Effet de l’épaisseur de la couche de séparation

Revenons maintenant à la série de bicouches (QD140-143) dont les spectres interprétés en fonction des familles ont déjà été présentés à la figure 5-10, afin d’étudier l’effet de l’épaisseur H de la couche de séparation sur l’émission des boîtes quantiques. Les spectres de photoluminescence sont présentés à la figure 5-15.

H = 2.6 nm H = 6.1 nm H = 13 nm H = 26 nm 5-6 K a) 0.6 0.8 1 1.2 H = 2.6 nm H = 6.1 nm H = 13 nm H = 26 nm In te n si té n o rm al is ée (u . a rb .) Énergie (eV) 293 K b)

Figure 5-15 : Intensité normalisée de la photoluminescence pour les bicouches QD140-143, a) à basse température (5-6 K) et b) à 293 K. L’épaisseur nominale H de la couche séparatrice de chaque échantillon est indiquée au-dessus du spectre correspondant. Les mesures ont été prises avec un masque et une puissance laser de 500 mW.

À basse température, la bicouche comportant une couche de séparation de 6,1 nm présente un signal de CM décalé vers les basses énergies et d’intensité réduite par rapport à l’échantillon avec la plus grande période, ce qui est cohérent avec ce qui a été observé pour la bicouche avec

H = 4,3 nm, pour laquelle l’émission des couches de mouillage (principalement la première) subit un décalage encore plus important. Nous avions en effet attribué ce phénomène à la déformation importante dans les multicouches (voir section 5.2.1.6.1) et cette dernière s’amplifie avec la diminution de la distance entre les plans de nanostructures.

Le signal de CM de la bicouche avec le plus petit H, malgré sa faible intensité, présente par contre un maximum à pratiquement la même énergie que celui de l’échantillon comportant la

couche de séparation la plus épaisse, malgré la déformation importante qui devrait s’y produire. En fait, comme on l’a vu à la section 4.2.4 (figure 4-15), cet échantillon comporte une seule couche distinguable d’InAs(P) dans une grande portion du volume observé par microscopie électronique en transmission. On obtient tout de même une épaule à plus basse énergie et d’intensité plus faible venant essentiellement des BQ de la deuxième couche, puisqu’elle se situe à la même énergie que le pic C de la bicouche H = 4,3 nm (voir figure 5-3 b)). Comme la population d’îlots de la seconde couche semble très faible, selon le TEM, on ne peut pas exclure la possibilité que l’émission provenant des nanostructures du plan du haut soit favorisée par le couplage électronique. Le pic d’émission principal se situe quant à lui à la même énergie que le maximum d’énergie de la bicouche avec H = 26 nm.

Pour cette dernière, nous avons observé par TEM que les îlots de la deuxième couche sont globalement anti-alignés par rapport à la première (voir figure 5-16). La taille moyenne des nanostructures devrait donc être sensiblement la même pour la deuxième couche que pour la première, mais avec une distribution plus étroite. Les maxima d’émission des boîtes quantiques des deux autres bicouches (couche séparatrice de 6,1 et 13 nm) se situent pour leur part, aux deux températures, entre l’énergie du pic d’intensité maximal de la couche unique et celle du pic provenant de la deuxième couche pour les bicouches avec H = 2,6 et 4,3 nm, comme attendu.

Figure 5-16 : Image STEM prise avec un HAADFD sur l’axe de zone [110] de la bicouche avec

H = 26 nm dont les spectres de PL sont présentés à la figure 5-15.

Par contre, à basse température, le signal des BQ de la bicouche avec H = 6,1 nm est plus large, la largeur à mi-hauteur s’étendant de f16 à f26, tandis que pour H = 13 nm, on obtient

f18-25 (voir figure 5-10). Rappelons que la bicouche avec une couche séparatrice de 4,3 nm a une largeur à mi-hauteur (LMH) encore plus grande, de f15 à f28. On voit donc qu’avec la diminution

de l’épaisseur de la couche séparatrice, les spectres d’émission provenant des boîtes quantiques s’élargissent, à la fois vers les basses et les hautes énergies. L’élargissement vers les basses énergies peut être interprété de la manière suivante : l’augmentation de la taille moyenne des îlots sur le deuxième plan s’accentue en diminuant la distance entre les deux couches, au fait que les minima de déformation générés par les îlots enfouis sont de plus en plus profonds, ce qui cause un amincissement plus important de la seconde couche de mouillage. Cette tendance change cependant lorsque la déformation dans la couche de séparation devient très importante et que sa croissance est interrompue avant qu’elle n’ait eu la possibilité de s’aplanir, comme dans le cas de l’échantillon à quatre couches. Pour ce qui est de l’élargissement vers les hautes énergies, nous l’attribuons à l’augmentation du transfert des porteurs capturés par la deuxième couche de mouillage vers les BQ, comme discuté à la section 5.2.1 : le taux (L)2 de la seconde CM diminue

parce que la couche de mouillage s’amincit avec H. La proportion de l’intensité totale de la luminescence provenant des CM diminue d’ailleurs rapidement à mesure qu’on rapproche les deux plans de nanostructures, tout comme lorsqu’on augmente le nombre de couches déposées.

De plus, à basse température, le signal de CM de l’échantillon intermédiaire (H = 13 nm) est légèrement décalé vers les hautes énergies par rapport à celui de la bicouche avec H = 26 nm. Pour cet échantillon, on n’obtient pas de fuite appréciable des porteurs hors des plus petits îlots 2D dû à la déformation (voir section 5.2.1), qui est beaucoup moins importante dans cette bicouche que dans celles avec des couches de séparation plus minces. L’alignement vertical des îlots devrait tout de même entraîner un léger amincissement de la seconde CM, qui permet d’expliquer le décalage vers le bleu du signal provenant des deux couches de mouillage.

D’autre part, on remarque, en comparant la figure 5-3 a) avec la figure 5-15 a), que la proportion de l’intensité du signal provenant des CM est plus importante pour l’échantillon comportant une couche unique que pour la bicouche avec le H le plus grand à basse température. Cela pourrait être dû à l’augmentation de la probabilité de réabsorption d’une partie du signal émis par les couches de mouillage par les îlots dans les multicouches.

Si on compare maintenant le décalage du maximum d’émission induit par la température, on constate que c’est pour la bicouche H = 6,1 nm qu’il est le plus faible (-34 meV entre 5 et 293 K), probablement dû au fait que c’est cet échantillon qui comporte la plus grande population de familles de 25 MC et plus (voir figure 5-10). Le changement important entre les distributions

des paires de niveaux fondamentaux occupés à basse température et à 293 K, qui réduit le décalage de l’énergie d’émission, est donc principalement dû à la chute de l’intensité provenant des plus grandes familles, qui est causée par l’interaction avec le niveau hh2, similaire au comportement en température de la bicouche (H = 4,3 nm) étudiée dans l’article 2. Le maximum d’intensité de la bicouche avec H = 26 nm, parce qu’il survient à plus haute énergie (f17), subit un décalage de -53 meV. Dans ce cas, comme pour l’échantillon à quatre périodes, l’excitation des trous vers le niveau hh2 est moins importante. Le décalage demeure moins important dans le cas de la bicouche avec le plus grand H à cause de l’apport supplémentaire de porteurs de charge en provenance des deux couches de mouillage lorsque la température augmente, qui alimentent préférentiellement les BQ les plus minces.