Nous avons amorcé notre comparaison de données chimiques par les oxydes d’azotes et l’ozone, dont les concentrations sont obtenues au SIRTA mais également sur les deux autres sites (GOLF et LHVP). La fréquence de mesure étant élevée (moyenne quart-horaire délivrée au public pour les NOx) nous avons, lorsque cela était nécessaire, moyenné ces données afin de pouvoir les comparer aux données horaires du modèle. Toutes les données sont présentées en heure locale (UTC).
a. Les NOx
Le monoxyde d’azote NO est un polluant primaire émis principalement par combustion, qui s’oxyde très rapidement en NO2 en présence d’ozone. De par l’oxydation de NO2 en acide nitrique ou sous
forme de nitrate, leur temps de vie dans l’atmosphère sous forme de NOx est court (de l’ordre de la journée). C’est pourquoi les NOx (NO+NO2) dans leur ensemble sont souvent considérés comme des
polluants primaires dont les concentrations dépendent des émissions locales et des conditions météorologiques instantanées qui gouvernent leur dispersion dans l’atmosphère. Les NOx sont issus des sources de combustion, ce qui en zone urbaine peut-être utilisé comme traceur pour le trafic routier. Ils peuvent ainsi constituer un guide pour l’évaluation de la restitution des émissions routières avec CHIMERE, en complément de l’analyse qui sera faite via l’aérosol organique.
La Figure V-7 présente la comparaison des concentrations horaires de NOx mesurées et simulées lors de la campagne d’été (courbes de gauche) ainsi que les concentrations journalières moyennes (courbes de droite) pour les 3 sites de mesures (GOLF, LHVP, SIRTA). Les indicateurs statistiques sont donnés dans le Tableau V-2.
Les données du SIRTA et du GOLF présentent (logiquement) des niveaux de NOx moins élevés qu’au LHVP, qui se situe plus près des sources et où la dilution depuis l’émission a donc été moins importante. On distingue toutefois peu de périodes de très fortes concentrations, avec une ligne de base qui reste inférieure à 15 ppb mais quelques pointes fortes (100 à 150 ppb) sont mesurées au LHVP le 15 juillet et en fin de période de campagne (du 26 au 28 juillet).
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Figure V-7 - Evolution horaire (gauche) et journalière moyenne (droite) des concentrations de NOx (ppb) sur les 3 sites. Les ronds noirs représentent les données d’observations, la ligne rouge la simulation de référence. La zone grisée et celle encadrée par des pointillés représentent respectivement +/- 1 écart-type autour des mesures et des sorties du modèle.
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Tableau V-2 – Résultats statistiques de comparaison des concentrations de NOx mesurées durant la campagne d’été.
NOx (ppb) MB NMB (%) RMSE NRMSE (%) R
GOLF +10.6 +36.8 24.5 85.4 0.53
LHVP +14.0 +133.0 32.2 304.7 0.61
SIRTA +6.1 +86.1 15.6 221.2 0.63
Le modèle restitue correctement la ligne de base et tous les pics mesurés sont reproduits. Néanmoins, l’amplitude des pics restitués est chaque jour surestimée par CHIMERE sur les deux sites ruraux. Au quotidien, l’explication la plus probable est liée à la résolution du calcul (9km²) et au fait que le modèle englobe et dilue dans chacune de ses mailles des émissions anthropiques urbaines qui n’influencent pas toute la maille, et n’impactent donc pas forcément les sites de mesure. Au LHVP, l’amplitude simulée des pics est en général satisfaisante sauf à certaines périodes pour lesquelles une sous-estimation forte de la hauteur de couche limite peut être incriminée (exemple des 22 et 23 juillet). Sur la période du 4 au 6 juillet le manque de données ne nous permet pas de trancher. Au final, le modèle retranscrit un cycle diurne moyen satisfaisant même si celui-ci est associé à une forte variabilité en raison de la mauvaise représentation de l’amplitude des pics. Cependant on note que le modèle produit un pic en début de soirée, beaucoup plus intense que les mesures. Cela peut être dû à un inventaire trop fort en soirée, ou à une couche limite trop basse, les données ne permettent pas de trancher. Au final, on note une corrélation mesures-modèle légèrement meilleure sur les sites du LHVP et du SIRTA (≈0.6) que sur le site du GOLF (0.53), ce qui traduit sans doute un environnement un peu plus homogène et donc plus simple à restituer à l’échelle du modèle sur ces deux sites.
