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Dans la totalité de ce manuscrit, le processus d’auto-guidage sera envisagé uniquement

dans des gaz rares, en l’occurence l’argon et le krypton. Outre le fait qu’ils sont transparents,

condition sine qua non pour facilement mener des expériences, ils sont également

relative-ment facilerelative-ment modélisables numériquerelative-ment, comme nous allons le voir plus loin dans ce

Chapitre. De plus, les gaz rares possèdent un potentiel d’ionisation très élevé, du fait que toutes

leurs couches électroniques sont remplies, les rendant ainsi particulièrement stables. Au

mo-ment de considérer le transport d’éclairemo-ments de l’ordre de grandeur de ceux mis en jeu lors de

la filamentation, ceci constitue leur avantage majeur. Pour de tels gaz, aucun dipôle permanent

n’existe.

La polarisationP correspond alors à la séparation des barycentres de charges liées positives

et négatives. Du fait de leurs masses relatives, les noyaux sont considérés comme immobiles

vis-à-vis des électrons, et la polarisation exprime ainsi une quantité proportionnelle à la position du

nuage électronique, lié à l’atome par l’attraction coulombienne, par rapport au noyau.

Pour des champs électromagnétiques relativement faibles par rapport au champ

coulom-bien, la position du nuage électronique suit en bonne approximation une loi linéaire en champ,

c’est-à-dire que les charges peuvent être considérées comme des oscillateurs harmoniques.

Ce-pendant, la position du nuage électronique dévie fortement de sa position d’équilibre pour de

fortes valeurs de champ électrique : l’anharmonicité de la réponse optique doit être prise en

compte. Observable primordiale pour rendre compte de la réponse optique du milieu, elle est

habituellement décrite dans le cadre de l’approximation du champ faible, qui permet

d’expri-mer la polarisation en termes perturbatifs, comme nous le verrons plus loin. Cette écriture n’est

donc valide que si le champ électrique extérieur ne perturbe pas trop le système. La

polarisa-tion peut ainsi s’écrire comme la somme d’une contribupolarisa-tion linéaireP

L

et d’une contribution

non-linéaireP

NL

:

P =P

L

+P

NL

(1.24)

Signalons que l’origine de la polarisation est, pour le cas considéré ici (i.e., les gaz rares),

pu-rement électronique, à la différence des molécules, pour lesquelles il faudrait considérer des

contributions rotationnelle et vibrationnelle.

Pour les besoins des différentes études menées lors de cette thèse, nous développons ici

deux cas de figures quant au traitement de la polarisation : celui habituellement utilisé, plus

simple car considérant la susceptibilité non-linéaire comme indépendante de la fréquence ; le

deuxième, plus compliqué car tenant compte d’une dépendance vis-à-vis de la fréquence, que

nous devrons utiliser au moment de traiter de la filamentation résonante.

Il est par ailleurs plus aisé de mener les calculs dans le domaine réciproque (fréquences)

que dans le domaine temporel. Notamment dans celui-ci, l’équivalent d’une dérivée dans le

domaine temporel n’est rien d’autre qu’une multiplication, plus facile à traiter. La définition de

˜

P(r,ω), la transformée de Fourier deP(r,t), est :

˜

P(r,ω)=

Z

−∞

P(r,t) e

iωt

d t (1.25)

La polarisation linéaire, exprimée dans le domaine des fréquences, est alors [14] :

˜

P

L

(r,ω)=ǫ

0

χ

(1)

(ω) ˜E(r,ω) (1.26)

χ

(1)

est le terme du premier ordre de la susceptibilité, relié à l’indice de réfractionndu milieu

par la relation suivante :

n(ω)=

q

lui-même relié au module du vecteur d’ondek:

k(ω)=n(ω)ω

c (1.28)

La polarisation non-linéaire, quant à elle, correspond à la somme des termes non-linéaires

du développement de Taylor de la polarisation vis-à-vis du champ. Les gaz rares,

monoato-miques, étant des milieux centro-symétriques, les termes d’ordres pairs s’annulent :

˜

P

NL

(r,ω)=

X

q=1

˜

P

(2q+1)

(r,ω) (1.29)

2.2.1 Cas général

En régime perturbatif, la polarisation non-linéaire (1.29) peut être décrite par un

dévelop-pement de Taylor du champ électrique [14] :

P

NL

(t)=ǫ

0

X

q=1

Z

..

Z

R

2q+1

¡

t

1

, ..,t

2q+1

¢

2

Y

q+1 m=1

E(tt

m)

d t

1

..d t

n

(1.30)

R

2q+1

¡

t

1

, ..,t

2q+1

¢

est la fonction réponse d’ordre 2q+1 du milieu. Pour des raisons de

cau-salité, cette fonction est nulle pour chaque temps "négatif". Dans le but de simplifier les

cal-culs, contentons-nous de traiter seulement le troisième ordre de la polarisation, i.e. de dire que

P

NL

P

(3)

:

˜

P

NL

(ω)=ǫ

0

ZZZZ

R(t

1

,t

2

,t

3

)E(tt

1

)E(tt

2

)E(tt

3

) e

iωt

d t d t

1

d t

2

d t

3

(1.31)

En passant par la transformée de Fourier du champ électrique, on obtient :

˜

P

NL

(ω)=ǫ

0

ZZZZÑ

R(t

1

,t

2

,t

3

) ˜E(ω

1

) ˜E(ω

2

) ˜E(ω

3

) e

i[ω1(tt1)+ω2(tt2)+ω3(tt3)]

e

iωt

dω

1

dω

2

dω

3

d t d t

1

d t

2

d t

3

(1.32)

On définit alors :

