduel `a T = Tc.

On a d´etermin´e l’´evolution de la temp´erature critique d’apparition des domaines dans les films uniaxiaux (II.2) et d´eduit que le profil graduel doit exister dans les films minces sur un large intervalle de temp´erature. On a obtenu le profil de la paroi de domaines en champ et temp´erature.

Du point de vue exp´erimental, ce n’est que tr`es r´ecemment que ces do-maines ont pu ˆetre observ´es. Nos r´esultats sont en accord avec les exp´eriences men´ees par Streiffer [Streiffer2002] sur PbTiO3 et par Zubko [Zubko2010] sur les r´eseaux de PbTiO3/SrTiO3qui comportent des domaines ferro´electriques. Ces auteurs reportent une distribution p´eriodique des domaines r´ev´el´ee par les pics satellites pr´esents dans le diagramme de diffraction autour des pics de Bragg (Figs. II.14-II.15) et qui disparaissent au dessus de la temp´erature critique, confirmant ainsi qu’ils ont pour origine les domaines ferro´electriques.

Ils ne reportent pas la pr´esence des pics de diffraction du second ordre ce qui est une indication du caract`ere graduel de la texture de domaines.

Il pourrait ˆetre int´eressant de d´eterminer la pr´esence de ces seconds pics satellites pour mieux comprendre la forme du profil de polarisation.

L’introduction du champ dans le mod`ele de Kittel a permis d’obtenir l’´evolution de la structure des domaines ferro´electriques avec le champ ap-pliqu´e `a travers les d´ependances de d+(D), d(D), deq(D), et δeq(D) issues des ´equations (II.40)-(II.43).

Fig. II.14 – Diagramme de diffraction de PTO : Distribution p´eriodique des domaines r´ev´el´ee par les pics satellites pr´esents autour des pics de Bragg [Streiffer2002]

On a ´etablit l’esquisse d’une th´eorie unifi´ee, qui fait le lien entre les ap-proches de Ginzburg-Landau et de Kittel, en introduisant les d´ependances des param`etres en temp´erature (Section II. 3. a ) dans l’approche en champ. On a alors d´etermin´e l’´evolution de la permittivit´e ε(T ) (II.57) en temp´erature (Fig. II.12) ainsi que le diagramme champ-temp´erature Dc(T ) (Fig. II.13).

Les relations universelles de renormalisation (II.47) ont d´emontr´e com-ment les propri´et´es physiques de diff´erents films dans l’´etat multi-domaines telles que la temp´erature de transition peuvent ˆetre compar´ees et reli´ees l’une `a l’autre comme cela a ´et´e r´ecemment report´e pour des mat´eriaux ferro´electriques et ferromagn´etiques vari´es [Catalan2007].

Il est tr`es utile de pr´esenter tous les r´esultats des ferro´electriques en uti-lisant les variables sans dimension pour acc´eder `a l’universalit´e du mod`ele.

Fig. II.15 – Diagramme de diffraction des r´eseaux de PTO/STO : Distribu-tion p´eriodique des domaines r´ev´el´ee par les pics satellites pr´esents autour des pics de Bragg [Zubko2010]

Pour confirmer le diagramme champ-temp´erature, il faudrait mesurer exp´erimentalement le champ critique en fonction de la temp´erature. Cela n’a pas ´et´e r´ealis´e dans les films mais, puisque c’est une d´emarche naturelle dans les ´echantillons ´epais (sans domaine), cette mesure devrait ˆetre possible. Les r´esultats concernant l’´evolution de la permittivit´e en temp´erature corroborent les observations exp´erimentales (Fig. II.16) : l’´etalement du pic di´electrique et le d´ecalage en temp´erature de son sommet [Lookman2004].

Fig. II.16 – ´Etalement du pic di´electrique et d´ecalage en temp´erature de son sommet dans BST [Lookman2004]

De plus, le r´esultat exp´erimental concernant le signe n´egatif de la permit-tivit´e ferro´electrique (Fig. II.17) avanc´e par [Bratkovsky2006] est confirm´e th´eoriquement. Ces auteurs tracent l’´evolution de la polarisation en fonction du champ externe E0et en d´eduisent l’´evolution de la polarisation en fonction du champ ´electrique Ef pr´esent dans la couche ferro´electrique. Ils observent que le cycle hyst´er´esis comporte alors une pente n´egative ce qui induit le signe n´egatif de la permittivit´e ferro´electrique. Il serait int´eressant d’obtenir d’autres preuves exp´erimentales de ce comportement.

Fig. II.17 – Repr´esentation de l’´evolution de la polarisation en champ : permittivit´e ferro´electrique n´egative. En noir, on consid`ere la r´eponse du condensateur au champ externe appliqu´e, en rouge, la r´eponse au champ ´electrique pr´esent dans la couche ferro´electrique [Bratkovsky2006]

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Chapitre III