Des ription du dispositif expérimental

7.3.1 Le laser visible

Cavité laser ontinu (CW)

Le laserquenousavonsutiliséau laboratoire LCVU,estunlaserà olorant en anneau dutype 380DSpe traPhysi s.Ilse omposeprin ipalement dequatremiroirsM1,M2,M3etM4,unltre biréfringent etde deuxétalons(Figure 7.4)Fabry-Perot quiservent àséle tioner lafréquen e d'os- illation.Une photode la avitélaserestprésentéesurlaFigure7.5.UnlaserdepompeNd:YVO

4

Spe tra Physi s Millennia de 5 W, est fo alisé à l'aide du miroir M0 (pump mirror), dans un jet de olorant (milieu ampli ateur). En régime ontinu, le gain est égal aux pertes. Ainsi, plus les pertes dans la avité seront faibles plus la puissan e de sortie sera importante. Ces pertes sont de deuxsortes : elles duesaux élémentsoptiques (miroirs, ltre,étalons) sont onsidérées omme onstantes,et ellesduesauxmodesgéométriquestransverses(TEM

mn

)dufais eaulaserdépendent del'alignement de la avité.

Au oursdel'expérien e,unéventueldé ro hagedemodepeutseproduire.Cedé ro hageest essen-tiellement dûau désalignement du laser, auxvibrations mé aniques età l'é hauement thermique du olorant,etpeutêtre ontrléparunsystèmed'asservissement omprenantdeuxinterféromètres deFabry-Perot externes etun systèmeéle tronique.

Figure7.5 Photodulaserà oloranten anneau380 DSpe traPhysi sde LCVU.

Le hoix du olorant (Dye)

Dans notre expérien e, le milieu ampli ateur est un olorant rendu uores ent dans levisible parunpompageoptique.Un olorantestunesubstan e himique omposéedemolé ules omplexes. Chaque olorantest ara tériséparunspe tredeuores en esuruneplagedelongueursd'onde.Le domainedelongueursd'ondequenousavonsétudiés'étalede999Åà1040Å, equi orresponddans levisibleàunegammede5994-6140Å.Le olorantquiestsus eptibled'émettredelalumièredans ette région de longueurs d'onde est la Rhodamine B. En eet, e olorant, de formule himique

C₂₈H₃₁N₂O₃Cl

(voir la Figure 7.6), présente un maximum de uores en e dans une zone variant de5500 à 6000 Å(voir laFigure7.7).

Figure 7.6  Formule himique du olo-rantRhodamine B.

Figure 7.7  Spe tre de uores en e (vi-sible)du olorantRhodamine B.

7.3.2 L'ampli ateur à olorant pulsé (Pulsed Dye Amplier)

Lefais eaudesortiedélivréparlelaser ontinu(CW)est ara tériséparunepuissan ed'enivron 300 mW. Cette puissan e n'est pas onstante dans toute la gamme de longueurs d'onde étudiées. Elle dépend essentiellement de l'intensité de la uores en e du olorant (voir Figure 7.7). Pour augmenter ette puissan e, le fais eau est transporté par une bre optique vers un ampli ateur. Néanmoins, en arrivant dans l'ampli ateur, le fais eau laser a perdu environ

70%

de son énergie initiale.

Dansnotre asl'ampli ateur est omposédetroisétages, orrespondant àtrois ellules su es-sivesde olorant C1, C2etC3 positionnées surletrajetdufais eau.

Le hoix du olorant pour l'ampli ation dépend de l'intensité de uores en e qui doit être maxi-maledanslagammespe traledelaRhodamineB.Danslagammespe trale999-1040Ånousavons utilisé laRhodamine101, alors quepour lagamme spe trale variant de1020 à 1040 Å,nousavons utilisé laSulforhodamine 101diluée dansunesubstan e omposée de40 %d'eau(H

2

O)etde60 % deméthanol (MeOH).

La on entration du olorant est diérente dans lestrois ellules. En eet,la on entration du o-lorant est faible dansles ellulesC2 etC3 omparativement à ellede la ellule C1. L'obje tif est deréduirel'émissionspontanéedesmolé ulesdu olorantdansC2etC3.L'inversiondepopulation dans estrois ellulesestassurée par pompage optique àl'aide d'unlaserNd :YAGpulsé (Physi s Spe tra GCR-5,ave unefréquen ede10Hz)de longueurd'onde5320 Å.À lasortiede l'ampli a-teur(PDA)lamesuredel'énergiede l'impulsionlaserampliée donneune valeurvariant entre100 et160 mJselon lalongueur d'onde hoisie.

