Résultats expérimentaux et simulation du Dépôt B

Les profils de vitesse du gaz et de fraction molaire de TIA pour le Dépôt B sont présentés en Figure III.10. Le profil de l’écoulement du gaz à l’intérieur du flacon est comparable à celui du Dépôt A : la phase gazeuse pénètre dans le flacon avec un flux parallèle à l’axe de symétrie jusqu’à impacter la surface interne du fond ; la direction et le sens du flux de gaz sont modifiés pour atteindre la partie inférieure des parois latérales avec un gradient de vitesse moindre. Le flux de gaz remonte en direction de la bague où il est contraint dans une section étroite entre les parois et le flux de gaz entrant. La vitesse de la phase gazeuse en sortie de buse est égale à 530 m.s-1. Les vitesses à l’intérieur du flacon, comprises entre 0 et 300 m.s-1, sont plus faibles que celles obtenues pour le Dépôt A. Ceci est dû à l’augmentation de la distance entre la buse et la bague. D’autre part, les vitesses sur la partie supérieure des parois latérales et l’épaule, comprises entre 0 et 5 m.s-1, sont du même ordre de grandeur que celles simulées dans le Dépôt A.

Le profil de fraction molaire de TIA à proximité des parois internes du flacon est relativement plus faible que pour le Dépôt A, avec des valeurs comprises entre 0,1 et 0,7.10-3. La concentration de précurseur à l’intérieur du flacon est également moindre puisque 29 % du TIA à l’entrée de l’injecteur atteint la surface interne au fond du flacon et la partie inférieure des parois latérales (contre 70 % pour le Dépôt A). Dans la configuration du Dépôt B, le profil thermique présente des températures plus élevées, le TIA est davantage consommé à l’intérieur de la buse avant d’entrer dans le flacon.

a. b.

Figure III. 10 : Profils du champ des vitesses du gaz (a) et du champ de fraction molaire du TIA (b) pour le Dépôt B. L’échelle représentant la vitesse est saturée à une valeur de 100 m.s-1 _{pour une}

meilleure représentation de l’écoulement à l’intérieur du flacon.

Les champs des vecteurs vitesses au voisinage de la bague et de la buse d’une part et au fond du flacon d’autre part, sont représentés en Figure III .11. Au fond du flacon, le flux de gaz montant vers la bague perturbe beaucoup moins fortement le flux de gaz entrant, contrairement au Dépôt A. Cependant le flux de gaz impacte toujours le fond du flacon. Au niveau de la bague, la direction et le sens des vecteurs vitesse montrent qu’une faible fraction de la phase gazeuse sortant de la bague se mélange au flux de gaz à la sortie de la buse. Il existe localement une boucle de recirculation de la phase gazeuse mais ce phénomène est moins important que lors du Dépôt A.

a. _b.

Figure III. 11 : Profils des vecteurs vitesse au fond du flacon (a) et entre la bague du flacon et la buse (b) pour le Dépôt B. Les vecteurs vitesse sont normalisés. L’échelle représentant la vitesse est saturée à une valeur de 150 m.s-1 _{et 400 m.s}-1 _{pour une meilleure représentation de la recirculation du gaz.}

Les photographies vue de côté et vue de dessous du flacon revêtu dans la configuration du Dépôt B sont exposées en Figure III.12. Des irisations colorées sont présentes sur la partie supérieure des parois latérales. Contrairement au Dépôt A, des irisations sont également visibles sur les parois de la bague. Une couche blanche pulvérulente est encore déposée sur la partie inférieure des parois latérales. Au fond du flacon, un impact blanc composé de couches très épaisses délaminées est toujours présent.

a. _b.

Figure III. 12 : Photographies en vue de côté (a) et vue de dessous (d) du flacon revêtu pour le Dépôt B.

Les microstructures observées par MEB de la couche blanche et la couche mince d’alumine présentant des irisations, sont représentées en Figure III.13. La couche mince irisée et transparente sur la partie supérieure des parois latérales et sur les parois de la bague présente une microstructure dense et avec une légère rugosité en surface, comparable à celle des couches élaborées sur substrat de silicium. Sur la partie inférieure des parois latérales, la couche blanche est composée d’un film dense sur lequel sont dispersées des particules sphériques. La densité surfacique de ces particules parait plus faible que celle observée pour le Dépôt A.

a. b.

