Dans cette seconde partie, nous pr´esentons les ´etudes de microscopie ´electronique en trans-mission (TEM) effectu´ees sur les 2 ´echantillons, ainsi que l’´etude de microscopie `a effet tunnel (STM pour Scanning Tunneling Microscope) ayant permis de d´eterminer les conditions de croissance op-timales des boˆıtes quantiques naturelles de GaAs.
2.2.1 Premier ´echantillon (S614)
La microscopie ´electronique en transmission est une technique de microscopie bas´ee sur le principe de diffraction des ´electrons. La limite de r´esolution d´epend de la longueur d’onde de De Broglie des ´electrons (donc de leur acc´el´eration) et peut th´eoriquement atteindre le picom`etre. Dans la pratique, les aberrations limitent la r´esolution `a l’Angstrom. Ce mode d’imagerie est sensible
Pr´esentation et premi`ere caract´erisation des ´echantillons ´etudi´es 39
`a la composition chimique de l’´echantillon : le contraste de diffraction rend les parties plus riches en aluminium plus claires.
La figure 2.2 montre un exemple d’images obtenues au TEM en haute r´esolution par G. Patriarche au LPN. On observe le puits quantique au centre, entour´e des barri`eres d’Al0.33Ga0.67As. Les 3 images correspondent `a une mˆeme r´egion de l’´echantillon. Sur chaque image, l’´epaisseur du puits quantique est mesur´ee dans le rectangle indiqu´e.
– Sur l’image de gauche, l’´epaisseur du puits quantique est mesur´ee au milieu de l’image : elle est de 11 monocouches.
– Sur l’image du centre, la mesure est faite environ 15 nm plus bas : le puits quantique fait 12 monocouches d’´epaisseur.
– Sur l’image de droite, la mesure est faite environ 10 nm au-dessus de la premi`ere et montre un puits quantique de 13 monocouches.
Le d´eplacement de la fenˆetre de mesure le long des couches ´epitaxi´ees montre que la taille lat´erale d’une zone de puits quantique `a ´epaisseur donn´ee est de l’ordre de 5 `a 15 nm. Ces images r´esultent d’une projection des boˆıtes quantiques dans le plan de coupe. Or, ces derni`eres pr´esentent des orientations al´eatoires par rapport au plan de coupe. On en d´eduit que la taille typique des boˆıtes quantiques est 5-30 nm sur cet ´echantillon, soit environ 1 `a 5 fois le rayon de Bohr de l’exciton bidimensionnel.
Fig. 2.2 – Images obtenues en microscopie ´electronique en transmission (TEM) haute r´esolution sur le premier ´echantillon (S614). Les 3 images correspondent `a des mesures de l’´epaisseur du puits quantique en diff´erents points de la mˆeme zone du puits quantique. Le profil de composition dans la fenˆetre de mesure est superpos´e aux images TEM. Le nombre central indique l’´epaisseur mesur´ee du puits quantique (en monocouches de GaAs). Les 2 chiffres de part et d’autre correspondent `a l’´epaisseur (en monocouches) de l’interface entre le mat´eriau puits et le mat´eriau barri`ere.
40 Pr´esentation et premi`ere caract´erisation des ´echantillons ´etudi´es
2.2.2 Second ´echantillon (TC00)
Les conditions de croissance optimales pour l’obtention de boˆıtes quantiques les plus grandes possibles ont ´et´e d´etermin´ees par D. Martrou par une ´etude au microscope `a effet tunnel (STM). En effet, le microscope `a effet tunnel coupl´e `a la chambre d’´epitaxie donne acc`es `a la morphologie de la surface de l’´echantillon. Une ´etude pr´eliminaire, sur des ´echantillons de test, o`u la croissance de l’´echantillon est arrˆet´ee apr`es chaque ´etape de croissance a permis d’´etudier les 2 interfaces du puits quantique pour diff´erentes conditions de croissance.
La figure 2.3 montre chacune des interfaces du puits quantique juste apr`es l’interruption de croissance, dans les conditions de croissance retenues pour le second ´echantillon (TC00). La surface de la premi`ere interface pr´esente une certaine rugosit´e, tandis qu’apr`es la croissance de 13 monocouches de GaAs, la seconde interface est lisse `a l’´echelle atomique. Dans cet ´echantillon, les boˆıtes quantiques sont donc form´ees soit par un trou dans la premi`ere interface d’Al0.33Ga0.67As soit par un ˆılot dans la seconde interface. La soustraction des 2 images permet d’obtenir la taille et la densit´e des boˆıtes quantiques. L’analyse de ces images met en ´evidence des tailles lat´erales des boˆıtes quantique comprises entre 10 et 100 nm avec une densit´e d’environ 10 µm−2.
Cette ´etude montre donc que, dans les conditions de croissance utilis´ees pour le second ´echantillon (TC00), la taille typique des boˆıtes quantiques est bien plus grande que dans l’´echantillon S614.
Fig.2.3 – Images STM 800 ∗ 600 nm obtenues dans des conditions de croissance identiques `a celles du second ´echantillon TC00. L’image de gauche correspond `a la surface apr`es d´eposition de la premi`ere barri`ere de 50 nm d’Al0.33Ga0.67As et arrˆet de croissance. L’image de droite correspond `a la surface apr`es croissance du puits quantique de GaAs de 13 monocouches et apr`es l’interruption de croissance. Une variation de couleur correspond `a une variation d’une monocouche.
Pr´esentation et premi`ere caract´erisation des ´echantillons ´etudi´es 41
Cette observation est corrobor´ee par les ´etudes en TEM effectu´ees par G. Patriarche sur l’´echantillon TC00. Sur les images haute r´esolution, on n’observe aucune fluctuation d’´epaisseur du puits quantique (donc aucune boˆıte quantique naturelle) sur une ´echelle de plusieurs dizaines de nanom`etres. Les boˆıtes quantiques n’apparaissent qu’en effectuant des mesures `a moindre gros-sissement. La figure 2.4 montre un exemple d’image obtenue au TEM en champ sombre sur cet
10
0 nm
Fig. 2.4 – Images TEM en champ sombre sur le second ´echantillon (TC00). Au centre de l’image, on distingue le puits quantique de GaAs (couleur sombre). Une zone du puits quantique plus ´epaisse d’une monocouche et longue de 100 nm est mesur´ee dans la partie sup´erieure gauche de l’image.
´echantillon, `a moindre grossissement. Une variation d’´epaisseur de +1 monocouche est mesur´ee dans la partie sup´erieure gauche de l’image. Elle correspond `a une boˆıte quantique dont la dimension dans le plan d’observation est de 100 nm. L’ensemble des images TEM obtenues sur cet ´echantillon montre que la taille typique des boˆıtes quantiques est effectivement sup´erieure sur l’´echantillon TC00 et confirme les ´etudes STM : l’´echantillon TC00 pr´esente des boˆıtes quantiques, dont les dimensions lat´erales sont tr`es grandes devant le rayon de Bohr de l’exciton.
Dans la suite de ce manuscrit, pour faciliter la lecture, nous d´esignerons l’´ echan-tillon S614 ”´echantillon `a petites boˆıtes quantiques” et l’´echantillon TC00 ”´echantillon `
a grandes boˆıtes quantiques”. Les boˆıtes quantiques de l’´echantillon `a petites boˆıtes quantiques seront index´ees par des chiffres (QD1, QD2 et QD3), celles de l’´echantillon `a grandes boˆıtes quan-tiques par des lettres (QDa, QDb et QDc).
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