Une étude réalisée par Zheng et al a permis de suivre l’évolution des conversions avec et sans solide
dans la décharge en fonction de la structure du catalyseur. Ils ont synthétisé différents matériaux à
base de nickel supportés sur SiO2 [198]. Selon leurs travaux, la présence du catalyseur au sein de la
décharge permet d’améliorer significativement les conversions, passant de 52% et 43% à 88% et 78%
respectivement pour le méthane et le dioxyde de carbone (tableau 6). Cette hausse des conversions
pourrait provenir des propriétés du solide. La structure du type cœur-coquille permettrait, selon leur
étude, d’éviter à la fois le frittage des particules de nickel mais également la désactivation du
catalyseur.
Tableau 6 : Evolution des conversions et des sélectivités en fonction des différentes structures pour la réaction de reformage
sec du méthane, pour un débit total de 40 mL.min-1 ; une puissance de 150 W ; et un ratio CO
2/CH4 1 : 1 [199]]
Catalyseurs Conversions (%) Sélectivités (%) Ratio H2/CO
CO2 CH4 H2 CO
Sans catalyseur 43 52 67 85 0,79
Ni/SiO2 51 65 73 87 0,84
LaNiO3 72 84 80 90 0,89
76
Outre les caractéristiques structurales du catalyseur, ses propriétés texturales pourraient également
influencer les conversions du CO2 et CH4 pour la réaction du reformage sec du méthane. Certaines
propriétés telles que la mise en forme du catalyseur, sa permittivité ou encore la taille des pores
représentent des paramètres impactant la propagation de la décharge. Des modèles numériques se
sont développés afin de mieux comprendre l’interaction entre le plasma et la catalyse.
Zhang et al ont par exemple étudié la formation du plasma à l’intérieur d’une porosité par
l’intermédiaire de logiciels de simulation [201]. Il s’avère que la présence de porosité dans un solide
influe grandement sur les propriétés de la décharge. Cet effet se traduit par une hausse dans le pore :
• Du champ électrique
• De la température des électrons
• De la formation d’espèces réactives
Selon leurs simulations, les ions, les radicaux ou encore les espèces excitées se forment
préférentiellement dans la porosité dès lors que les pores dépassent 10 µm. Ce phénomène est
d’autant plus important que la tension appliquée est grande.
En plus de l’influence du la porosité du matériau, les modèles développés par Zhang et al ont montré
une corrélation entre la permittivité du catalyseur et sa capacité à créer du plasma dans la porosité. La
figure 32 [202] représente la distribution du nombre de ionisations causées par des impacts
électroniques pour une tension et une taille de pores fixes.
Figure 32 : Distribution du taux d’ionisation des impacts électroniques pour différentes constantes diélectriques dans une
décharge d’hélium à 20 kV pour un pore de 100 µm [203]
77
Selon les modèles numériques, plus la constante diélectrique est importante, plus la polarisation du
matériau se fait de manière efficace en surface. Cela se traduit par une augmentation du champ
électrique autour du diélectrique et une réduction du champ électrique dans la porosité. Cette
augmentation du champ électrique en surface, conduit à l’accumulation de charges en dehors de la
porosité et donc à la formation de micro-décharges à l’extérieur du pore. Toutefois, ces simulations ne
sont que numériques, car aucune étude expérimentale n’a été établie pour confirmer ce processus.
Les mécanismes induits par la présence d’un catalyseur dans la décharge sont complexes à étudier. Il
est nécessaire de prendre en compte à la fois les propriétés chimiques, comme la nature du support,
ou encore de la phase active, mais également les propriétés physiques du matériau. En effet, sa
structure, sa porosité ainsi que sa constante diélectrique modifie les propriétés de la décharge. La
présence d’un solide ayant une haute permittivité conduirait à une hausse du champ électrique, mais
également une accumulation de charges en surface du catalyseur. L’influence de ces différents
paramètres sur la réactivité du méthane et du dioxyde de carbone demeure un sujet controversé et
requiert par conséquent le développement de nouvelles études.
78
Conclusion
Le dioxyde de carbone et le méthane sont deux gaz ayant de forts impacts environnementaux. Afin de
lutter contre l’augmentation de leurs concentrations dans l’atmosphère, il est nécessaire de les inclure
dans des voies de valorisation. Le reformage sec du méthane est une des voies les plus prometteuses,
car il permet de valoriser deux gaz à effet de serre. Cette réaction fortement endothermique nécessite
un apport d’énergie conséquent, qui d’ordinaire est fourni par des fours. Afin de diminuer l’énergie
d’activation de cette réaction, l’utilisation d’un catalyseur est nécessaire.
La recherche de métaux actifs et sélectifs s’est ainsi développée. De nombreuses études ont vu le jour
afin de trouver le meilleur catalyseur. L’utilisation de métaux nobles tels que le platine, le palladium
ou encore le ruthénium s’avère délicate. Malgré leurs bonnes activités, et leur capacité à résister à la
formation de coke, leur coût d’utilisation reste trop important pour être attractif [203]. Pour pallier ce
problème, l’utilisation de métaux non-nobles comme le nickel a permis d’obtenir de bonnes activités,
tout en diminuant les coûts.
Toutefois, travailler à haute température nuit au catalyseur. En effet, outre la formation de coke, le
frittage des particules de Ni réduit les performances de ces matériaux. De nombreux essais ont été
réalisés afin de lutter contre ce problème de désactivation [204]–[208]. La présence de matériaux
alcalins en tant que supports permet de diminuer ces processus d’encrassement [209].
Outre la désactivation des catalyseurs, la dépense énergétique reste importante, car il faut travailler à
de hautes températures pour favoriser la réaction, et une régénération du catalyseur est nécessaire.
Pour réduire cette dépense énergétique, une des solutions serait donc de réaliser le reformage sec du
méthane à température ambiante. Pour ce faire, l’utilisation conjointe du plasma non-thermique et de
la catalyse est étudiée. Plusieurs paramètres doivent être pris en compte comme la nature du métal
et du support, sa géométrie ou encore ses propriétés diélectriques.
Le couplage de ces deux techniques se traduit par des modifications conjointes à la fois de la décharge
plasma (intensité, localisation) mais également de l’activité catalytique (propriété texturales et
structurales). La figure 33 met en avant l’interaction liée à l’utilisation conjointe de ces technologies
[198], [210] .
79
Cependant, la compréhension des synergies qui en résulte requière le développement de nouvelles
études, ce qui fait l’objet des travaux présentés dans ce manuscrit.
Figure 33: Interaction entre le plasma non-thermique et la catalyse.
Synergie ?
Réduction de la formation de
carbone
Amélioration des sélectivités
Amélioration des conversions
Augmentation de la durée de
vie du catalyseur
Influence du plasma sur le
catalyseur
Formation de points chauds
Modifications structurales
Elimination du carbone en
surface
Activation du catalyseur à
basse température
Influence du catalyseur
sur le plasma
Hausse du champ électrique
Décharge dans la porosité
Modification de la décharge
Augmentation de la durée de
vie des espèces réactives
Phénomène confirmé par des essais expérimentaux Phénomène théorique issu de modèle numérique
Phénomène a confirmer
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