χ

(3)

(ω

1

,ω

2

,ω

3

)=

Ñ

R(t

1

,t

2

,t

3

) e

i(ω1t1+ω2t2+ω3t3)

d t

1

d t

2

d t

3

(1.33)

En remarquant ensuite que l’on peut faire apparaître la distribution de Dirac :

δ(ωω

1

ω

2

ω

3

)=

Z

e

i(ω1+ω2+ω3)t

d t (1.34)

qui assure à cette occasion la conservation de l’énergie durant les processus de mélange de

fréquences, on arrive à :

˜

P

NL

(ω)=ǫ

0

Ñ

que l’on peut simplifier comme suit :

˜

P

NL

(ω)=ǫ

0

Ï

χ

(3)

[ω

1

,ω

2

,ω−(ω

1

+ω

2

)] ˜E(ω

1

) ˜E(ω

2

) ˜E[ω−(ω

1

+ω

2

)]dω

1

dω

2

(1.36)

En supposant désormais que la réponse du milieu est instantanée (par rapport à la durée de

l’impulsion), la fonction réponseRpeut être ré-écrite comme une fonction Dirac. Cela a pour

conséquence queχ

(3)

(ω

1

,ω

2

,ω

3

) est invariant en fréquence. Ainsi, et en considérant à nouveau

tous les termes non-linéaires d’ordres impairs, la polarisation non-linéaire peut finalement être

calculée suivant :

P

NL

(r,t)=ǫ

0

X

q≥1

χ

(2q+1)

E

2q+1

(r,t) (1.37)

Cette écriture de la polarisation est celle qui sera utilisée dans la suite de ce Chapitre, mais

le prochain paragraphe est dédié à la façon dont on peut écrire la polarisation dans le cas

parti-culier où la longueur d’onde du champ électrique est proche d’une résonance du système

ato-mique. Cette écriture sera utilisée lors d’une étude du Chapitre 4.

2.2.2 Cas où le champ électrique est proche d’une résonance du système atomique

Dans ce cas, considérer la susceptibilité non-linéaire comme indépendante de la fréquence

est alors incorrect. L’une des recherches que nous mènerons au cours de cette thèse concerne

ce cas : plus précisément, nous étudierons l’interaction d’un champ fondamental centré àλ

0

=

400 nm, accompagné de sa troisième harmonique, dans le krypton. Nous nous trouverons alors

proche d’une résonance à deux couleurs de ce système atomique.

Pour les besoins de notre étude, nous chercherons alors à reproduire la forme temporelle des

parties réelle et imaginaire de la polarisation non-linéaire, dans le but d’en effectuer les

ajuste-ments. La solution alors envisagée sera de décrire la polarisation non-linéaire en une série de

Taylor vis-à-vis de la fréquence, exprimant le fait que la réponse du milieu n’est pas instantanée.

Cette technique a été appliquée [15] dans le cas où le processus d’auto-modulation de phase

prend place à proximité d’une résonance à deux photons.

Ainsi, dans le cas qui nous concerne, la susceptibilité non-linéaire du troisième ordreχ

(3)

(ω

1+

ω

2

+ω

3

;ω

1

,ω

2

,ω

3

) peut, à titre d’exemple, être développée au voisinage deω

1

+ω

2

+ω

3

=3ω

0

,

correspondant alors à la génération de troisième harmonique, comme :

χ

(3)ω1,ω2,ω3

χ

(3)ω0,ω0,ω0

+

3

X

j=1

∂χ

(3)ω0,ω0,ω0

(ω

j

ω

0

)

∂ω

j

+1

2

3

X

j=1

2

χ

(3)ω0,ω0,ω0

∂ω

2j

(ω

j

ω

0

)

2

+ X

j6=k

2

χ

(3)ω0,ω0,ω0

∂ω

j

ω

k

(ω

j

ω

0

)(ω

k

ω

0

)+... (1.38)

En supposant ensuite que toutes les dérivées partielles de même ordre sont égales, on

ob-tient :

χ

(3)ω 1,ω2,ω3

X

k

χ

(3)k

k! (ω

1

+ω

2

+ω

3

−3ω

0

)

k

(1.39)

avec :

χ

(3)k

=

k

χ

(3)ω0,ω0,ω0

∂ω

k

(1.40)

On écrit alors le champ électriqueE(réel) sous la formeE=(1/2)(A

0

+A

0

), oùA

0

est

l’en-veloppe complexe du champ fondamental, exprimée en V/m. En remplaçantE par sa formule

dans l’équation (1.36) et au prix de longs calculs non détaillés ici, on obtient pour le

dévelop-pement de Taylor du troisième ordre appliqué à l’enveloppe temporelle de la polarisation

non-linéaire du troisième ordre, responsable de la génération de troisième harmonique :

P

NL,THG(3)

(t)=ǫ

0

8

X

k=0

i

k

k!χ

(3) k

k

A

0

(t)

3

t

k

(1.41)

Chaque terme du développement modifie ainsi la forme temporelle de la polarisation

non-linéaire d’une manière différente des autres. Ainsi, lek−ième coefficient de Taylor est

respon-sable d’une contribution à la polarisation non-linéaire, dont la forme temporelle suit lak−ième

dérivée temporelle du cube de l’enveloppe.

Comme nous le verrons au moment où nous traiterons l’étude en question, la différence

dans la dépendance temporelle de chaque terme du développement nous permettra de

remon-ter à leurs contributions relatives à la polarisation. Notons également que les coefficientsχ

(3)k

sont, à priori, des quantités complexes. Bien sur, la génération de troisième harmonique ne sera

pas le seul processus mis en jeu.