Solution interstitielle de couverture

Les roches de couvertures argileuses présentent une faible porosité (proche de 10%). La solution interstitielle occupe plus ou moins bien cet espace poral mais sa composition demeure difficile à déterminer lors d’échantillonnages éventuels. En effet, cette solution est souvent « liée » du fait de la forte rétention au sein des espaces interfoliaires des minéraux argileux et des forces de rétention capillaire de la matrice rocheuse. L’eau libre associée à l’espace poral et au cortège minéral par capillarité est difficile à extraire pour les expérimentateurs la plupart du temps.

Gherardi et al. (2007) intègrent une solution de couverture avec un pH de 7,48 à 45°C pour leurs modélisations de transport réactif au sein de la couverture d’un réservoir gréseux du nord de l’Italie. Puisque la composition réelle de la solution interstitielle de couverture leur est inconnue, ils l’obtiennent en équilibrant par une modélisation de type batch une solution avec la composition de la roche de site disponible.

Dans cette étude, nous procédons de la même manière. La composition minéralogique du modèle de roche initiale est équilibrée avec une solution saline (force ionique 0,1) à 80°C. L’anhydrite, absente initialement, est à l’équilibre. Le quartz est proche de l’équilibre.

Le Tableau 8 présente les compositions des solutions interstitielles des différents modèles. Le rapport solide/solution est donné en g.cm-3.

Tableau 8 : Caractéristiques physico-chimiques des solutions interstitielles de la couverture argilo-gréseuse suivant la composition en I/S

Caractéristiques

physico-chimiques Couverture argilo-gréseuse Composition Illite - Smectite Illite 80% / Smectite 20% Illite 20% / Smectite 80%

T (°C) 80 80 pH 6,5 6,5 Eh (mV) -181 -181 Rapport Solide/solution 24817 24917 Composition (mol.L-1) Al3+ _{4,16E-08 4,16E-08} HCO3 - 1,23E-03 1,23E-03 Ca2+ 2,00E-02 2,00E-02 Cl- 7,39E-02 7,39E-02 Fe2+ 2,81E-06 2,81E-06 K+ 4,81E-03 4,81E-03 Mg2+ 5,37E-03 5,37E-03 Na+ 3,24E-02 3,24E-02 SO4 2- 6,60E-03 6,60E-03

H4SiO4(aq) 6,77E-04 6,77E-04

Force ionique 1,05E-01 1,05E-01

Les compositions physico-chimiques des solutions interstitielles sont supposées identiques quelque soit le modèle de roche argilo-gréseuse. De plus, ces concentrations sont invariantes suivant les différents cas de modélisations étudiés. En fait, les mêmes espèces sont conservées, seules les quantités, les surfaces et les échanges d’ions sont susceptibles de varier. Les différences d’évolution des deux modèles seront essentiellement dues aux évolutions cinétiques du cortège minéral.

Dans leurs modélisations de réactivité de la couverture du site de Sleipner, Gaus et al. (2005) ne disposent pas de la composition de la solution interstitielle à l’endroit même du site d’injection (off-shore). Ils l’extrapolent en utilisant la composition de la solution interstitielle d’une roche de couverture provenant de la même formation géologique (Utsira) mais située à plusieurs kilomètres du site de Sleipner (formation d’Oseberg, on-shore). Ensuite, par une modélisation de type « batch » (milieu fermé), ils équilibrent cette composition de solution avec la composition minéralogique de la roche de couverture Nordland Shale. Ils obtiennent une solution de pH 7,67 à 37°C.

5.1.5.

Caractéristiques physiques et hydrogéologiques de la roche

La roche de couverture est un milieu saturé. La porosité de 10% est totalement remplie par la solution interstitielle. Les rapports solide/solution atteignent en moyenne 25 kg.L-1 de solution interstitielle.

5.1.6.

Caractéristiques du transport par diffusion

Dans cette première partie du travail, la couverture est considérée homogène et ne présentant aucun réseau de fractures ou de fissures. De plus, le code de calcul Crunch employé ne permet que le transport monophasique, c'est-à-dire d’une phase liquide dans un milieu poreux saturé. La diffusion est l’unique transport d’espèces aqueuses considéré dans les travaux de modélisation présentés en Partie 3.

