Résultats et discussions

Validation de l’approche en absence de réaction

Afin de valider l'approche 2D axisymétrique et les simulations avec COMSOL, les résultats

de simulation sont tout d'abord comparés avec des corrélations issues de la littérature.

Les simulations sont réalisées pour les deux cas d’interface, pour différentes valeurs du

nombre de Reynolds, en absence de réaction chimique.

Les grandeurs comparées sont le coefficient de traînée C

d

et le nombre de Sherwood Sh

pour le cas de la bulle propre et de la bulle contaminée.

Comme nous le mentionnons précédemment, la validité de l’approche axisymétrique est

limitée par une certaine valeur du nombre de Reynolds particulaire, différente selon les cas. Par

conséquent, la validation, pour le cas de la bulle propre, est réalisée avec 20 < Re < 400 et,

pour le cas de la bulle dont l’interface est complètement contaminée, avec 10 < Re < 200.

Nous notons 6 l’angle formé entre le sommet de la bulle, également appelé point de stag­

nation, et un point sur le demi-cercle constituant la bulle, comme représenté à la figure 2.22.

La coordonnée 6 peut être reliée aux coordonnées exprimées en fonction des axes r et z

par l’équation :

tan(0) = - (2.134)

Z

Le coefficient de traînée C

d

est un nombre sans dimension qui correspond à la force de

traînée sous forme adimensionnelle. C’est la force résultante de la contrainte visqueuse et

de l’inhomogénéité de la composante non-hydrostatique du champ de pression, exercée par

l’écoulement sur la bulle dans la direction des z négatifs, normalisée par la moitié de l’aire

projetée de la bulle et par la pression de référence.

Soit fo la force de traînée par unité de surface sous forme dimensionnelle, exercée par

l’écoulement sur un élément de surface de la bulle repéré par la coordonnée 6. fo se calcule

par :

/o =—pcos 0-1-TrzSin^-h cos 0 (2.135)

où P est la composante non-hydrostatique de la pression et Trz et T

zz

sont les composantes

selon z du tenseur des contraintes visqueuses.

Notons F

d

la force de traînée sous forme dimensionnelle. C’est l’intégrale sur la surface de

la bulle de fo ■

/•27T /»7T

F

d

= / / fo ‘rlsin6d9d(fi (2.136)

Jo Jo

où rb est le rayon de la bulle.

Le coefficient de traînée se calcule par :

^ndlpiCP

Sous forme adimensionnelle, il se calcule donc par ;

C

d

= ^ f (—pcos0-t-frzsin0-f fzzcos0)sin0d0

Jo

(2.137)

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d’une bulle ______________________ 42

où P est la composante non-hydrostatique de la pression adimensionnelle et fvz et f^z sont les

composantes selon z du tenseur des contraintes visqueuses adimensionnelles.

Le nombre de Sherwood Sh est un nombre sans dimension qui exprime la vitesse du transfert

de matière sous forme adimensionnelle. Il peut se calculer en normalisant la densité de flux de

matière totale traversant l'interface bulle-liquide, notée !Kco2,buiiei par une densité de flux de

matière par diffusion de référence.

En grandeur dimensionnelle, la densité de flux de matière totale traversant l'interface bulle-

liquide peut s'exprimer par :

1 /•27T TTT

>fc02,buiie = -^^y^ Dco2(n V([C02])) r^sin6id6>d(p (2.139)

où n est le vecteur unitaire normal à l'interface bulle-liquide.

Le nombre de Sherwood peut être calculé en normalisant l'équation (2.139) de la manière

suivante :

OL ?^C02,bulle

Dès lors, le nombre de Sherwood se calcule sous forme adimensionnelle par :

Sh =----^—^rVasinede (2.141)

2{l-a)Jo

L'écoulement autour d'une sphère solide présente un décollement lorsque Re > 20 et une

zone de recirculation stationnaire apparaît à l'arrière de la bulle. Cette zone reste axisymétrique

Jusque Re = 210.

