CHAPITRE I : Contexte de l'étude
1. Introduction à la structure de flammes laminaires
On peut définir une flamme comme étant un milieu réactionnel gazeux où se produisent de concert des réactions de combustion exothermiques et des processus de diffusion de chaleur et des espèces radicalaires. On distingue généralement deux types de flammes selon la procédure utilisée pour introduire les réactifs : les flammes de prémélange et les flammes de diffusion. Dans cette étude nous nous concentrons uniquement sur les flammes dont l’écoulement est laminaire (nombre de Reynolds ≲ 2300).
1.1. Structure d’une flamme de prémélange
Dans une flamme de prémélange, le combustible et le comburant sont mélangés avant que la réaction n’ait lieu. La chaleur et les radicaux produits dans la zone de réaction diffusent vers la couche de gaz située en amont. L’augmentation de la température et la présence des radicaux entraînent l’inflammation de cette couche qui devient alors une source de chaleur et de radicaux capable d’initier une réaction dans la couche suivante, et ainsi de suite. Ainsi, la flamme se propage au travers du mélange gazeux. Dans le cas d’une flamme non étirée (définition p. 84), la vitesse de propagation de la flamme est constante et caractéristique du mélange, elle est appelée « vitesse fondamentale de flamme ». Le schéma typique de la structure d’une flamme prémélangée est présenté sur la Figure II.1.
Figure II.1. Schéma de la structure d’une flamme laminaire prémélangée
En laboratoire, la structure des flammes prémélangées est étudiée en réalisant des flammes plates à l’aide de brûleurs à flamme plate (Figure II.2.a.) ou de brûleurs à contre-courants (Figure II.2.b.). L’avantage majeur de ces flammes est que leur composition sur l’axe central du brûleur ne varie, en théorie, que selon une seule direction qui est perpendiculaire à sa surface. L’analyse de la structure de la flamme consiste alors à étudier l’évolution des concentrations des espèces chimiques et de la température en fonction de la distance normale au brûleur.
Réactifs
Concentration
Distance au brûleur
Gaz frais Gaz brûlés
Front de flamme Brûleur
Température Produits Espèces intermédiaires
Figure II.2. Dispositifs de stabilisation de flammes plates de prémélange (Photos laboratoire ICARE, CNRS Orléans)
(a) Brûleur à flamme plate (b) Brûleur à contre-courants.
1.2. Structure d’une flamme de diffusion
Dans la flamme de diffusion, les réactifs, combustible et comburant, sont séparés. Ils sont situés de part et d’autre de la zone de réaction. Dans ce cas, la flamme est alimentée par la diffusion des réactifs. Il est alors possible de distinguer 3 zones : une zone stœchiométrique (2) où le mélange est le plus efficace, une zone riche en combustible (1) et une zone riche en comburant (3). Le schéma typique de la structure d’une flamme de diffusion est présenté sur la Figure II.3.
Figure II.3. Schéma de la structure d’une flamme laminaire de diffusion
En laboratoire, la structure des flammes de diffusion est généralement analysée à l’aide de brûleurs à contre-courants (Figure II.4.a.). Dans ce cas, le combustible et le comburant sont introduits séparément dans chacun des brûleurs.
A noter que les brûleurs à contre-courants permettent également de stabiliser des flammes « partiellement prémélangées » (Figure II.4.b.), en opposant d’un côté un mélange
Zone de réaction
CH4 O2
Température Concentration et température
Distance normale à la flamme
1 2 3
a b
combustible/comburant très riche en combustible et de l’autre, le comburant. Cette configuration aboutit à la formation de deux flammes : une flamme de prémélange très riche (notée FP sur la Figure II.4.b.) et une flamme de diffusion (notée FD).
Figure II.4. Photographies de flammes à contre-courants [Som et al. (2008)]
(a) Flamme de diffusion CO/H2/air stabilisée sur brûleur à contre-courants (b) Flamme partiellement prémélangée CO/H2/air stabilisée sur brûleur à contre-courants
1.3. Codes de calculs 1D pour la modélisation des flammes laminaires
Les flammes plates stabilisées en laboratoire peuvent généralement être considérées comme monodimensionnelles. Cette configuration présente l’avantage de simplifier grandement les calculs de simulation. Ainsi, il est possible d’employer des mécanismes cinétiques complexes (plusieurs dizaines d’espèces chimiques et plusieurs centaines de réactions) pour simuler la combustion des hydrocarbures au moyen d’ordinateurs de bureau classiques.