Le traitement mathématique lié au transport réactif par diffusion est simplifié en considérant le même coefficient de diffusion pour toutes les espèces aqueuses même si cela représente une approximation de la réalité (Gherardi et al., 2007)

Dans les premiers calculs, le coefficient de diffusion effectif (De) est constant et fixé directement :

De = 10-10 m2.s-1.

Par la suite, la dépendance du coefficient de diffusion effectif par rapport à la porosité est

pris en compte selon la loi d'Archie :

avec le coefficient de diffusion moléculaire à 25°C, Do = 2,0.10-9 m2.s-1, ω la porosité et le coefficient de cimentation nc = 2,5.

Une énergie d’activation de la diffusion (EaDe) est également considérée pour tenir compte

de la température réelle de fond (80°C) et de l’effet sur la diffusion.

5.1.7.

Echelle temporelle de modélisation

Pour l’évaluation de performance et de la sûreté du stockage des déchets radioactifs, les calculs doivent être réalisés sur des périodes de temps de l’ordre du million d’années

c

n 0 e

D

ω

D

=

Pour l’optimisation des différents piégeages du CO2 au sein du réservoir et un temps de résidence suffisant pour un impact efficace de réductions des émissions industrielles de GES, une durée de calcul de sûreté sur 10 000 ans est très satisfaisante (IPCC, 2005). L’évolution du transport réactif aux travers de différents critères (pH, porosité, fractions volumiques en minéraux, espèces aqueuses) dans la couverture est suivie à 100 ans, 500 ans, 1000 ans, 2500 ans, 5000 ans, 7500 ans et 10 000 ans.

D’autre part, les prévisions de durée d’injection de CO2 dans le réservoir sont variables suivant les formations d’injection atteignant la dizaine d’années (Andre et al. 2007) mais ne dépassant pas 100 ans d’exploitation. Or, dans les modélisations présentées, la solution de réservoir acidifiée comme condition aux limites est appliquée pendant 10 000 ans. De ce point de vue, les résultats observés, comme la distance et l’importance de l’ouverture de la porosité, pourront être relativisés et discutés.

5.1.8.

Maillage initial et échelle spatiale de modélisation

Dans les modélisations intégrées présentées, la géométrie du système géologique a été simplifiée pour se focaliser principalement sur l’évolution de la roche de couverture à l’interface avec le réservoir (ou la zone de transition) depuis l’échelle millimétrique jusqu’à l’échelle métrique. Ainsi, les processus majeurs de transport réactif peuvent être hiérarchisés et relativisés au niveau opérationnel en comparaison des échelles nanométrique et micrométrique considérées sur roches totales broyées et sur phases argileuses purifiées (Partie 1 et Partie 2 respectivement).

La roche est représentée comme une colonne à une dimension (1-D) avec une largeur de maille de 1 m et longueur totale de 10 m environ (12,34 m). La longueur de colonne de roche est discrétisée en 100 mailles de tailles progressives. Proche de la condition aux limites (Figure 31), le maillage est resserré avec 40 mailles de 1 mm, car c’est dans cette zone qu’ont lieu les interactions géochimiques majeures entre l’eau de réservoir et la roche. Puis, la deuxième zone de maillage comporte 30 mailles de 1 cm. La troisième zone est composée de 20 mailles de 10 cm et la dernière zone de 10 mailles de 1 m (Figure 31). Ce découpage a été réalisé suite à des tests d’optimisation du maillage dans les zones d’interactions géochimiques fortes et aux résultats de la littérature (Gaus et al., 2005 ; Gherardi et al., 2007 ; André et al., 2007 ; Bildstein et al., 2009) et les tests d’optimisation du temps de calcul pour effectuer le maximum de modélisation dans la durée impartie.

Figure 31 : Schéma du transport réactif par diffusion de la solution de réservoir enrichie en CO2 dans la roche de couverture pendant 10 000 ans