C’est l’apparition des domaines ferro´electriques
I. 4 Etat de l’art et objectifs ´
I. 4. a Etat de l’art´
D
urant les derni`eres d´ecennies, de nombreuses ´etudes num´eriques ont ´et´e r´ealis´ees concernant l’influence des effets de taille finie sur les propri´et´es des films ferro´electriques fins. En particulier, la chute drastique de la temp´erature de transition est attribu´ee `a des effets de champ d´epolarisant qui m`enent `a une distribution non uniforme de la polarisation [Shih1994, Zhong1994].Les approches num´eriques qui sont commun´ement utilis´ees pour ´etudier les syst`emes ferro´electriques peuvent ˆetre divis´ees en deux cat´egories,
– les m´ethodes bas´ees sur les premiers principes (calculs ab initio) – les m´ethodes bas´ees sur les syst`emes d’´equations au partielles (PDE,
m´ethode de phase, . . .)
Dans la premi`ere cat´egorie, la simulation se fait `a l’´echelle ato-mique/mol´eculaire, tandis que la seconde est une approche en continuum `a l’´echelle macroscopique, c’est-`a-dire sans prise en compte de la structure atomique.
M´ethodes bas´ees sur les premiers principes
Les ´etudes fond´ees sur les premiers principes sont bas´ees pour la plupart sur des calculs de l’Hamiltonien effectif. Elles confirment l’existence et l’or-ganisation structurelle complexe du param`etre d’ordre dans les ´echantillons de tr`es petite taille.
Les ´etudes ont montr´e la pr´esence d’une distorsion induite par la ferro´electricit´e dans les nanofils de BaTiO3 sous 1.2nm [Geneste2006], es-tim´e la taille critique des films ferro´electriques `a 2.4nm [Junquera2003] et d´emontr´e l’existence d’une distribution de la polarisation de type toro¨ıdal dans les nanotores et les nanodisques de diam`etre proche de 3.2nm [Naumov2004].
Ces m´ethodes sont limit´ees aux ´echantillons de tr`es petite taille car les calculs prennent en compte le nombre d’atomes pr´esents dans l’´echantillon.
M´ethodes bas´ees sur les syst`emes d’´equations aux deriv´ees par-tielles
Concernant les mod´elisations du mat´eriau par un milieu continu, les m´ethodes d’´el´ements finis et de diff´erences finies sont usuellement employ´ees. Dans les travaux de Zhang [Zhang2005], un syst`eme lin´eaire d’´equations du premier ordre (polarisation, Maxwell, ´elasticit´e) est r´esolu par les m´ethodes de diff´erences finies ; le switching des domaines, leur ancrange par les d´efauts sont ´etudi´es num´eriquement. Dans les travaux de Chen [Chen2008], la dy-namique de la formation des domaines `a 90◦ durant la transition de phase ferro´electrique est simul´ee en utilisant les ´equations d´ependantes du temps de Ginzburg-Landau avec une m´ethode spectrale de Fourier.
Mˆeme si les m´ethodes ab initio ont un rˆole important dans l’´etude des ferro´electriques [Sepliarsky2005], `a cause de la limitation aux syst`emes de petite taille, ces m´ethodes sont inadapt´ees et limit´ees du point de vue de la simulation directe de nombreuses propri´et´es fondamentales des mat´eriaux ferro´electriques telles que les transitions de phase et le mouvement des parois de domaines. Le but est ici de s’affranchir des limites des calculs ab initio en s’appuyant sur les mod`eles de Kittel et Ginzburg-Landau.
I. 4. b Objectifs
L’
objectif de cette th`ese est– de d´evelopper des m´ethodes de mod´elisation des domaines et des textures non uniformes dans les ferro´electriques nanoscopiques par la r´esolution des ´equations ph´enom´enologiques (Kittel et Ginzburg-Landau)
– de comprendre l’effet ´electrostatique coulombien de longue port´ee et son rˆole dans la formation des textures non uniformes (domaines) – d’´etudier l’´evolution de cette texture en fonction de la temp´erature et
du champ ´electrique et les propri´et´es macroscopiques comme la suscep-tibilit´e et la polarisation ´electrique.
