IIIA-1-6-1 Présentation du résultat expérimental
La méthode de génération de troisième harmonique (THG) a été choisie comparativement aux autres méthodes telles que Z-scan ou mélange quatre ondes dégénéré (DFWM), car c'est une technique qui convient parfaitement au type du matériau étudié et c‟est la plus informative pour l'évaluation de la contribution électronique de la partie réelle de la susceptibilité d‟ordre trois, en permettant une réponse du matériau qui ne dépend que de la contribution électronique instantanée, en négligeant les effets de rotation et de vibration. Les valeurs obtenues par la technique THG peuvent être plus ou moins faibles que celles obtenues par la méthode DFWM, mais sont considérées non bruitées par la longueur d'onde du faisceau laser fondamental.
Une plaque en verre de silice a été utilisée comme matériel de référence pour calibrer les mesures de THG. Le laser Nd: YAG (1064 nm, 16 ps, 1.6 mJ, 10 Hz, 5 GW/cm2) a été utilisé comme source du rayon fondamental, une lentille demi-onde placée avant le polariseur pour
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contrôler la polarisation et la densité d‟énergie du rayon fondamental. Ce dernier est focalisé sur l‟échantillon grâce à une lentille de 250 mm comme distance focale, Un photomultiplicateur model HAMAMATSU R1828-01 placé juste après le porte échantillon nous permet de récupérer le signal régénéré (figure IIIA-7). Pour chaque échantillon, les mesures de l‟intensité du signal de troisième harmonique en fonction de l'angle d'incidence ont été effectuées pour un total de 40 impulsions laser pour chaque position angulaire. Les franges de Maker [93-94] ont été générées en contrôlant la rotation de l'échantillon dans la plage de ±60° par rapport au faisceau fondamental. Nous avons alors procédé au relevé de mesures en utilisant le montage décrit dans le paragraphe IA-2-3.
Figure IIIA-7: Photo du montage de la technique THG utilisée.
La Figure IIIA-8 montre l'intensité du signal troisième harmonique des couches minces de ZnO déposées par la technique d‟ablation laser, sur des substrats d‟environ 1 mm d'épaisseur, à la température ambiante et à 825K. Les mesures ont été effectuées pour deux polarisations du faisceau laser fondamental (S–vertical et P–horizontal).
Figure IIIA-8: Signal THG en fonction de l'angle d‟incidence et de la polarisation du rayon fondamental.
L'analyse détaillée des spectres obtenus, pour les deux séries de couches minces, montre plusieurs franges qui deviennent plus serrées quand l'angle d'incidence θi augmente, ce qui
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implique que la longueur d'interaction L dans l'échantillon augmente de façon non linéaire avec l'angle d‟incidence. Quand l‟épaisseur d du matériau est plus grande que la longueur de cohérence Lc, les ondes forcées et libres s‟interfèrent et l‟intensité du signal TH passe par une
série de maxima et minima. Pour les deux températures du substrat, les courbes présentent un signal oscillant et de bonne symétrie indiquant ainsi une surface lisse et une bonne qualité des couches minces élaborées. Par contre le signal dans le cas des couches déposées à 825K, est indépendant du type de polarisation du faisceau fondamental (S ou P), et son intensité est plus importante. Ce qui n‟est pas le cas pour les échantillons déposés à la température ambiante où le type de polarisation influe légèrement le signal. L‟intensité de ce dernier est plus petite pour cette série d‟échantillons.
IIIA-1-6-2 Calcul de la susceptibilité électronique d’ordre trois
Le calcul numérique de la susceptibilité électrique d‟ordre trois s‟effectue selon plusieurs modèles théoriques qui s‟appliquent sous certaines conditions à savoir, le type de matériau étudié, le type de matériau référence choisi, la contributions de certains paramètres à la génération de troisième harmonique telle que la contribution de l‟air, le type de polarisation de la lumière incidente et l‟absorbance du matériau. Dans notre cas, nous avons choisi le modèle comparatif et celui de Reintjes [21, 95] qui semblent mieux s‟adapter à notre type de matériau et de référence. Le premier modèle consiste à comparer directement l‟intensité maximale de troisième harmonique généré par le matériau non linéaire à celle obtenue pour le matériau utilisé comme référence pour la calibration du dispositif expérimental. La référence utilisée est le verre de la silice fondue. L‟indice de réfraction et la susceptibilité d‟ordre trois sont considérés réels, l‟absorption faible des échantillons non linéaires est donc négligée. Pour des couches minces dont l‟épaisseur d est plus petite que la longueur de cohérence de la
référence, la susceptibilité non linéaire d‟ordre trois ( )est alors donnée par l‟équation suivante:
( ) ( ) √
⁄ (IIIA-6)
Le symbole M correspond aux couches minces de l‟oxyde de zinc et S à celui de la référence,
sont les intensités respectives du signal TH de l‟échantillon et celui de la
référence mesurées sous les mêmes conditions. La valeur de ( ) pour les verres de la silice fondu est égale à 2.0 ⁄ à la longueur d‟onde nm [76,77]. Alors que le
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d‟onde pour un matériau non linéaire homogène et non magnétique. Les franges de Maker correspondants se resserrent lorsque l‟angle d‟incidence augmente du fait que la longueur du chemin optique dans l‟échantillon augmente de façon linéaire avec cet angle, alors que l‟intensité des franges diminue en raison de l‟augmentation du coefficient de réflexion. Ce modèle semble bien adapté pour expliquer les valeurs expérimentales THG pour les polycristallins et les couches minces cristallines fortement orientées, en tenant compte de la majorité des paramètres qui influencent la valeur de la contribution ( ) telle que les facteurs de transmission sur les interfaces du milieu non linéaire. L‟intensité du signal de troisième harmonique généré est alors donnée par la formule suivante:
[ ( )] ( ( ) ) [ ( ) ( )] (IIIA-7)
La longueur du chemin optique est donnée par [ ( )], alors que la longueur de cohérence est décrite par l‟égalité ( ), où d est l‟épaisseur
du matériau, l‟indice de réfraction, la longueur d‟onde fondamentale et la longueur de cohérence qui correspond à la distance le long de laquelle les ondes libres et liées acquirent une différence de phase égale à
Nous représentons dans le tableau IIIA-2, les valeurs de la susceptibilité électrique d‟ordre trois dans les deux modèles choisis, pour les couches minces de l‟oxyde de zinc déposées à la température ambiante et celles déposées à 825K pendant le processus d‟ablation par laser.
Tableau IIIA-2: Valeurs de la susceptibilité ( ) des couches minces du ZnO.
Modèle théorique Type de polarisation Température de dépôt (K)
( ) (10-18 m2/V2) Comparatif P S P S 300 300 825 825 5.42 ± 0.26 6,39 ± 0.25 8.24 ± 0.27 8.11 ± 0.29 Reintjes P, S P, S 300 825 5.87 ± 0.27 8,41 ± 0.30
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Ces résultats montrent que les valeurs de ( ) trouvées par les deux modèles sont comparables, tandis qu‟elles augmentent avec la température pour tous les échantillons. Les valeurs obtenues sont légèrement inférieures pour les couches minces élaborées à la température ambiante du substrat et dépendent de la polarisation de l‟onde fondamentale pour les mêmes types de couches minces.