b. L’ozone (O3)
Le processus de formation de l’ozone dépend d’un ensemble de cycles photochimiques de production d’oxydants qui font intervenir l’oxydation des COV et forment dans le même temps de l’aérosol organique secondaire. Ainsi, l’ozone permet d’apprécier la capacité du modèle à restituer l’intensité globale de l’oxydation atmosphérique. Il est donc important de vérifier, via ce composé assez stable et assez bien contrant dans les modèles, si nos simulations capturent correctement les grandes tendances de la période autant du point de vue temporel que pour l’amplitude des épisodes et la localisation des panaches.
Les concentrations mesurées et simulées d’ozone, ainsi que la variabilité journalière moyenne, sont présentées sur la Figure V-8. Les statistiques de comparaison sont données dans le Tableau V-3. On observe, si on regarde la période dans son ensemble, que le modèle perçoit les différentes périodes décrites dans l’analyse météorologique. Ce constat est aussi corroboré par l’analyse statistique qui montre que les concentrations d’ozone modélisées présentent des coefficients de corrélations satisfaisant (0.63 < R < 0.74) et supérieurs à ceux obtenus pour les NOx sur les 3 sites de mesures. C’est un résultat attendu, du fait de la moindre dépendance de l’ozone envers les spécificités des sites à très petite échelle. Dans l’ensemble sur cette période et sur les 3 sites le modèle présente une très bonne compréhension de l’alternance de ces périodes mais les résultats sont surtout très satisfaisants pour ce qui concerne l’occurrence et les valeurs des pointes de concentration ainsi que les amplitudes des cycles diurnes d’ozone. En particulier, le modèle reproduit bien les ruptures de situation, comme cela arrive 16 et le 22 juillet, ou avec l’établissement de périodes avec peu (16 juillet) ou beaucoup (24 juillet) de titration et de dépôt d’ozone.
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Figure V-8 - Evolution horaire (gauche) et journalière moyenne (droite) des concentrations d’ozone (ppbv) sur les 3 sites. Les ronds noirs représentent les données d’observations, la ligne rouge la simulation de référence. La zone grisée et celle encadrée par des pointillés représentent respectivement +/- 1 écart-type autour des mesures et des sorties du modèle.
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Tableau V-3 – Résultats statistiques de comparaison des concentrations d’ozone sur les 3 sites durant la campagne d’été.
Ozone (ppb) MB NMB (%) RMSE NRMSE (%) R
GOLF -1.2 -4.2 10.8 37.0 0.74
LHVP -4.3 -14.4 12.1 40.6 0.67
SIRTA -0.1 -0.5 11.6 221.2 0.63
Si l’on regarde plus en détails, les deux premiers jours présentent une activité photochimique importante caractérisée par de fortes concentrations d’ozone, bien restituée par le modèle même si l’amplitude n’est pas intégralement reproduite, du fait de vents simulés plus forts que ceux mesurés. Les deux périodes ventées présentent une très faible amplitude de concentrations d’ozone et un bruit de fond rural assez constant en raison de l’important brassage des masses d’air, du peu de dépôt au sol et du fait que la titration locale par NO est inhibée par le mélange atmosphérique intense. Le modèle capture également l’épisode intense du 22 juillet (jour chaud avec vent de Sud) mais il manque celui du 29 juillet (le modèle ne simule pas de vent de Sud).
Si l’on se fie uniquement au profil journalier moyen, le modèle semble représenter fidèlement la formation d’ozone sur le site du SIRTA avec un biais moyen de -0.1 ppb. Toutefois cet excellent accord résulte en partie de compensations d’erreurs comme le révèle la NRMSE (221,2 %), le modèle surestimant certaines pointes et sous-estimant les valeurs basses. Mais le cycle diurne d’ozone est bien reproduit par le modèle sur les 2 autres sites. La sous-estimation de l’ozone au LHVP en fin de journée est la conséquence du pic de NOx de début de nuit produit par CHIMERE dans cette maille, et qui n’est pas observé dans la mesure.