La position sur la bulle à laquelle le décollement apparaît est mesurée par Vsngle de dé­

collement 6s- C'est le lieu où la vorticité de l'écoulement Vxû change de signe [49], comme

représenté à la figure 2.23.

L'angle de décollement déterminé par simulation dans le cas de la bulle avec une interface

complètement contaminée est également comparé à la littérature.

Coefficient de traînée

La comparaison du C

d

calculé par corrélation et le C

d

estimé par simulation en fonction

du nombre de Reynolds est présentée à la figure 2.24.

Dans le cas de la bulle avec une interface propre, les simulations sont comparées avec les

corrélations de :

- Hamielec et al. [33] :

Co = 13,725Re“-'^^ - 4 < Re < 100 (2.142)

- Hass et al. [33] :

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d’une bulle _________________________ _ 43

Pour une bulle dont l’interface est complètement contaminé et qui se comporte comme

une sphère rigide, les résultats numériques sont comparés avec les corrélations de ;

- Lapple et al. [33, 34, 49] :

CD = ^(H-0,125Re°’'^2) - Re< 1000 (2.144)

- Clift et al. (1978) [33, 34] :

Cü = ^ (l -1-0, i3i5ReO-82-o,05iogio(R^)J _ o,01< Re < 20

Ci, = f 1 + 0,1935 - 20 < Re < 260

Re ^ ^

Nous observons à la figure 2.24 une excellente comparaison entre les coefficients

simulés et les corrélations de la littérature.

Angle de décollement

Pour une bulle dont l’interface est complètement contaminée, l’angle de décollement simulé

est comparé avec la corrélation proposée par Clift et al. (1978) [33, 34, 49] en fonction du

nombre de Reynolds :

0s == 180-42,5 flogf—jj - 20<Re<400 (2 147)

6s étant exprimé en degré (").

Les résultats sont présentés à la figure 2.25. Nous observons que les angles de décollement

simulés correspondent à ceux calculés par la corrélation (2.147).

Nombre de Sherwood

Le nombre de Sherwood calculé par corrélation est comparé au nombre de Sherwood estimé

par simulation en fonction du nombre de Reynolds pour un nombre de Schmidt Sc = 500. Cette

comparaison est présentée à la figure 2.26.

Pour la bulle avec une interface propre, les corrélations utilisées sont celles proposées par :

- Lochiel et Calderbank (1964) [34, 49] ;

9 / 9 Qfi \

Sh = ^(l--^) (ReSc)^/^ - Re> 1 et 0<Sc<oo (2.148)

V7T V Re^/^/

- Boussinesq [33, 34, 49] ;

Sh = l-f-^(ReSc)^/^ - Re»l et0<Sc<oo (2.149)

V/TT

Pour la bulle avec une interface complètement contaminée, nous utilisons les deux corréla­

tions suivantes proposées par Clift et al. (1978) [33] :

Sh = 1-1-0,724 Re°’^*Sc^/^ - 100 < Re < 2000 et Sc> 200 (2.150)

(2.145)

(2.146)

de traînée

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d’une bulle 44

Sh = l-t- 1-1---Sc^/^ - KRe<400et 0,25<Sc< 100 (2.151)

V (ReSc)^/V " “ “ “

Pour l'ensemble des cas, nous pouvons observer à la figure 2.26 une bonne comparaison

entre les nombres de Sherwood simulés et les corrélations.

Remarquons que pour la bulle avec interface propre, il y a un écart non négligeable entre les

nombres de Sherwood calculés par les corrélations (2.148) et (2.149) en fonction du nombre

de Reynolds. Les courbes correspondant à ces deux corrélations (figure 2.26) ont la même

tendance mais nous observons que la corrélation (2.149) estime systématiquement des valeurs

de Sh supérieures à celles estimées par la corrélation (2.148).

Il est intéressant de constater, à la figure 2.26, que le nombre de Sherwood calculé par

simulation en fonction du nombre de Reynolds est toujours intermédiaire entre les nombres de

Sherwood calculés par les corrélations (2.148) et (2.149).

