Etude des propriétés optiques des nanofils

Etant donnée la limite imposée par le domaine de fonctionnement de la caméra CCD, une étude des propriétés optiques n'a pu être menée sur les nanofils de l'expérimentation n°11.2, qui présente une concentration en indium trop élevée (cf. Figure 3.54, fort débit d'HCl sur la source de gallium). L'étude ne porte donc que sur les nanofils de l'expérimentation n°10.1 (cf. Figure 3.53, faible débit d'HCl sur la source de gallium). Sachant qu'une composition complète en indium a été obtenue sur cet échantillon (cf. paragraphe 3.4.4.1), une comparaison avec l'expérimentation n°6.1 et les travaux de Kuykendall et al.[58]est proposée (cf. paragraphe 3.3.5.2).

Le long de l'échantillon de l'expérimentation n°10.1 (cf. Figure 3.55), une mesure par photoluminescence à été réalisée (cf. Figure 3.64). Les spectres indiquent une évolution du pic principal de l'émission lumineuse entre 450 nm et 700 nm avec l'augmentation de composition en indium, similaire à celle de l'expérimentation n°6.1.

Figure 3.64 - Spectres de photoluminescence obtenus le long de l'échantillon (expérimentation n°10.1). Un décalage vers les grandes longueurs est observé lorsque la composition en indium augmente.

Pour ces différents pics, la largeur à mi-hauteur (FWMH) a été tracée sur la Figure 3.65. Elle est du même ordre de grandeur que l'expérimentation n°6.1 puisqu'elle évolue entre 50 et 120 nm. La légère diminution des valeurs peut éventuellement être expliquée par l'amélioration du gradient en composition sur l'échantillon. En limitant la variation en indium entre les fils, l'élargissement des pics serait en effet diminué. Cela expliquerait aussi la différence observée avec les résultats de Kuykendall et al. [58] : les variantes techniques de mesure d'optique (taille du spot laser et / ou collecte de PL) impliquent la détection de photoluminescence d'un nombre de fils plus ou moins important. En considérant que Kuykendall et al.[58] effectuent leurs mesures sur plus de fils (donc à priori sur plus de compositions d'indium), la largeur à mi-hauteur des pics serait plus importante.

3.4 Vers le contrôle de la composition et de la morphologie des fils

L'intensité maximale de l'émission lumineuse en PL en fonction de la longueur d'onde a également été tracée sur la Figure 3.66. Il est intéressant de constater que le maximum de la courbe se décale vers les faibles longueurs d'onde et que l'élargissement de la courbe est plus faible pour l'échantillon de l'expérimentation n°10.1. Il est néanmoins difficile de conclure quant à la raison de ces changements étant donné que les conditions de croissance en terme de rapport en éléments III et en température ne sont pas les mêmes (cf. Annexe 1). Cependant, en prenant aussi en compte les résultats de Kuykendall et al. [58], une tendance semble se dégager avec la température de

croissance. En effet, comme reporté dans le Tableau 3.6, lorsque la température de croissance augmente, la longueur d'onde du maximum d'intensité se décale vers les faibles longueurs d'onde. Il se pourrait que la température joue un rôle sur les défauts du matériau (dislocations et fautes d'empilement) et / ou sur les ségrégations d'indium. Etant donné que la croissance d'InxGa1-xN est

favorable à plus basse température de croissance que celle du GaN, plus la température serait abaissée et plus le maximum d'intensité du pic principal se décalerait vers les grandes longueurs d'onde. L'étude optique de l'obtention de la composition complète sur plusieurs échantillons épitaxiés à différentes températures de croissance serait alors intéressante. Cette hypothèse n'explique cependant pas les différences d'élargissement des courbes ; aucune explication n'est donnée à ce jour, une étude ultérieure à ce manuscrit est proposée.

N° expérimentation Température de croissance Longueur d'onde Imax Issus de [58] - 550 °C 550 nm Issus de cette étude 6.1 630 °C 525 nm 10.1 660 °C 470 nm

Tableau 3.6 - Correspondance entre la température de croissance et la longueur d'onde du pic principal de PL dont l'intensité est maximale.

En abaissant la température de croissance, le maximum d'intensité lumineuse serait décalé aux plus grandes longueurs d'onde.

Une étude de PL en température a finalement été effectuée par Benjamin Damilano au CHREA (et confirmée par des mesures à l'Institut Pascal) sur l'échantillon de l'expérimentation n°10.1. L'intensité intégrée des principaux pics est reportée sur la Figure 3.67. Elle a été normalisée à 1 pour une température de 20 K. Pour une longueur d'onde d'émission de 580 nm à 300 K, le rapport entre les intensités à 20 K et à 300 K est de 30 %. Dans le cas d'études de nanofils d'InxGa1-xN

épitaxiés par MBE sous forme d'hétérostructures quantiques axiales, Chang et al. [23] ont démontré, pour une longueur d'onde d'émission de 580 nm à 300 K, un rapport entre les intensités à 10 K et à 300 K atteignant 45 %. Dans le cas de simples structures (croissance directe de nanofils d'InxGa1-xN),

les meilleurs résultats reportés à ma connaissance sont ceux de Ebaid et al. [48] : ils obtiennent un rapport de 23 % à 450 nm et de 10 % à 550 nm. Les résultats présentés dans cette étude se placent

Figure 3.65 - Comparaison de l'évolution de la largeur à mi-hauteur en fonction de la longueur d'onde du pic principal d'émission entre les expérimentations n°6.1 et n°10.1 et l'étude de Kuykendall et al. [58]_.

Les ordres de grandeur des largeurs à mi-hauteur sont les mêmes pour tous les nanofils étudiés.

Figure 3.66 - Comparaison de l'intensité maximale et normalisée des pics principaux en fonction de la longueur d'onde entre les expérimentations n°6.1 et n°10.1 et l'étude de Kuykendall et al. [58].

3.4 Vers le contrôle de la composition et de la morphologie des fils

Figure 3.67 - Evolution de l'intensité intégrée de photoluminescence en fonction de la température

(expérimentation n°10.1).

Un rapport d'intensités entre 20 K et 300 K de 30 % est obtenu pour une longueur d'onde de 580 nm.