EN MILIEU PRIMAIRE
IV.1 Phénomènes de fragilisation par l’hydrogène sur les alliages base Ni à durcissement structural : Etat de l’art.
IV.1.3 Interactions entre les alliages base Ni et le milieu REP : phénomènes de fragilisation assistée par l’hydrogène.
En environnement primaire de REP, de nombreuses sources d’hydrogène sont possibles : phénomènes de radiolyse et de transmutation, surpression d’hydrogène dissous dans le milieu (0,3bar) et réactions de corrosion des alliages base Ni produisant à la surface du matériau de l’hydrogène monoatomique. Des dosages de teneur d’hydrogène réalisés
Chapitre IV. Phénomènes de fragilisation par l’hydrogène en milieu primaire
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après exposition en milieu primaire sur l’alliage 600 *FOCT-99+ et sur l’alliage 718 *SPIL-99b] ont justifié la prise d’hydrogène au cours du séjour en milieu simulé de REP. Ainsi, si l’hydrogène s’introduit dans le matériau lors de l’exposition, soupçonner son rôle dans les mécanismes de dégradation est légitime.
Bien que peu d’études publiées mentionnent la FPH en milieu primaire de REP sur les alliages base Ni à durcissement structural, il a été mis en évidence que l’hydrogène peut présenter un double effet néfaste sur le comportement de ces matériaux :
- Le premier peut se produire lors des phases en service où l’hydrogène dégagé par la réaction de corrosion de l’alliage ou provenant de la surpression en hydrogène gazeux, va pénétrer dans le matériau. Il est alors susceptible de contribuer aux phénomènes de fissuration liés à la CSC.
- Le second survient lors des phases de refroidissement, lorsque le matériau chargé en hydrogène pendant son séjour en réacteur va être sollicité mécaniquement dans un domaine de température où l’activité de l’hydrogène est optimale.
IV.1.3.1 Pendant la phase de service
Sans invoquer directement le phénomène de FPH, le rôle de l’hydrogène en tant qu’acteur dans les mécanismes de CSC en milieu primaire de REP est souvent avancé dans la littérature.
D’une part, des travaux *SYMO-99], [SYMO-01+ sur l’alliage X-750 ont montré que les faciès de rupture d’essais conduits à 260°C et 338°C sous 13,8MPa d’hydrogène sont majoritairement intergranulaires fragiles. Ces surfaces de rupture présentent de nombreuses similitudes avec les faciès de rupture d’essai conduit en milieu primaire à 360°C. Les mêmes essais conduits sous air présentent un faciès à caractère ductile à cupules. Pour de nombreux auteurs [GROV-85], [SKEL-92], [MILL-99], La similitude des faciès justifie l’hypothèse que l’hydrogène intervient dans les mécanismes de CSC en milieu primaire de REP sur l’alliage X-750. En effet, l’hydrogène produit par les réactions de corrosion, peut diffuser rapidement dans les joints de grains et par conséquent, réduire la cohésion de ces derniers, facilitant les mécanismes d’ouverture des fissures intergranulaires. Cette diffusion de l’hydrogène en pointe de fissure et en pointe de pénétration intergranulaire a été mise en évidence dans les travaux de Laghoutaris sur l’alliage 600 *LAGH-09]. En se basant sur des cartographies SIMS avec des éléments isotopiques de l’O et de l’H, il met en évidence, une pénétration intergranulaire en pointe de défauts après exposition en milieu primaire simulé, via un enrichissement des deux isotopes. Cet enrichissement suggère une synergie de diffusion de l’oxygène et de l’hydrogène au niveau des joints de grain, induisant, si on lui associe des gradients de déformation, la fragilisation de l’alliage.
D’autre part, de nombreux travaux *résumés dans LAGH-09+ sur l’alliage 600 montrent qu’il existe un domaine de pression partielle d’H2 où l’amorçage de fissures est
favorisé et où les vitesses de propagation de fissure sont maximales. Ce domaine de pression partielle (20-40kPa) correspond au potentiel d’équilibre thermodynamique Ni/NiO. Ainsi la modification des équilibres thermodynamiques lors des phénomènes de corrosion entraine une modification des oxydes formés, par exemple, d’un oxyde poreux de NiO. La présence de cet oxyde moins protecteur, s’avère néfaste à la tenue en CSC de l’alliage. De ce fait, l’augmentation de la pression partielle d’hydrogène par confinement aurait alors un effet indirect sur le mécanisme de CSC en milieu primaire, par modification du comportement chimique et électrochimique du milieu en pointe de fissure. Cependant, cette hypothèse est remise en question par les études de Marchetti [MARC-07+ qui ont montré qu’en milieu
primaire, les oxydes formés en pointe de fissure sont similaires à ceux formés en surface des matériaux.
Il est important de noter que, si il y a similitude des faciès de rupture pour l’alliage X- 750 entre des essais sous gaz H2 et en milieu primaire, cette similitude n’a pas été observée
pour d’autres alliages base Ni à durcissement structural tel que l’alliage 718.
IV.1.3.2 Pendant la descente en température et la manutention des assemblages
Peu d’études sont accessibles sur la FPH lors du retour à froid des réacteurs et elles ne concernent que l’alliage 718. En outre, les résultats présentés ici proviennent tous des travaux de thèse de Spilmont [SPIL-99a], [SPIL-99b] dans lesquels après un séjour de 140h en milieu primaire simulé à 300°C, des essais de traction sur alliage 718 sont conduits à 300°C, à 200°C et à 80°C dans le même milieu réactionnel. Pour les essais à 300°C et à 80°C, une importante chute de ductilité est remarquée, alors qu’à 200°C, il n’y a pas ou peu de fragilisation du matériau. Mais, contrairement au faciès de rupture ductile pour les essais à 300°C et à 200°C, les faciès de rupture des essais conduits à 80°C présente des zones de clivage, caractéristiques d’une fragilisation par l’hydrogène. Par conséquent, si la fragilité à 300°C peut s’expliquer par les phénomènes présentés dans le chapitre III, agrémentés par les remarques précédentes, la fragilité à 80°C ne peut s’expliquer que par un phénomène de FPH. A partir de ces résultats, Spilmont s’est intéressé aux paramètres de cette fragilisation en réalisant les mêmes essais avec des pressions partielles d’hydrogène ou en faisant subir des traitements thermiques de désorption à 80°C avant traction. Les essais à pression partielle différente mettent alors en évidence l’inaction de celle-ci sur le mécanisme de FPH pour les trois pressions partielles testées (0,02bar, 0,3bar, 3bar), tandis que les essais après désorption montrent que l’alliage récupère progressivement ses propriétés mécaniques avec l’augmentation du temps de traitement thermique. A partir de ces résultats, il déduit que l’exposition au milieu primaire charge en hydrogène le matériau, et que cet hydrogène présent dans le matériau peut s’avérer nocif aux températures de manutention contrairement à l’hydrogène provenant de la surpression gazeuse. Enfin Spilmont, en s’appuyant sur les données de Robertson [ROBE-77+, souligne l’importance de la vitesse de refroidissement entre la température de service et la température de manutention des assemblages, car elle va jouer un rôle important dans la distribution/redistribution d’hydrogène au sein du matériau et dans la quantité d’hydrogène désorbée.
En Conclusion :
L’hydrogène est un acteur fragilisant qu’il est nécessaire de prendre en compte dans l’étude de l’endommagement des structures utilisées en milieu primaire de REP que ce soit en service ou lors des périodes de manutention et de maintenance.