Luminescence dans des multicouches de faible période

Plusieurs études ont montré que pour des multicouches de BQ avec de minces couches de séparation, une réduction de la largeur de bande d’émission optique (LBÉ) survient par rapport à celle obtenue pour un plan simple de BQ, et ce, pour plusieurs matériaux III/V [17,24-27]. Pour des BQ d’InP dans une matrice de GaInP/GaAs, la LBÉ a diminué de 41 à 26 meV (à 8 K) en augmentant de une à trois le nombre de couches (séparées de seulement 2 nm), comme montré à la figure 2-8 [17]. Des observations similaires ont été faites pour le système In(Ga)As/GaAs [24- 27,79], pour lequel l’empilement de couches a permis de réduire jusqu’à 17,6 meV la LBÉ à 12 K et de conserver un pic d’émission étroit jusqu’à température ambiante [27]. Pour des îlots d’InAs sur substrat d’InP, un pic d’une largeur de 23 meV a été obtenu pour trois couches avec des barrières d’InGaAs [25] et une réduction de la LBÉ a également été observée pour une matrice d’InP(311)B [79].

Cette réduction de la largeur du pic d’émission peut être attribuée soit au couplage vertical entre les BQ des différents plans (l’effet augmente avec la diminution de l’épaisseur de la couche de séparation [17,23,25]), soit au fait que l’uniformité en taille augmente d’une couche à l’autre (accentué par l’augmentation du nombre de couches [24-26]). De plus, la réduction de la LBÉ est dans bien des cas systématiquement accompagnée d’un décalage vers le rouge (vers les basses énergies) du pic d’émission [17,23-25,80], ce qui corrobore la thèse du couplage vertical (l’énergie du niveau résonnant fondamental diminue par rapport au niveau fondamental d’une BQ identique isolée), mais aussi celle de l’uniformisation. En effet, comme il a été mentionné dans la section 2.2.2, il est généralement accepté que la taille des îlots augmente d’un plan à l’autre dans une multicouche de faible période. En combinant les deux effets, on assisterait donc à un transport tunnel non résonnant vers les BQ des couches supérieures, de plus grande taille, où la recombinaison est favorisée, puisque les niveaux fondamentaux des porteurs de charge y sont plus bas. Ceci est appuyé par l’observation suivante ayant été faite sur des bicouches d’InAs/GaAs [80,81], dont une série pour laquelle la couverture nominale d’InAs est plus grande sur la seconde couche est montrée à la figure 2-9 [80] : en diminuant la couche de séparation, le

spectre de PL passe de plusieurs à un seul pic d’émission. Le même phénomène a été observé pour des paires très rapprochées de puits quantiques d’épaisseurs différentes : la recombinaison dans le puits le plus épais est favorisée, même si l’absorption se fait dans les deux couches [82]. Il semble donc dans ce cas qu’il y ait couplage entre les BQ des différents plans. Cependant, nous avons vu qu’il est difficile de différencier les effets du couplage de ceux de l’évolution en taille des îlots dans les multicouches.

Figure 2-8 : Spectres de photoluminescence à basse température pour une et trois couches (avec différentes épaisseurs (d) de la couche de séparation) de boîtes quantiques d’InP/GaInP/GaAs, montrant la diminution de la largeur à mi-hauteur et le décalage vers les basses énergies du pic d’émission. [17]

Cependant, un certain nombre de travaux sur le système In(Ga)As/GaAs ont plutôt révélé un décalage vers le bleu (une augmentation de l’énergie) du pic d’émission pour les multicouches de faible période par rapport à une couche simple, comme illustré à la figure 2-10 [26,27,83-85]. L’effet est même accentué avec la diminution de la période de la structure [83,84], et ce, malgré le fait que les observations par microscopie confirment une augmentation de la taille des îlots d’une couche à l’autre [83] ou même encore que la quantité de matériau déposé sur la seconde couche est plus grande que sur la première [84]. On peut voir à la figure 2-10 que pour cinq et

neuf couches déposées, il y a par contre un très léger retour vers le rouge par rapport à la bicouche [26], qui serait dû à l’augmentation de la taille des îlots [26,85]. Le décalage vers le bleu semble pour sa part être dû à un accroissement de l’interdiffusion entre les atomes de In et de Ga dans les multicouches, qui serait stimulé par le fait que la déformation y soit plus importante que dans les couches simples [83,85]. L’augmentation de la concentration de Ga dans les BQ qui s’en suit, qui implique une largeur de bande interdite plus grande, induirait alors un décalage de l’émission vers le bleu. Deux études (Réf. [83,86]) ont montré que pour le système In(Ga)As/GaAs, les multicouches comportant de gros îlots présentent un décalage vers le bleu par rapport à une couche simple crue dans les mêmes conditions, tandis que l’inverse se produit pour des échantillons contenant de petites BQ. Cela serait dû au fait que l’interdiffusion In/Ga est plus importante pour les plus gros îlots, tandis que l’effet dû au changement de confinement quantique est beaucoup plus grand dans les petites structures que dans les grandes [83,85].

Figure 2-9 : Spectres de photoluminescence à basse température pour deux couches de boîtes quantiques d’InAs, la première d’une épaisseur nominale de 1,8 monocouche (MC) et la seconde de 2,4 MC, avec différentes épaisseur (dsp) de la couche de séparation de GaAs. [80]

L’augmentation de l’interdiffusion observée pour des multicouches d’In(Ga)As/GaAs, qui s’additionne aux effets de l’accroissement/uniformisation de la taille des îlots d’une couche à

l’autre et du potentiel couplage électronique rend donc difficile l’interprétation des spectres de luminescence provenant des multicouches de faible période.

Figure 2-10 : Spectres de photoluminescence à 10 K pour une série de multicouches de boîtes quantiques d’In(Ga)As séparées de 10 nm de GaAs, pour laquelle le nombre de couches varie. L’insert présente la largeur à mi-hauteur des spectres en fonction de la température. [26]