Figure7.8 Photode l'ampli ateurà olorantpulsé(PDA) de LCVU.

7.3.3 Génération d'harmoniques

Lebutde ettepartieestde réeràpartirdufais eauamplié,defréquen e

ω0

danslevisible,un autrefais eau lumineux de longueur d'ondeXUV. Pour ela, ilfaut multiplier lafréquen e initiale par un fa teur 6. Cette étape n'est possible que si on utilise un milieu dont la réponse est non linéaire fa eàune onde éle tromagnétique.

Bref rappel du prin ipe

Quanduneondeéle tromagnétiquetraverseunmilieumatériel,elle réeunepolarisation

_P~

(mo-ment dipolaireéle trique par unité de volume). Pour une onde à faible intensité, ette polarisation estproportionnelle àl'amplitude du hampéle trique de l'onde via lasus eptibilité d'ordre 1

χ⁽¹⁾

. Onparledans e asd'uneréponselinéaire dumilieu.Cependant,pourune ondeayant unegrande intensité, telle asd'unfais eaulaser, laréponsedumilieu devient non linéaire.

La polarisation réée par l'onde lumineuse peuts'é rire ommeun développement du hamp éle -triquein ident E,sous laforme :

~

P = ~P⁽¹⁾+ ~P⁽²⁾+ ~P⁽³⁾+ ...,

(7.1) où

_P~(i)

est la polarisation d'ordre

i

en puissan es de l'amplitude du hamp éle trique. Plus pré- isément, on peut montrer que pour

i

ondes in identes de fréquen es

ω₁, ..., ω_i

dont on note les amplitudes

_E(ω~ _i)

,lapolarisationsuivante est réée :

~

où

ǫ₀

estla onstante diéle trique,et

χ⁽ⁱ⁾(ω₁, ..., ω_i)

estletenseurdesus eptibilitééle triqued'ordre

i

quidépend dumatériau utilisé. Cettedernière expressionmontre quel'onde sortante réée a une fréquen ediérente desondes in identes. Pour un milieu matérielisotrope,les termes d'ordre pair dansl'équation7.1s'annulent pour desraisonsde symétries.

Chaque type de matériau présente des sus eptibilités éle triques diérentes. Ils donnent don des eetsnon-linéaires dediérentsordres :

*Aupremierordre:seullepremiertermedelapolarisationintervient:

_P~(1)(ω) = ǫ0χ⁽¹⁾(ω) ~E(ω)

. Ils'agit del'optique linéaire lassiqueoù lafréquen ede l'onde rééeest for émentégale à ellede l'ondeinitiale. Leseets observés on ernent laréfra tiondes ondeset labiréfringen e.

*Au se ond ordre : La polarisation est donnée par

_P~(2)(ω₁+ ω₂) = ǫ₀χ(2)(ω₁, ω₂) ~E(ω₁) ~E(ω₂)

. Elledonnelieuàlagénérationdefréquen e

ω_g = ω₁+ ω₂

,etlagénérationdelase ondeharmonique si

ω₁ = ω₂

.

*Autroisièmeordre:Lapolarisationest

_P~(3)(ω₁+ω₂+ω₃) = ǫ₀χ(3)(ω₁, ω₂, ω₃) ~E(ω₁) ~E(ω₂) ~E(ω₃)

. Elle on erne lemélange paramétrique àtrois ondesetlagénération delatroisième harmonique si

ω₁= ω₂ = ω₃

.

Dans espro essusnonlinéaires,lagénérationd'harmoniquesdoitsatisfaireune ondition d'a - ord de phase. Celle- i exige que la diéren e entre le ve teur d'onde

~

kg

du fais eau généré et la sommedesve teursd'ondes initiaux

_k~_i

soit nulle.

Pour unexposéplus ompletsurl'optiquenon linéaire, onpeutsereporter àlaréféren e (73).

Génération de la deuxième harmonique : doublage de fréquen e

À partir du fais eau lumineux amplié de fréquen e

ω0

dans le visible, nous avons réé une deuxième harmonique en utilisant un ristal KD

∗

P. Le fais eau lumineux résultant possède une fréquen e

ω_uv= 2 × ω0

dans l'ultraviolet (UV).L'énergie du fais eauUV varie entre 6et 25mJ.

