La version de référence du modèle (considérant l’émission d’aérosols organiques primaires comme des composés non volatils) sera appelée par la suite REF, tandis que la version incluant le nouveau schéma réduit développé à partir de schémas explicites en 0D (émissions des AOP sous forme de IVOCs et de SVOCs) sera appelé RED-0D. Toutefois, avant d’entamer l’évaluation des concentrations d’aérosol organique entre les deux versions du modèle, il est important de préciser que dans la version utilisée pour conduire cette étude (v2013b), la distribution en taille des aérosols - qu’ils soient inorganiques ou organiques – reste critiquable et encore peu représentative des distributions généralement observées. En effet, le modèle CHIMERE tend à surestimer la croissance des particules ultra fines et aboutit à la formation d’importantes concentrations d’aérosols organiques dans les classes de taille supérieure à 1 µm en raison d’une importante condensation (Thèse Qijie Zhang, 2012). Or, l’aérosol organique est présent principalement dans le mode d’accumulation et les classes de tailles inférieures. C’est pourquoi les données d’AMS sont ici directement confrontées à la somme totale d’aérosol organique dans le modèle (soit toutes classes de tailles confondues).
La Figure V-9 représente les concentrations d’aérosol organique (AO), mesurées (en noir) et simulées par les deux versions du modèle (REF en bleu – RED-0D en rouge) pour les 3 sites de mesures (GOLF, LHVP et SIRTA) durant tout le mois de Juillet. Elle présente également les profils journaliers moyens sur cette même période. Les concentrations d’AO modélisées représentent pour le modèle REF la somme de l’aérosol organique primaire (AOP) et des aérosols organiques secondaires anthropiques et biogéniques (ASOA et BSOA respectivement). Pour le modèle RED-0D cela inclut en outre les
132 quantités d’aérosol organique issues de l’oxydation des IVOCs et des SVOCs (OPOA). Sur l’ensemble des stations, les mesures indiquent de fortes concentrations d’AO (de 6 à 15 µg.m-3) le 1er et le 2 juillet. D’autres épisodes se détachent de la ligne de base (5 ; 11-12; 14; 16-17 et 26-28 juillet). Ils peuvent être identifiés comme des épisodes de transport régional vers la station GOLF, les vents dominants provenant du Sud-ouest. A l’influence régionale issue du transport des émissions de Paris vers les stations suburbaines peut s’ajouter un transport de plus grande échelle ou encore une stagnation des émissions locales. Pour le SIRTA, les pics du 11 et 12 juillet peuvent être associés à une accumulation des émissions locales (routes avoisinantes) en raison des faibles vitesses de vents observées localement (≈2.m.s-1). De même, les pics enregistrés au GOLF les 11 et 14 juillet ont été associés à des événements locaux par Freutel et al. (2013). En effet, lors de la journée du 11 juillet, d’importantes quantités de déchets résidentiels ont été brûlés dans le voisinage, provoquant un pic d’aérosol organique, tandis que celui du 14 juillet résulte d’un feu d’artifice ayant eu lieu à proximité de la station. Ces pics ne pouvant pas être reproduits par les simulations, ils ne seront pas spécifiquement considérés. Pour les autres situations, le vent étant plus fort, il est difficile de se prononcer sur la contribution respective des émissions locales et importées qui peuvent contribuer significativement à la matière organique sur la région parisienne (Petetin et al., 2014).
En termes d’évolution temporelle, quel que soit le schéma considéré, CHIMERE reproduit assez bien l’alternance entre le bruit de fond et les épisodes d’AO et ce particulièrement durant les 10 premiers jours. En revanche, le modèle ne reproduit pas les pics observés au LHVP les 13 et 14 juillet ni ceux observés du 18 au 20 juillet au SIRTA et au GOLF. Inversement, le modèle produit des pics le jour suivant sur les 3 sites alors qu’ils ne sont pas observés par les mesures. Enfin, en termes d’amplitude, l’épisode le moins bien reproduit est celui des 22 et 23 juillet, dont les pics ne sont pas vus par CHIMERE en ville et sont sous-estimés en zone rurale au SIRTA. Ceci explique les faibles valeurs des coefficients de corrélation (0.40 < R < 0.47) listés dans le Tableau V-4.
En ce qui concerne l’amplitude de l’AO, le modèle dans sa configuration de référence (en bleu) produit de façon générale des concentrations d’AO inférieures à la mesure. En particulier il sous- estime fortement les valeurs horaires de pointe lors des épisodes, en zone urbaine à rurale. C’est le cas des 1-2-21 juillet principalement. Cette tendance s’accentue très fortement avec le modèle RED- 0D qui produit des champs de concentration proches de 0, très peu variables temporellement et avec des valeurs de pointe fortement inférieures aux mesures. C’est cette tendance que traduisent les fortes valeurs de la NRMSE (entre 70% et 110% environ, avec un écart de 10 à 20 unités entre les deux versions). La sous-estimation de l’épisode du début de mois peut s’expliquer à nouveau par des vents modélisés trop forts surestimant la dilution des particules. Toutefois, la tendance à la sous- estimation des concentrations d’AO est plus systématique que pour les autres polluants. Si l’on regarde la variabilité moyenne de l’AO à travers les cycles journaliers moyens (graphiques de droite), on observe que les mesures présentent une variabilité beaucoup plus importante que celle restituée par les modèles REF et RED-0D. Ce constat laisse penser à une insuffisance dans la représentation des sources d’AO dans le modèle, toutes versions confondues.
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Figure V-9 - Evolution horaire (gauche) et journalière moyenne (droite) des concentrations d’AO (µg.m-3) sur les 3 sites. Sont présentées en noir les observations, en bleu la simulation REF et en rouge RED-0D. La zone grisée et celle encadrée par des pointillés représentent respectivement +/- 1 écart-type autour des mesures et des sorties du modèle.
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Tableau V-4 - Résultats statistiques de comparaison des concentrations de l’AO total durant la campagne été.
AO (µg.m-3) MB NMB (%) RMSE NRMSE (%) R GOLF REF -1.2 -36.0 3.2 97.1 0.40 RED-0D -2.3 -68.3 3.7 112.3 0.42 LHVP REF -1.0 -27.2 2.6 72.1 0.44 RED-0D -2.5 -69.4 3.4 91.4 0.45 SIRTA REF -0.1 -7.6 1.8 101.2 0.46 RED-0D -0.9 -49.2 2.0 110.6 0.47
Regardons maintenant l’écart entre les résultats des deux versions de CHIMERE. Le « mauvais » comportement apparent de RED-0D par rapport à REF et face à la mesure doit être regardé plus en détails. En effet, sans analyse de la spéciation de l’AO, nous ne pouvons pas conclure sur la qualité relative de ces deux simulations : la restitution du partage primaire-secondaire est l’apport majeur attendu par la version RED-0D de CHIMERE. Nous avons donc étudié la spéciation chimique de l’AO vue par la mesure, afin d’évaluer la pertinence des deux modèles REF et RED-0D sur ce point précis.