Perturbation de la cinétique de croissance

Les informations présentées au tableau 4-1 révèlent les différences causées par la présence d’oxygène. Aucun des échantillons de la série 1 que nous avons décrite à la section 4.1.1 ne contient de l’oxygène et le comportement observé est tel qu’attendu et reproductible. Par contre, certaines des autres séries sont affectées. Les différentes séries regroupent des échantillons crus à l’intérieur d’une période maximale d’une dizaine de jours à l’aide du même tube de quartz (la chambre de réaction) et du même porte-échantillon en graphite. Notons que nous ne présentons ici, aux séries 2 à 7, que des groupes d’échantillons dont la morphologie diffère, dans les mêmes conditions de croissance, de celle obtenue pour les échantillons de la première série (série de référence), afin de montrer l’influence de la présence d’oxygène, qui a été démontrée par des mesures de composition chimique effectuées par spectroscopie de masse des ions secondaires en temps de vol (TOF-SIMS).

Par exemple, en consultant le tableau 4-1, où les échantillons pour lesquels on n’observe pas d’îlots tridimensionnels bien définis sont surlignés en gris, on constate que la couverture nominale minimale nécessaire à l’obtention d’îlots varie d’une série à l’autre, passant par exemple de moins de 3,6 MC pour la série 1 à plus de 4,4 MC pour la série 2.

Les résultats sont résumés à la figure 4-4 sous forme d’un graphique de la hauteur moyenne des îlots en fonction de leur densité (toutes deux obtenues par AFM). La quantité nominale d’InAs déposée (ou couverture nominale θnom), en MC, est indiquée près de chacun des points, avec le numéro de l’échantillon entre parenthèses, et les échantillons d’une même série sont reliés entre eux (avec le numéro de la série entre crochets). On peut premièrement remarquer que la corrélation entre la densité surfacique et la taille des îlots que nous avons observée pour la série 1 et qui est attendue à cause de la cinétique des adatomes, c’est-à-dire que l’augmentation de la taille s’accompagne d’une diminution de la densité, ne tient plus pour les autres séries d’échantillons présentées. Nous avons en fait trouvé le résultat inverse pour les séries 3, 5 et 7 : la taille et la densité augmentent avec la couverture pour les dépôts effectués à Ts = 500 °C. Le

comportement en température semble par contre cohérent avec ce qui a été obtenu pour la première série. Pour un même temps de dépôt d’InAs (6 s), la densité est plus faible et la taille moyenne augmente en élevant Ts de 500 à 550 °C, pour les échantillons QD116 et 119 (θnom est plus grande dans le cas de QD119 à cause du taux de croissance légèrement plus élevé à 550 °C).

4.3 (62) 5.5 (96) 7.3 (97) 4.0 [4] 4.6 (98) 5.0 (116) 5.6 (119) 7.6 (118) 8.6 (133) 7.6 (134) 3.9 (136) 4.7 (137) 9.0 (61) 3.6 (73) 9.8 (51) 7.0(138) 6.3 [2] 6.5 (135) 0 5 10 15 20 0.1 1 10 100 h (n m ) Densité (109_cm-2₎ 500 °C 550 °C 600 °C [1] [5] [3] [7] [6]

Figure 4-4 : Relation entre la densité et la taille des îlots auto-assemblés pour les séries présentées au tableau 4-1. Les échantillons appartenant à une même série, identifiée entre crochets, sont reliés par des traits (pointillés lorsque Ts diffère). La couverture nominale (en MC) est donnée pour chaque

point, avec entre parenthèse le numéro de l’échantillon, sauf s’il est le seul élément de sa série représenté dans le graphique.

Ensuite, on peut remarquer que pour les mêmes Tset θnom, les points du graphique ne sont pas du tout situés au même endroit d’une série à l’autre, et ce, même lorsque les paramètres de croissance sont équivalents. En fait, les valeurs de

θ

nom sont incohérentes avec la morphologie mesurée par AFM. En effet, l’échantillon QD73 de la série 1 comporte à la fois une densité et une hauteur moyenne d’îlots plus élevées que QD96, 107, 133, 134, 136 et 137, sur lesquels nous avons pourtant déposé une quantité nominale d’InAs plus grande. Nous avons donc voulu estimer la quantité réelle d’InAs sur l’échantillon. Pour ce faire, nous avons déterminé, à partir des

mesures AFM la couverture équivalente (θéqui) au volume d’InAs, en considérant une couche de mouillage de 2 MC et un rapport d’aspect de 0,15 pour tous les échantillons (voir la 10e _colonne

du tableau 4-1). L’estimé de l’épaisseur de la CM provient de l’analyse de la PL des échantillons (voir chapitre 5). Dans le cas des séries 2 à 7, θéqui(0,15) est systématiquement inférieure à θnom et les rapports d’aspect RAéqui nécessaires à l’obtention de

θ

équi ≈ θnom (en considérant encore une CM de 2 MC) sont généralement faibles. Comme le rapport d’aspect varie en fait d’un avec la taille des îlots, nous avons également indiqué le diamètre béqui et l’avons comparé aux diamètres apparents obtenus par AFM, qui constituent une limite supérieure au diamètre réel des nanostructures (voir la dernière colonne du tableau 4-1). Dans le cas de la série 1, le critère

béqui < bAFM est respecté. Pour les autres séries, on remarque que, pour beaucoup d’échantillons, il est impossible d’obtenir θéqui ≈

θ

nom, puisque béqui est franchement plus grand que bAFM.

L’incohérence entre la quantité nominale d’InAs déposée et la morphologie réelle des échantillons des séries 2 à 7 peut donc être expliquée de deux manières : i) la couverture réelle est inférieure à

θ

nom ou bien ii) l’épaisseur de la couche plane est supérieure à 2 MC. La seconde hypothèse peut être exclue puisque, comme il sera vu au chapitre suivant, l’émission de la couche de mouillage survient essentiellement à la même énergie indépendamment des séries et cette dernière est cohérente avec une épaisseur légèrement plus élevée que 2 MC, du moins pour

Ts = 500 °C (d’autres facteurs, comme l’épaisseur de la couche séparatrice dans le cas de multicouches, l’influencent cependant). En plus, supposer une couche de mouillage de 3 MC n’est pas suffisant pour expliquer les écarts entre les couvertures apparentes et nominales. Il semble donc que nous surestimions la quantité d’InAs déposée. Pourtant, dans une étude antérieure effectuée avec le même réacteur sur des puits d’InAsP ([As] d’environ 20%), un taux de croissance d’InAsP légèrement plus élevé que le taux de dépôt de l’InP avait même été obtenu avec Ts = 600 °C [107]. En plus, les résultats pour la série 1 tendent à confirmer que l’approximation rgInAs ≈ rgInPest valable.

On peut également remarquer, en observant dans le tableau 4-1 les résultats des séries 3 et 5, que pour des températures de dépôt plus élevées (550 et 600 °C), θéqui est plus près de θnom que pour les échantillons des mêmes séries crus avec Ts = 500 °C.

4.1.2.2 Détection de l’incorporation d’oxygène par spectroscopie de masse des ions

Dans le document Auto-organisation tridimensionnelle et propriétés optiques de multicouches de boîtes quantiques d'InAs/InP (Page 87-90)