Génération de la troisièmeharmonique : triplement de fréquen e

Pourobtenirlefais eauXUV,ilfaut réerunetroisièmeharmoniqueàpartirdufais eauUVdans ungazàfaiblepression (xénon).Cegazestinje té dansuneen einteparune valveéle trique,dont l'ouverture est ontrlée par un ristal piezo-éle trique. La pression dans l'en einte de triplement (Tripling Chamber) estmaintenue durant l'expérien eà

≈

10

−5

mbar par une pompe à diusion. Nousavonsfo alisé lerayonnement UV danslegaz par une lentille de distan efo ale20 m. Pour obtenirlalumièreXUV,ladistributionspatialedufais eauUVdanslejetatomiquedugazdoitêtre optimiséejusqu'àl'obtentionde l'a orddephase(72 ).Cetteoptimisation estréalisée enmodiant laposition delavalve, onstruite surune plaque mobileselon les axes

x, y

et

z

.

Ainsi,lafréquen e dufais eauXUV résultant estdonnéepar

ωxuv= 3 × ωuv

(

ωxuv= 6 × ω0

) ave unelargeurà mi-hauteur(FWHM) variant entre250 et300 MHz (66 ).

7.3.4 Intera tion fais eau molé ulaire-rayonnement et déte tion

Le gaz molé ulaire d'hydrogène ou de ses isotopes est ontenu dans un tube se terminant par unetuyère(nozzle)sousunepressionde2bar.Ilsedétenddansuneen eintemaintenuesousvideà traverslatuyère, formant ainsiunfais eaumolé ulairesupersonique refroidi. Latuyèreestéquipée d'une vanne éle tro-mé anique (poppet) permettant de ontrler la densité du gaz émis dans le fais eau.Le fais eautraverseensuiteuné or eur(skimmer)de diamètred'environ2mmquisert à

obtenir un fais eaubien ollimatédans lequel lavitessedes molé ulesest biendénie. Le tube est mobileselon sonaxe e quipermetderèglerladistan edelatuyère parrapportàl'é or eur, quia uneinuen esurladensitédesmolé ulesobservées,leurtempératurerotationnelleetl'élargissement Dopplerrésiduel desraiesobservées. Latempérature rotationnelle desmolé ules dé roîtave ette distan e ainsique lalargeur Doppler. Dans notreexpérien e, lemeilleur ompromis orrespondait àune distan ede 8 menviron.

Lesdeuxfais eaux lumineux,l'UV etleXUV,interagissent ensuiteave lefais eaumolé ulaire dans la hambre d'intera tion (intera tion hamber) sous une pression d'environ 10

−7

mbar. Le pompage estassurépar une pompeturbomolé ulaire (Figure7.10).

La molé ule absorbe d'abord le photon XUV de fréquen e

ωxuv

orrespondant à une transi-tionentreun niveau d'énergie inférieurappartenant à l'étatéle tronique fondamental etunniveau d'énergiesupérieurappartenant àunétatéle troniqueex ité.Unefoisdansunétatex ité,la molé- uleestioniséesousl'eet del'absorptiondu photonUV (Figure7.1). Le produitioniséest ensuite extrait par une diéren e de potentielqui l'a élère versun analyseur à temps de vol (TOF)pour êtreanalyséparspe tros opiedemasse.DansleTOF,lesionslourdsetlesionslégerssontré upérés parunéle tro-multipli ateur.DanslaFigure7.9,onmontrel'enregistrementsimultanédusignalde l'ionmolé ulaireH

+

2

etdusignaldel'ionatomiqueH

+

produitpar disso iationdel'ionmolé ulaire.

Figure 7.9  Enregistrement simultané du signal de l'ion molé ulaire H

+

2

et de l'ion atomique H

+

. La premièregurereprésentel'enregistrementdedeuxsignauxdel'ionmole ulaireH

+

2

orrespondantàdeux raies,ladeuxième gure representel'enregistrement dusignal del'ion atomique

H⁺

.

Spe tromètre de masse à temps de vol(TOF)

Le prin ipe de baserepose sur lamesure du temps de trajet de parti ules hargées qui ont été initialement a élérées par un hamp éle trique uniforme. Puisque la même énergie inétique est fournieauxions indépendamment deleur masse,leurtemps de volestdire tement proportionnelà lara ine arréede ettemasse.Ledéte teurmesureenfon tiondutempsunesu essiondespi sde ourant(pi sdemasse) han un étantasso iéàuntyped'ionetayant uneintensitéproportionnelle

aunombrede molé ules(atomes) ionisées initialement présentesdans lejet.

Figure7.10PhotodudispositifexpérimentaldeLCVUpourlagénérationde lasixièmeharmoniqueet laphoto-ionisationdesmolé ules.

Dans le document Etude expérimentale et théorique des spectres d'émission et d'absorption VUV des molécules H2, D2 et HD (Page 106-111)