Figure III. 13 : Micrographies MEB en coupe transverse de la couche mince d’alumine amorphe sur flacon en verre sur la partie inférieure des parois latérales, correspondant à la couche blanche pulvérulente (a) et sur la partie supérieure des parois latérales présentant des irisations colorées (b).

Les profils d’épaisseurs expérimental et simulé de la couche d’alumine pour le Dépôt B sont présentés en Figure III.14 La comparaison des profils expérimentaux du Dépôt A (Figure III.9) et du Dépôt B (Figure III.14), montre que dans la deuxième configuration, l’épaisseur de la couche déposée est globalement plus faible, car une fraction de TIA inférieure entre à l’intérieur du flacon. Deux couches très épaisses sont de nouveau déposées au fond du flacon et sur la bague, avec des épaisseurs maximales mesurées pour le Dépôt B inférieures à celles du Dépôt A (à titre d’exemple, au fond du flacon, l’épaisseur maximale est de 5 600 nm pour les conditions de Dépôt A, contre 2 125 nm pour le Dépôt B). Cependant, sur les parois de la bague, la surépaisseur mesurée expérimentalement correspond à une couche transparente, irisée et relativement dense, contrairement au Dépôt A. La surépaisseur

la Figure III.13a, qui montre une couche épaisse et pulvérulente. Sur la partie supérieure des parois latérales (entre 20 et 55 mm), la couche mince d’alumine est relativement uniforme en épaisseur. Dans cette région, l’épaisseur moyenne est égale à 315 nm avec un écart à la moyenne de ± 100 nm ou 32 %.

Par ailleurs, il existe une bonne correspondance des deux profils sur la partie supérieure des parois latérales et sur la bague du flacon (entre 20 et 73 mm). En particulier, le modèle représente correctement la légère surépaisseur sur la paroi de la bague (entre 55 et 73 mm), avec une épaisseur maximale égale à 980 nm, sur laquelle se trouve une couche transparente et irisée. Sur la partie inférieure des parois latérales (entre 0 et 20 mm), le modèle sous-évalue localement d’un facteur 5 la surépaisseur de la couche déposée. Les taux de conversion expérimental et simulé sont respectivement de 40 et 34 %, inférieurs à ceux du Dépôt A. Une fraction du TIA a déjà été consommée avant d’entrer à l’intérieur du flacon, en particulier sur les parois de la buse, sa concentration est alors plus faible, ce qui diminue la vitesse de dépôt en comparaison avec le Dépôt A.

Figure III. 14 : Profils d’épaisseur expérimental (carrés blancs) et simulé (ligne continue) de la couche d’alumine sur les parois du flacon pour le Dépôt B. La hauteur 0 correspond au fond du flacon, les

parois latérales sont comprises entre 0 et 46 mm, l’épaule et la bague entre 46 et 73 mm.

En conclusion, l’éloignement de la buse par rapport à la bague diminue la vitesse du gaz dans le flacon. Dans cette configuration du réacteur, la température sur les parois de la buse est plus élevée, ce qui implique augmentation de la consommation de TIA en entrée de l’injecteur. La fraction de TIA qui pénètre dans le flacon est plus faible. La diminution du flux de gaz entrant et de l’apport en TIA conduit à une réduction de l’épaisseur déposée. Bien que

l’apport en TIA ait diminué dans le flacon, la couche blanche épaisse et pulvérulente est encore présente sur la partie inférieure des parois latérales, ainsi qu’une zone au fond du flacon où la couche est localement délaminée. Par ailleurs, la couche plus épaisse sur les parois de la bague n’est plus blanche, également dû à un appauvrissement en TIA de la phase gazeuse. Les vitesses du gaz à l’intérieur du flacon sont encore élevées dans cette configuration du réacteur. Elles conduisent à une boucle de recirculation de gaz à la sortie de la bague. C’est pourquoi, dans la configuration du Dépôt C, le diamètre interne en sortie de la buse va être augmenté.