Nous pouvons realiser les m^emes graphes que precedemment pour la section ecace d'apparition des di erents fragments. Ces graphes sont representes sur les gures 10.3, 10.4, 10.5 et 10.6.
Perte d'une molecule d'eau :
( gure 10.3) La croissance de la section ef- cace avec l'energie de collision est de plus en plus forte quand le nombre de molecules d'eau augmente. La pente au seuil est de plus en plus forte, ce qui traduit l'augmentation de la surface de l'agregat et la chute du seuil de fragmen- tation. Les parametres d'ajustement avec la fonction de nie par l'equation 6.10 pour les di erents agregats sont donnes dans le tableau 10.1.Le parametre n est identique pour toutes les courbes de plus d'une molecule d'eau (entre 0,9 et 1,2) : cela montre une certaine regularite dans la forme des
182 10.1. Resultats de collision sur helium 0 1 2 3 4 20 0 40 60 80 100 Section efficace (Ų ) Energie (eV) n Au(H O)2 n +
Figure 10.2: Evolution de la section ecace de fragmentation pour le systeme
Au(H2O)+n + He, pour n variant de 1 a 10.
courbes de section ecace, et nous permet de comparer les 0. Nous constatons
que l'agregat qui perd une molecule d'eau le plus facilement est Au(H2O)+7 (avec
0 = 39 A2), comme le montre aussi la gure 10.3. Nous pouvons, la aussi, realiser
une classi cation en trois zones, qui ne recouvre pas tout a fait celle trouvee pour la section ecace de fragmentation totale :
{ Au(H2O)+1;2 ont des sections ecaces tres faible par rapport aux autres
agregats, comme precedemment.
{ Au(H2O)+3;4 montent une montee progressive de la section ecace d'appa-
rition du premier fragment.
{ Au(H2O)+5:::10presentent un0proche (environ 30 A2). Nous constatons une
saturation de plus en plus t^ot de la section ecace lorsque l'on fait varier l'energie. Le maximum atteint decro^t avec la taille de l'agregat initial, a partir de Au(H2O)+7.
La precision des energies de seuil est assez mauvaise, car la valeur trouvee depend fortement du point le plus bas en energie, qui est le point le moins precis que nous mesurons, car les pics sont etales et le signal faible. En particulier, pour les plus gros, nous n'excluons pas la possibilite d'avoir des agregats a la limite de la dissociation thermique.
Perte de deux molecules d'eau :
La gure 10.4 nous montre l'evolution de la section ecace d'apparition de ce fragment en fonction de l'energie de collision.Section efficace (Ų ) Energie (eV) n Au(H O)2 n-1 + 0 1 2 3 4 10 0 20 30
Figure 10.3: Section ecace d'apparition de fragments issue de la perte d'une
molecule d'eau, en fonction de l'energie et de l'agregat Au(H2O)+n.
Nous notons que cette apparition ne devient signi cative qu'a partir du moment ou l'agregat dispose d'au moins 4 molecules d'eau. Le noyau Au(H2O)+2 semble en
e et tres dicile a casser, du moins, en collision sur de l'helium et aux energies auxquelles nous avons travaille. Les seuils d'energie pour des especes issues de la perte de plusieurs molecules sont toujours diciles a estimer car le signal est faible, et la pente au seuil aussi [23]. Il peut y avoir confusion entre un processus multicollisionnel et une croissance faible de la section ecace avec la pression. Nous prendrons donc les valeurs de ces seuils avec beaucoup de precaution.
La presence de traces de Au(H2O)+ en provenance de Au(H2O)+3 semble ^etre
d^ue a la presence d'especes hautement lamentaires (trois couches de solvatation). Elle appara^t en e et pour une energie de l'ordre de 2 eV, alors que l'energie pour faire partir deux molecules d'eau dans la con guration la plus stable est de l'ordre de 2,09+0,73=2,82 eV [19]. Outre les agregats qui ne produisent pas de fragments par perte de deux molecules d'eau, nous pouvons, la aussi, degager trois comportements di erents :
{ Au(H2O)+4 et Au(H2O)+5 ont des comportements proches, de faibles sections
ecaces, avec un demarrage tardif.
{ Au(H2O)+6 etAu(H2O)+7 presentent des sections ecaces de fragmentation
qui sont intermediaires et observables a de faibles energies.
{ Au(H2O)+8:::10qui ont de fortes sections ecaces, jusqu'a 40 A2pour Au(H2O)+8
qui atteint le maximum de section ecace. Notons que cette valeur est su- perieure a la section ecace maximale observee pour la perte d'une seule
184 10.1. Resultats de collision sur helium Agregat E0 (eV) 0 (A2.eVn
;1) n Au(H2O)+ 1,7 0,1 2,3 0,1 1,8 0,1 Au(H2O)+2 0,5 0,1 1,6 0,1 1,1 0,2 Au(H2O)+3 0,4 0,1 12 1 1,2 0,1 Au(H2O)+4 0,4 0,1 18 2 1,0 0,1 Au(H2O)+5 0,4 0,1 27 3 1,1 0,1 Au(H2O)+6 0,3 0,1 31 3 1,1 0,1 Au(H2O)+7 0,3 0,1 39 3 1,1 0,1 Au(H2O)+8 0,3 0,1 37 4 1,0 0,1 Au(H2O)+9 0,2 0,1 35 4 0,9 0,1 Au(H2O)+10 0,2 0,1 31 3 1,0 0,1
Tableau10.1: Energie de seuil et parametres d'ajustement pour l'apparition du premier fragment pour les agregats Au(H2O)+n.
molecule d'eau.
Perte de trois molecules d'eau :
La gure 10.5 presente la section ecace d'apparition du troisieme fragment. Nous notons que la perte de trois molecules d'eau n'appara^t de facon signi cative qu'a partir de l'agregat Au(H2O)+5 : nousretrouvons le noyau de Au(H2O)+2 qui semble particulierement resistant aux col-
lisions sur l'helium. Nous notons encore trois comportement distincts dans ces dependances en energie de sections ecaces.
{ Au(H2O)+5 presente des sections ecaces faibles, a partir de 2 eV.
{ Au(H2O)+6;7 perdent trois molecules d'eau a partir d'une energie de collision
d'environ 1,4 eV, et possedent des sections ecaces intermediaires.
{ Au(H2O)+8:::10 presentent un seuil de section ecace en dessous de 1 eV,
et les valeurs des sections ecaces sont importantes, et culminent pour Au(H2O)+9. Notons que les valeurs atteintes sont inferieures a celles obtenues
pour la perte d'une ou deux molecules d'eau, mais semblent monter plus haut pour des energies plus importantes que nous ne pouvons pas explorer avec notre dispositif experimental.
Perte de quatre molecules d'eau :
La gure 10.6 presente l'evolution en fonction de l'energie de la section ecace d'apparition du quatrieme fragment. La encore, le premier agregat qui conduit a la perte de quatre molecules d'eau est celui qui conduit a la formation du noyau Au(H2O)+2, c'est donc Au(H2O)+6.L'observation des courbes suggerent deux comportements :
{ Au(H2O)+6;7 montre des sections ecaces les plus faibles, avec un signal
observe a partir d'environ 1,5 eV.
Section efficace (Ų ) Energie (eV) 0 1 2 3 4 10 0 20 30 40 n Au(H O)2 n-2+
Figure10.4: Section ecace d'apparition de fragments issue de la perte de deux
molecules d'eau, en fonction de l'energie et de l'agregat Au(H2O)+n.
parition de ce fragment est environ 1,2 eV. La valeur maximale est obtenue pour Au(H2O)+10.