2.4.3.3 Etude en puissance
Une étude en puissance a été réalisée pour mettre en évidence un effet laser. Pour obtenir une puissance suffisante, le laser impulsionnel émettant à 266 nm a été utilisé (cf. paragraphe 2.2.2.3). Dans le montage de micro-photoluminescence, l'objectif absorbe la longueur d'onde du laser, il est donc nécessaire d'exciter sur le côté : la source d'excitation a donc été décalée d'un angle d'environ 60° par rapport à l'axe optique. Une lentille a ensuite été utilisée pour focaliser le faisceau lumineux sur l'échantillon. La taille du spot est estimée à 20 x 40 μm.
Comme l'indiquent la Figure 2.43 et la Figure 2.44, en augmentant la puissance d'excitation, un effet non-linéaire rend compte, sur deux microfils différents, de l'effet laser à 4 K et à 300 K. A ma connaissance, seule une étude a démontré de tels résultats dans le cas de microfils de GaN [82] ; ce résultat montre aussi le potentiel de ces échantillons pour leur utilisation dans des diodes laser. Cependant, nous noterons que les valeurs des puissances seuils sont relativement élevées : elles sont respectivement de 3,2 MW.cm-2 (1,6 mJ. cm-2) à 4 K et de 16 MW. cm-2 (8 mJ. cm-2) à 300 K. A température ambiante, il existe alors un facteur 16 avec les valeurs de seuils des microfils [82] et un facteur 103 à 104 avec celles des nanofils [86][87].
Enfin, à basse température, cet effet est visible à plus haute énergie que les transitions excitoniques. Il s'agirait donc d'un laser basé sur du gain électronique qui se produit dans les zones fortement dopées (polarité N) du microfil.
2.5 Reprises de croissance
La croissance de structures cœur - coquille InxGa1-xN / GaN à l'échelle micrométrique est au
centre de toutes les attentions pour les applications DEL [88]–[91]. En effet, les fils apportent de nombreux avantages : croissance sur substrat à bas coût, diminution de la densité de fissures et de dislocations et possibilité de croissance selon le plan m (cf. Chapitre 1). Mais, quel est l'intérêt de combiner la HVPE avec la MOCVD ? Nous l'avons vu lors de l'étude des échantillons 1 et 2 (cf. paragraphes 2.3 et 2.4), les microfils de GaN épitaxiés par SAG-HVPE présentent un haut rapport de forme et une excellente qualité optique. La MOCVD permet quant à elle de réaliser parfaitement des hétérostructures puits / barrières très abruptes contrairement à la HVPE. L'idée est donc d'effectuer une reprise de croissance par MOCVD de multi-puits quantiques InxGa1-xN / GaN autour
d'un microfil de GaN réalisé par HVPE. Dans le cadre du projet ANR FIDEL, une collaboration a été mise en place entre le CEA-LETI pour la croissance MOCVD et l'Institut Pascal pour la croissance HVPE. Les résultats issus d'une étude structurale et d'une étude optique vont être présentés [92].
2.5.1 Etude structurale
Une étude structurale réalisée à l'Institut Néel par Catherine Bougerol démontre la faisabilité de la reprise de croissance par MOCVD sur les microfils de GaN réalisés par HVPE (cf. Figure 2.45 (a)). Les conditions de croissance utilisées pour la SAG-HVPE sont équivalentes à celle de l'échantillon 1. Celles utilisées pour la reprise MOCVD de puits quantiques sont comparables à une croissance de couches 2D [91]. La composition en indium du dépôt d'InxGa1-xN est d'environ 15 %.
En termes d'analyse, on constate tout d'abord que la terminaison des fils est perturbée : cette inhomogénéité semble être liée aux différences de polarités existantes au sein des microfils épitaxiés par HVPE. Dans un second temps, on remarque que l'ensemble du microfil est recouvert par les puits quantiques y compris les plans m ; ce qui n'est habituellement pas observé lors de la réalisation d'une structure à haut rapport de forme entièrement élaborée par MOCVD [91], [93], [94]. En effet, afin d'obtenir un haut rapport de forme de microfil de GaN, cette technique utilise en début de croissance du silane additionnel dans la phase vapeur. Or, ce dopant s'incorpore très favorablement le long des plans m et arrive à former une couche de SiN. En passivant la surface, cette couche agit comme un masque et peut empêcher la croissance MOCVD. Son épaisseur est d'autant plus importante que la surface du microfil reste en contact avec le silane, elle est donc surtout observable en bas des microfils. Les structures réalisées entièrement par MOCVD présentent ainsi des structures dont l'émission des puits quantiques apparaît uniquement sur le haut du fil. Dans le cas d'une diode électroluminescente, nous comprendrons facilement que le fait d'avoir un microfil entièrement recouvert de puits quantiques maximise la surface active.