Il existe plusieurs ensembles de codes de calculs capables de calculer les profils d’espèces chimiques et de température le long d’une flamme plate ou à contre-courants. Parmi ceux-ci, les plus connus sont les suivants :
- CHEMKIN [Kee et al. (1993b)], développé au Sandia National Laboratory (Californie, Etats Unis) ;
- COSILAB [COSILAB], élaboré à l’origine au sein des Universités Aachen (Allemagne), Princeton (New Jersey, Etats Unis), Heidelberg (Allemagne) et
FP FD
Côté oxydant air
Côté réducteur
Mélange CO/H2 (50 :50) + air (Φ=6) Côté oxydant
air
Côté réducteur Mélange CO/H2 (50 :50)
b.
a.
- CANTERA [Goodwin (2003)], développé à l’Institut de Technologie de Pasadena (Californie, Etats Unis).
A ce jour, le code de calcul CHEMKIN reste le plus utilisé dans la communauté scientifique. Au sein de celui-ci, les codes de calculs PREMIX [Kee et al. (1993a)] et OPPDIF [Lutz et al. (1997)] permettent de simuler des flammes monodimensionnelles plates et à contre-courants respectivement. Les résultats obtenus sont, notamment, les profils des espèces chimiques, de température et de vitesse des gaz.
Ces codes de calcul utilisent des bases de données cinétiques, thermodynamiques et de transport. Les mécanismes cinétiques employés peuvent être plus ou moins détaillés en fonction des besoins et des moyens requis. Dans le cas de la combustion du méthane, un grand nombre de mécanismes cinétiques sont disponibles dans la littérature, on peut citer, à titre d’exemple, les mécanismes GRI-Mech 3.0 [Smith et al. (1999)], Le Cong (2007), Konnov (2009) ou le mécanisme GDFkin®3.0_NCN [Lamoureux et al. (2010)]. Au cours de ces travaux de thèse, les mécanismes GRI-Mech 3.0 et GDFkin®3.0_NCN seront employés.
Le mécanisme GRI-Mech 3.0 [Smith et al. (1999)] est paru en 1999. Il se compose de 325 réactions réversibles et de 53 espèces. Il présente également une base de données thermodynamiques permettant de calculer la chaleur spécifique, l’enthalpie et l’entropie de chaque espèce ainsi que d’une base de données permettant de déterminer les propriétés de transport propres à chaque espèce (viscosité, conductivité thermique, coefficient de diffusion, etc.). Ce mécanisme a été développé pour la combustion du méthane et du gaz naturel. Il est optimisé pour des conditions de température comprises entre 1000 et 2500 K, de pressions comprises entre 1300 Pa et 1 MPa, et pour des richesses allant de 0,1 à 5. Il a été validé sur un très grand nombre d’expériences pour des données fondamentales (délais d’auto-inflammation, vitesses fondamentales de flammes) et détaillées en combustion (profils d’espèces et/ou de température dans des flammes, dans des réacteurs à écoulement ou dans des réacteurs auto-agités). De ce fait, le mécanisme GRI-Mech 3.0 se présente, encore aujourd’hui, comme une référence pour la simulation de la combustion de méthane et continue à être régulièrement employé (Naik et Laurendeau (2004b), Gibaud et al. (2005), Mungekar et Atreya (2007), Knop et al. (2008) et Yan et al. (2011), par exemple).
Le mécanisme GDFkin®3.0_NCN a été développé pour la combustion du gaz naturel et a été mis à jour très récemment par Lamoureux et al. (2010). Le mécanisme cinétique se compose de 883 réactions et de 119 espèces. Il dispose également de ses propres bases de données thermodynamiques et de transport. Ce modèle a été validé sur un grand nombre de données expérimentales (structure de flamme, vitesse fondamentales de flamme, oxydation d’hydrocarbures en réacteur auto-agité, délais d’auto-inflammation, par exemple) [El Bakali et al. (2004)]. Les optimisations les plus récentes de ce mécanisme concernent principalement l’amélioration de la simulation de la formation de NO, et notamment du NO précoce [El Bakali et al. (2006), Lamoureux et al. (2010)]. Dans cette thèse, la version à pression atmosphérique a été utilisée et a été limitée à l’oxydation des hydrocarbures de C1 à C3.