En conclusion, les résultats de cette étape de validation démontrent la capacité des simula­

tions réalisées avec le logiciel COMSOL Multiphysics à reproduire correctement les paramètres

liés à l’hydrodynamique et au transfert de matière en absence de réaction.

Cela nous permet de supposer que les simulations réalisées avec le logiciel COMSOL Multi­

physics estiment également avec une bonne précision les paramètres liés au transfert de matière

lorsque celui-ci est couplé à des réactions chimiques.

Résultats avec réactions chimiques

Les effets des réactions chimiques sur la vitesse du transfert peuvent être étudiés en faisant

varier les valeurs de Hai et de Ha2.

Nous considérons une bulle ayant un diamètre de 1 mm avec une vitesse de glissement de

0,2 m/s en ascension dans le liquide d’une colonne BIR.

Les valeurs numériques des paramètres adimensionnels sont : Re = 200 ; Sc = 500 (ce qui

conduit à Pe = 100000) ; a = 0,003 ; /?6 = 4,1 ; /?c = 0,9 ; = 0,7 ; X6 = 64 ; Xc = 0,03 ;

Xb =

0,025 ; Hai - 0,19 ; Ha

2

= 902.

Ces valeurs correspondent approximativement à celles d’une bulle en ascension dans la

solution aqueuse de la colonne BIR de Dombasle. Les paramètres adimensionnels sont estimés

avec les paramètres physico-chimiques calculés à l’aide des corrélations présentées à la section

2.1.4.

Etant donné que la valeur de Ha2 est bien plus grande que celle de Hai, la vitesse du

transfert de matière est peu sensible à sa valeur. Cela est confirmé par une analyse de sensibilité

et exprime le fait que la réaction (2.3) est toujours à l'équilibre thermodynamique.

Les champs de concentration de a (concentration adimensionnelle de CO2), pour la bulle

avec interface propre et la bulle avec interface complètement contaminée, sont présentés à la

figure 2.27 pour différentes valeurs de Hai, en gardant Ha2 constant.

Comme attendu, nous observons que la concentration de a diminue lorsque Hai augmente.

Pour Hai = 10, a est totalement consommé au-delà de la couche limite de diffusion.

Afin de quantifier l’effet des réactions chimiques sur la vitesse du transfert, le nombre de

Sherwood Sh et le facteur d'accélération E sont calculés en fonction de Hai.

Le facteur d’accélération est défini comme le rapport de la vitesse du transfert lorsque

celui-ci est couplé à des réactions chimiques sur la vitesse du transfert sans réaction [24]. Il est

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l'écoulement de liquide autour d’une bulle 45

calculé en divisant le nombre de Sherwood calculé avec réactions par le nombre de Sherwood

sans réaction.

A la figure 2.28, le nombre de Sherwood (a) et le facteur d’accélération (b) sont portés

en fonction de Hai, pour 0,1 < Hai < 10, pour les deux types d’interface considérés. Nous

observons que les réactions chimiques accélèrent le transfert de matière et plus particulièrement

lorsque Hai > 1. L'effet des réactions est plus marqué pour la bulle avec interface complètement

contaminée mais le nombre de Sherwood reste plus grand pour la bulle avec interface propre.

Comparaisons avec l’approche ID

Les résultats de simulation du modèle 2D axisymétrique sont comparés avec les résultats de

simulation obtenus par les approches ID classiques en terme de vitesse de transfert bulle-liquide

de CO2.

Afin de réaliser cette comparaison, les équations des modèles à une dimension sont égale­

ment adimensionnalisées. La même procédure d’adimensionnalisation est utilisée pour que les

paramètres de transfert de matière adimensionnels soient comparables à ceux du modèle 2D.

Les deux types d’interface bulle-liquide sont comparés avec les approches ID qui leur

correspondent.

D’une part, dans le cas de la bulle avec interface propre, les filets de fluide peuvent "glisser"

le long de l’interface. Cette propriété est à la base du modèle de Higbie. C’est pourquoi nous

comparons les résultats de la bulle propre avec ceux de l’approche de Higbie.