De pr´ec´edentes ´etudes bas´ees sur la fonctionnelle de Ginzburg-Landau de l’´etat ferro´electrique ont souvent sous-estim´e le rˆole des effets ´electrostatiques d´epolarisants puisque dans le cas d’´echantillons macrosco-piques (af ≥ 500nm) le champ d´epolarisant est en partie ´ecrant´e par les
charges libres ce qui annihile son effet. D’un autre cˆot´e, la compr´ehension des nanoferro´electriques via la mod´elisation ab-initio est restreinte aux mat´eriaux et dispositifs de tr`es petite taille (af ≤ 20nm). L’´etude va donc se focaliser
ici sur l’´echelle des ´echantillons d’´epaisseur 20nm ≤ af ≤ 500nm qui sont les
plus pertinents dans les technologies modernes.
Des travaux pr´eliminaires ont ´et´e r´ealis´es pour calculer la structure en domaines des films minces ferro´electriques [Guerville2005, Guerville2007], et des superr´eseaux [Stephanovich2005], ainsi que pour expliquer la formation des domaines dans les films et les nanotores de BaTiO3 [Lukyanchuk2009b, Catalan2009] et mod´eliser les vortex de polarisation dans les nanoparticules ferro´electriques [Lahoche2008].
Dans le chapitre II, l’approche va se baser sur l’association du mod`ele de Ginzburg-Landau (GL) [Landau1985, Landau1935] qui d´ecrit les transi-tions de phases ferro´electriques avec les ´equatransi-tions de Maxwell qui d´ecrivent les propri´et´es ´electromagn´etiques pour ´etudier la r´eponse ´electrostatique des films ferro´electriques uniaxiaux.
L’approche g´en´erale de GL-Maxwell va permettre la compr´ehension du rˆole des propri´et´es internes des mat´eriaux ferro´electriques pour une vaste ´etendue de param`etres.
De plus, contrairement `a la mod´elisation ab initio, cette approche va permettre de suivre la d´ependance de l’´etat ferro´electrique pour une large gamme de temp´eratures : de la temp´erature critique Tc jusqu’`a T = 0K o`u on retrouve les r´esultats du mod`ele de Kittel. Nous aboutirons `a une simple formule d’interpolation.
Ensuite, le mod`ele de Kittel va permettre d’´etudier l’´evolution de la texture des domaines ferro´electriques en fonction du champ appliqu´e pour des temp´eratures diff´erentes et d’estimer l’´epaisseur critique d’apparition de la structure en domaines par la mise en balance des deux contributions ´energ´etiques pr´epond´erantes, celle dˆue `a l’interaction ´electrostatique et celle dˆue `a l’existence des parois de domaines.
Enfin, la comparaison des mod`eles de Kittel et de Ginzburg-Landau va permettre d’obtenir l’´evolution de la permittivit´e du film avec la tmp´erature et le diagramme de phase.
Dans le chapitre III, un m´ecanisme alternatif `a la commutation conven-tionnelle de la polarisation sous l’effet du champ appliqu´e est explor´e. Il consiste `a consid´erer que la polarisation peut tourner dans l’´echantillon. Ce n’est donc pas seulement l’amplitude de la polarisation qui varie, c’est aussi sa direction.
Ce m´ecanisme est analogue `a celui de Bloch dans les mat´eriaux ferro-magn´etiques et est valable dans le cas d’une faible anisotropie. Il aboutit `a l’existence d’une instabilit´e menant `a la formation d’une structure de
skyr-mion chiral qui apparaˆıt `a un champ critique beaucoup plus faible que le
champ thermodynamique usuellement consid´er´e pour la formation des do-maines.
L’´etude, bas´ee sur la mise en place et la r´esolution de syst`emes d’´equations aux deriv´ees partielles, est men´ee `a la fois d’un point de vue analytique, ce qui permet de justifier th´eoriquement des propri´et´es physiques sp´ecifiques au dispositif et ´egalement d’un point de vue num´erique, ce qui permet d’obtenir les solutions exactes au mod`ele d´evelopp´e.
Ces travaux de th`ese ont donn´e lieu `a cinq publications [Baudry2010, Lukyanchuk2009a, Sene2008a, Sene2008b, Sene2010] `a la date de soutenance, deux articles suppl´ementaires sont en cours de r´ealisation.
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