Figure 2.45 - Images MEB et HAADF-STEM de microfils épitaxiés en structure cœur - coquille de puits quantiques d'InxGa1-xN épitaxiés par MOCVD sur du GaN épitaxié par HVPE.
La reprise de croissance s'effectue tout le long du fil (a), elle présente une superposition de 5 puits quantiques d'InxGa1-xN/ GaN(b) bien définis et d'une épaisseur d'environ 4,3 nm (c).
Les analyses par TEM en imagerie champ sombre en détection annulaire à grand angle ou
High Angle Annular Dark Field (HAADF) permettent de contraster l'image par numéro atomique (cf.
Figure 2.45 (b)). Le microfil a été sectionné en coupe longitudinale par sonde ionique focalisée (FIB).On observe ainsi aisément la reprise de croissance selon les plans m de cinq puits quantiques d'InxGa1-xN (zones claires) recouverts de barrières de GaN (zones foncées). Nous noterons que le long
de la direction de croissance (axe c), l'épaisseur des barrières augmente légèrement. A plus fort grossissement (cf. Figure 2.45 (c)), nous pouvons voir que les puits quantiques d'InxGa1-xN sont bien
définis et qu'ils présentent une largeur de 4,3 nm en moyenne. Enfin, nous constatons que la première interface entre l'InxGa1-xN et le GaN (interface de gauche sur l'image) est abrupte : elle
présente des marches atomiques entre les terrasses tandis que la seconde interface (interface de droite sur l'image) est plus diffuse.
2.5 Reprises de croissance
2.5.2 Etude optique
En ce qui concerne les propriétés optiques, une comparaison entre la structure hybride HVPE - MOCVD et une structure uniquement épitaxiée par MOCVD a été réalisée. Les conditions de croissance de cette dernière sont indiquées dans la littérature [91].
Les spectres de photoluminescence des deux structures sont présentés sur la Figure 2.46. Ils ont été réalisés au CEA-LETI à une température de 300 K, à une longueur d'onde d'excitation de 325 nm et pour une puissance de 9,5 mW. Le spot laser possède un diamètre d'environ 200 μm.
Les résultats montrent, quelle que soit la structure, un large pic lié à l'émission d'InxGa1-xN autour
de 2,75 eV ; l'énergie maximale et exacte de ce pic est notée EPL et confirme une composition
d'indium de l'ordre de 15 %. Par contre, la comparaison atteste de la meilleure qualité optique de la structure hybride. En effet, dans le cas de cette dernière, le bord de bande du GaN est observable vers 3,39 eV et il n'y a pas de présence de bande jaune contrairement à la structure MOCVD. L'observation du bord de bande du GaN indique que les porteurs photo-créés qui n'ont pas diffusés vers les puits quantiques d'InxGa1-xN se recombinent au niveau du bord de bande de GaN. Dans la
structure entièrement réalisée par MOCVD, du fait de la moins bonne qualité optique du GaN, les porteurs photo-créés qui n'ont pas diffusé vers les puits d'InxGa1-xN se recombinent radiativement
avec les impuretés liées à la bande jaune. Enfin, nous noterons que les différences d'intensité entre les deux structures sont dues au facteur de remplissage des microfils. En effet, l'important diamètre du spot laser implique que plusieurs microfils sont observés. Comme le nombre de microfils pour une surface donnée entre les deux structures n'est pas constant, les intensités entre les échantillons ne peuvent être comparées.
Figure 2.46 - Spectres de micro-photoluminescence réalisés sur des microfils en structure cœur - coquille de puits quantiques d'(In,Ga)N épitaxié par MOCVD sur du GaN épitaxié par HVPE (courbe rouge) ou par MOCVD (courbe noire).
La structure hybride HVPE - MOCVD permet de mettre en évidence le bord de bande du GaN et limite la présence de bande jaune contrairement à la structure réalisée entièrement par MOCVD.