D’autre part, lorsque l’interface de la bulle est complètement contaminée, le liquide "adhère"

à l’interface, où il forme un mince film dans lequel la vitesse du liquide est très faible. Ce cas

est proche de la vision du modèle du film, c’est pourquoi nous comparons les résultats de la

bulle dont l’interface est complètement contaminée avec ceux du modèle du film.

- Comparaison modèle de Higbie - bulle avec interface propre :

df)/G et dh sont respectivement choisis comme échelles de temps et de longueur caracté­

ristiques. Les variables adimensionnelles sont notées :

t

X

t

db/G

X

db

(2.152)

(2.153)

Les concentrations sont normalisées par des concentrations de référence de la même manière

que pour le modèle 2D (équations (2.103), (2.104), (2.105) et (2.106)).

Ce choix des grandeurs de référence pour l’adimensionnalisation est opéré de manière à faire

apparaître les mêmes nombres adimensionnels dans les équations ID modélisant le couplage

diffusion-réaction.

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d’une bulle 46

Les équations (2.46), (2.47), (2.48) et (2.49) du modèle ID de Higbie deviennent ;

da

dt

m

dt

de

dd

di

d^a

dx^

d^b

-fl (2.154)

+ Xfc(-fl -f2) ^(2.155)

+ Xc

(fl-fa) ^(2.156)

+ Xd

(fa) ^(2.157)

Pe est le nombre de Peclet, défini par l’équation (2.113). f\ et f

2

sont les vitesses de

réactions adimensionnelles calculées respectivement par les équations (2.115) et (2.115). Pb,

Pb et Pb sont les rapports des coefficients de diffusion des ions par rapport au coefficient de

diffusion du CO2 calculés respectivement par les équations (2.120), (2.121) et (2.122).

Xb> Xc

et Xd sont les rapports de la concentration en CO2 à l'interface par rapport aux concentrations

des ions dans le bulk calculés respectivement par les équations (2.123), (2.124) et (2.125).

Les conditions initiales (2.50), (2.51), (2.52) et (2.53) deviennent :

«lx,t=0 = “

^lî,t=0 ~ ^

(2.158)

(2.159)

(2.160)

(2.161)

où a est le rapport entre la concentration du CO2 dans le bulk et celle à l’interface, calculé

par l'équation (2.117). A l'interface (en x = 0), les conditions aux limites données par les

équations (2.54), (2.55), (2.56) et (2.57) deviennent ;

ax=0,i

db

dx x=0,i

de

dx x=0,t

dd

dx x=0,t

(2.162)

(2.163)

(2.164)

(2.165)

Loin de l’interface (pour x 00), les conditions (2.58), (2.59), (2.60) et (2.61) deviennent ;

lim

X—»oo

lim

X—>00

lim

î—>00

dx

de

dx

Xyt X,t

lim

X—»oo

0

0

0

0

(2.166)

(2.167)

(2.168)

(2.169)

La géométrie et le maillage ID doivent également être en similitude avec ceux du modèle

2D pour que les paramètres de transfert soient comparables.

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l'écoulement de liquide autour d'une bulle 47

D'une part, la taille de la géométrie ID est normalisée par le diamètre de la bulle (1mm).

Ainsi, si l’élément de liquide a une dimension de 50 //m, la taille de l'espace adimensionnel est

de 50 10-3.

D’autre part, la taille du maillage est également adaptée. La taille de maille optimale, dé­

terminée à la section 2.4.3, est normalisée par le diamètre de la bulle. La taille des mailles est

donc de 1 IQ-^.

