Grandes boˆıtes quantiques

Des mesures de corr´elation de photons ont ´egalement ´et´e effectu´ees sur l’´echantillon `a grandes boˆıtes quantiques. La figure 3.27 pr´esente 2 histogrammes de l’auto-corr´elation de la raie X de la boˆıte quantique QDa, obtenus `a 4K, l’un `a faible puissance, l’autre `a forte puissance.

A faible puissance la hauteur du pic central est de 0.75. A forte puissance, la diff´erence de hauteur entre le pic central et les pics adjacents est inf´erieure ou ´egale au bruit. D’apr`es la formule 3.22, nous d´eduisons que le nombre de photons ´emis par l’exciton par impulsion laser est sup´erieur `a 1. De plus, le nombre de photons ´emis augmente avec la puissance. Dans les boˆıtes quantiques `a grande force d’oscillateur, l’exciton n’est donc pas un ´emetteur de photons uniques ; l’exciton est r´e-aliment´e plusieurs fois pendant le temps de vie des paires ´electrons-trous. Une r´esolution temporelle inf´erieure au temps de vie tx serait n´ecessaire pour observer `a l’int´erieur du pic central un creux `a 0 `a t = 0 et prouver ainsi que la probabilit´e de d´etecter 2 photons au mˆeme instant est nulle. La largeur de ce trou attendu `a t = 0 d´epend a priori du temps de vie radiatif de l’exciton t<sub>x</sub> mais aussi du temps caract´eristique de pompage, c’est-`a-dire de tcap. Dans le cas limite consid´er´e (t_cap≫ tx), la largeur attendue est donn´ee par t_xet n’est donc pas observable dans cette exp´erience.

Synth`ese : Nous avons montr´e au d´ebut de ce chapitre que la force d’oscillateur des boˆıtes quantiques naturelles de GaAs est fonction de leur taille lat´erale. Nous avons observ´e une force d’oscil-lateur minimale pour des boˆıtes quantiques dont la taille lat´erale est de l’ordre de grandeur du rayon de Bohr (6 nm) de l’exciton bidimensionnel.

Nous avons ensuite rapport´e une mesure directe des temps de vie radiatif sur l’´echantillon `a petites boˆıtes quantiques, pour des temps de vie radiatifs de 100 `a 220 ps, soit des forces d’oscillateur de 30 `a 75. Une mesure directe du temps de vie radiatif des excitons des grandes boˆıtes quantiques n’est pas possible en excitation non-r´esonante, car, comme nous l’avons montr´e, le temps de d´eclin de l’´emission excitonique n’est pas le temps de vie radiatif. Ceci est une premi`ere signature de temps de vie radiatifs courts. L’absence de cascade radiative et la persistance du r´egime lin´eaire de l’exciton prouvent ´egale-ment que le temps de vie radiatif excitonique est court devant les temps caract´eristiques du syst`eme, qui sont le temps de capture, et le temps de recombinaison radiative des paires ´electron-trou du puits quantique qui alimente les boˆıtes quantiques. Enfin, les grandes forces d’oscillateur se manifestent dans la statistique d’´emission par l’´emission de plusieurs photons par impulsion laser.

En conclusion, l’ensemble des preuves exp´erimentales de grandes forces d’oscillateur excitoniques, font des excitons des grandes boˆıtes quantiques des candidats id´eaux pour l’observation du couplage fort.

Force d’oscillateur des boˆıtes quantiques naturelles de GaAs 87

Fig.3.27 – Histogramme de l’auto-corr´elation de la raie X de la boˆıte quantique QDa sur l’´echan-tillon `a grandes boˆıtes quantiques `a 4 K. En haut : `a basse puissance d’excitation. En bas : `a forte puissance d’excitation.

Chapitre 4

Effet de l’environnement sur les raies

d’´emission de l’exciton et du biexciton

Le confinement tridimensionnel entraˆınant la discr´etisation de la densit´e d’´etats dans les boˆıtes quantiques a conduit `a comparer les boˆıtes quantiques semi-conductrices aux atomes artifi-ciels. Cette analogie fructueuse a ´et´e et reste source d’inspiration pour l’optique quantique semi-conductrice, notamment pour l’objet de cette th`ese, le couplage fort. Ceci ne doit pas faire oublier qu’une boˆıte quantique est un syst`eme `a l’´etat solide, et l’analogie entre un atome isol´e et un agr´e-gat plong´e dans une matrice cristalline de millions d’atomes en mouvement connaˆıt ´evidemment quelques limites. Quand la temp´erature n’est pas nulle, l’interaction avec les vibrations des noyaux est une cause de processus de d´ephasage, entraˆınant un ´elargissement spectral. De plus, sous excita-tion non-r´esonante, l’´emission de la boˆıte quantique a lieu en pr´esence d’une distribuexcita-tion fluctuante de charges dans l’environnement imm´ediat des boˆıtes quantiques. L’interaction coulombienne avec ces charges est une source suppl´ementaire d’´elargissement spectral. Dans ce chapitre, nous nous int´eressons `a ces 2 types d’interactions entre les porteurs confin´es dans la boˆıte quantique et leur environnement.

Comme nous l’avons vu au chapitre 1, la transition du couplage faible au couplage fort se produit lorsque le d´edoublement de Rabi devient sup´erieur `a la moyenne des largeurs de raie de l’´emetteur et du mode de cavit´e. Or, comme nous le verrons au chapitre 6, l’accord spectral entre l’´etat confin´e de la boˆıte quantique et le mode de cavit´e est obtenu par variation de la temp´erature. L’´etude des largeurs spectrales et leur ´evolution avec la temp´erature est donc d´eterminante.

Les processus d’interaction avec l’environnement sont en ´etudi´es dans la partie 4.1 pour l’exciton et dans la partie 4.2 pour le biexciton.

4.1 Effet de l’environnement sur la raie d’´emission excitonique

Le couplage exciton-phonons acoustiques a ´et´e mis en ´evidence exp´erimentalement dans les boˆıtes quantiques II-VI par L. Besombes et al. [84]. De ce couplage, il r´esulte que le premier ´etat excit´e de la boˆıte quantique est une entit´e mixte exciton-nuage de phonons acoustiques. Ce couplage se traduit dans les spectres de photoluminescence par l’apparition de bandes lat´erales autour d’une raie centrale dite raie z´ero-phonon (not´ee ZPL pour zero-phonon line).

Nous pr´esentons ici la d´emonstration exp´erimentale d’ailes de phonons acoustiques dans les boˆıtes quantiques III-V de GaAs sur l’exciton et le biexciton. Nous mod´elisons l’interaction exciton-phonon sur la base du mod`ele de Huang-Rhys [82, 83]. Nous montrons que le param`etre qui conditionne

90 Effet de l’environnement sur les raies d’´emission de l’exciton et du biexciton

l’observation ou non de ces ailes de phonons est l’extension du mouvement de centre de masse. Nous d´emontrons l’importance de ce param`etre d’un point de vue th´eorique et exp´erimental. Nous ob-servons en effet une diff´erence d’intensit´e de couplage entre l’´echantillon `a petites boˆıtes quantiques et l’´echantillon `a grandes boˆıtes quantiques.