Nous définissons un nombre Sherwood pour le modèle de Higbie, que nous notons Shnigbie.

de la même manière que pour le modèle 2D. Il se calcule en normalisant la densité de flux

moyenne de CO2

(Nco2,Higbie).

définie par l’équation (2.63), par une densité de flux de réfé­

rence. Afin que le nombre de Sherwood calculé avec le modèle de Higbie adimensionnel soit

comparable au nombre de Sherwood calculé avec le modèle d'une bulle 2D avec interface

propre, nous utilisons la même densité de flux de référence qu'à l’équation (2.140). Le nombre

de Sherwood se calcule donc par :

Shnigbie —

^{^C02, Higbie}

DcO' ^[C02L,-[C02l_db imlk ^(2.170)

Si nous choisissons, en grandeur dimensionnelle, un temps de contact te = dh/G pour

évaluer

Wco2,Higbie

par l’équation (2.63), alors le temps de contact adimensionnel vaut ic = 1-

Le nombre de Sherwood se calcule donc, en grandeur adimensionnelle, par l’intégration de

î=0àf = ldu flux instantané de a en x = 0 :

ShHigbie- Q.

dt

x=0jt

(2.171)

Nous comparons également le nombre de Sherwood calculé à partir de l’expression simplifiée

(2.96) développée à la section 2.4.5, que nous notons Ce nombre de Sherwood se

calcule par :

Sh

♦

Higbie

^C02, Higbie

buik

(2.172)

où

?^C02, Higbie

^st la densité de flux moyenne de CO2 calculée par l’expression simplifiée (2.96).

En normalisant les concentrations CO2 par [C02]int et en remplaçant te par d^/G dans

l’expression de

^C02,Higbie

(équation (2.96)), nous obtenons l’expression suivante :

ShHigbie = (1 - a) ( (^Hai -b erf (Hai) -b ^ exp (- -HaC (2.173)

Les nombres de Sherwood calculés par les équations (2.141) (pour la bulle avec interface

propre), (2.171) (à partir du modèle de Higbie) et (2.173) (à partir de l’expression simplifiée)

peuvent être comparés car les mêmes grandeurs de référence sont utilisées pour l’adimensionna-

lisation des équations. Les comparaisons du nombre de Sherwood et du facteur d’accélération

sont présentées à la figure 2.29 en fonction de Hai, qui est le nombre de Hatta de la réaction

(2.2). Nous observons une excellente correspondance entre les courbes. L’approche de Higbie

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d'une bulle 48

fournit une excellente estimation pour Hai < 1. Pour Hai > 1, l'approche de Higbie tend à

légèrement sous-estimer l’effet des réactions.

Nous constatons également que l'expression simplifiée développée dans la section 2.4.5

fournit donc une excellente estimation également jusque Hai =3, ce qui valide cette approche

en-deçà de cette valeur. Au-delà, elle surestime la vitesse du transfert et la divergence s’amplifie

au fur et à mesure que Hai augmente.

En effet, la validité de cette expression repose sur l'hypothèse que la concentration en OH“

est constante et égale à dans la couche limite de diffusion. Or, lorsque la vitesse de

la réaction (2.2) augmente (c'est-à-dire Hai augmente), le OH“ s'épuise et sa concentration

diminue dans la couche limite de diffusion. Par conséquent, la réaction (2.2) est ralentie.

Cette expression, par nature, ne tient pas compte de ce phénomène de "saturation", ce qui

explique les écarts observés.

Nous observons que l'expression simplifiée mène à une excellente approximation du nombre

de Sherwood Jusqu'à Hai = 3. Cette valeur est supérieure aux valeurs de Hai rencontrées

pour une composition correspondant au liquide des colonnes BIR, ce qui valide l'utilisation de

l’expression simplifiée pour estimer la vitesse du transfert de

C02-Comparaison modèle de film - bulle avec interface complètement contaminée :

df, est choisi comme échelle de longueur caractéristique. L’échelle de longueur adimension­

nelle est définie par l'équation (2.153).

A nouveau, les concentrations sont normalisées par des concentrations de référence de la

même manière que pour le modèle 2D (équations (2.103), (2.104), (2.105) et (2.106)).

Les équations décrivant la diffusion à l'état stationnaire (2.64), (2.65), (2.66) et (2.67) du

modèle de film deviennent :

1 d^a

Pe

Pb d'^b

Pe dx'^

I3c d'^c

Pe dx^

Pe dxP’

fl (2.174)

Xb{h + f2) (2.175)

Xc{-n + f2) (2.176)

Xd{-f2) (2.177)

De la même manière qu’au point précédent, Pe est le nombre de Peclet, défini par l'équa­

tion (2.113). fl et T

2

sont les vitesses de réactions adimensionnelles calculées respectivement

par les équations (2.115) et (2.115). (3b, /3b et (3b sont les rapports des coefficients de diffusion

des ions par rapport au coefficient de diffusion du CO2, calculés respectivement par les équa­

tions (2.120), (2.121) et (2.122).

Xb< Xc

et

Xd

sont les rapports de la concentration en CO2

à l’interface par rapport aux concentrations des ions dans le bulk calculés respectivement par

les équations (2.123), (2.124) et (2.125).

Les conditions à l'interface (en x = 0) sont identiques à celles du cas transitoire. Elles sont

donc données par les équations (2.162), (2.163), (2.164) et (2.165).

l'adimen-2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d’une bulle ______________________ 49

sionnalisation des conditions (2.68), (2.69), (2.70) et (2.71). Elles deviennent ;

®lî=X£,,t ^{a (2.178)}

^\x=XL,t ^{1 (2.179)}

^\x=XL,t ^{1 (2.180)}

^\x=XL,t ^{1 (2.181)}

du CO2 dans le bulk et celle à l’interface, calculé par

l'équation (2.117). xi, est l’épaisseur de film adimensionnelle définie par

L’épaisseur de film adimensionnelle

xl

est le paramètre de modélisation de cette approche.

Cette épaisseur correspond à la taille de la géométrie ID qui doit, dès lors, être ajustée.

Elle est ajustée en comparant le nombre de Sherwood obtenu via le modèle ID du film

avec celui obtenu via le modèle 2D de la bulle avec interface complètement contaminée.

Nous observons que cette taille adimensionnelle de film x/, correspond approximativement

à :

rz ~Â7

4

XL = 4^\JD

^co

^,

^{2 G}

(2.182)

db \/Pë

Cette observation rappelle celle évoquée à la section 2.4.3 concernant la définition de la

taille de la géométrie pour résoudre les équations du modèle de Higbie : la taille du domaine

doit être égale ou supérieure à 4^/Dco^- Si nous choisissons te = db/G comme temps de

contact, alors la taille adimensionnelle du domaine doit être supérieure ou égale à 4/\/Pë dans

le modèle de Higbie.

Ce constat suggère que, dans le modèle du film dimensionnel, pour une bulle ayant un

diamètre db et une vitesse de glissement G, l’épaisseur de film optimale est donnée par :

xl

= 4\I Dco^-p^^db_G ^(2.183)

Cette épaisseur correspond à la distance à l’interface à partir de laquelle l’élément de liquide

peut être considéré comme semi-infini dans le modèle de Higbie dimensionnel.

Comme au point précédent, nous définissons un nombre de Sherwood pour le modèle de

film, que nous notons Shfiim, de la même manière que pour le modèle 2D. Il se calcule en

normalisant la densité de flux CO2 à l’état stationnaire 3Vc02,fiim par la même densité de flux

de référence qu’à l’équation (2.140) :

Shfjim —

^C02,film

^co^[ço3Uÿ02lbail» ^(2.184)

Il se calcule donc à partir du flux adimensionnel de a à l’état stationnaire en x = 0 :

1 da

Sh/i/m —

2 . Modélisation du transfert gaz-liquide couplé aux réactions chimiques dans

l’écoulement de liquide autour d’une bulle 50

Les nombres de Sherwood calculés par les équations (2.141) (pour la bulle avec interface

complètement contaminée) et (2.185) (à partir du modèle de film) peuvent être comparés car

les mêmes grandeurs de référence sont utilisées pour l’adimensionnalisation des équations.

Les comparaisons du nombre de Sherwood et du facteur d'accélération sont présentées à la

figure 2.30 en fonction de Hai. Nous observons une excellente comparaison. Cela signifie que,

dès que l’épaisseur de ce film est estimée avec une bonne précision (l'écoulement est "bien

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