Expression des param` etres g´ eom´ etriques de σ T

Dans le triangle T , les relations g´eom´etriques suivantes (avec les permutations {1,2,3}) sont v´erifi´ees: cos θ₁ = 1− ^2ω2ω3 (ω₁+ ω₃)(ω₁+ ω₂) ^(7.18) sin θ1 = ² q ω₁ω₂ω₃(ω₁+ ω₂+ ω₃) (ω₁+ ω₂)(ω₁+ ω₃) ^(7.19) A(T ({ωi})) = x2^qω₁ω₂ω₃(ω₁+ ω₂ + ω₃) (7.20)

Ces expressions permettent d’exprimer σ_T uniquement en fonction des valeurs du triplet {ω1,ω₂,ω₃} ∈ ∆3. Le minimum absolu de σ_T sur ∆3 peut alors ˆetre obtenu num´eriquement pour des valeurs croissantes de x.

7.3.4 R´esultats

Le r´esultat de cette minimisation est donn´e Fig. 7.12, il correspond aux param`etres du syst`eme ´etudi´e : Φ₁ = 2/3 et Φ≈ 0,065.

Fig.7.12 – ´Evolution du triangle de densit´e locale minimale, avec l’´epaisseur smectique. Au-del`a de x_c,1 ≈ 1041, le triangle ´equilat´eral n’est plus d’´energie σT minimale.

Avec les constantes propres au syst`eme lamellaire, la solution d’´energie minimale est un triangle ´equilat´eral jusqu’`a des valeurs importantes de l’´epaisseur x, puis on observe une transition brutale de la solution locale `a une seconde ´epaisseur critique x<sub>c,1</sub> ≈ 1041 , vers une autre solution, compos´ee de deux grands disques de mˆeme taille au contact d’un petit disque. On doit noter que l’angle θ2 prend une valeur l´eg`erement sup´erieure `a 120<sup>◦</sup> `a la transition (≈ 121◦) et croˆıt ensuite lentement en restant au-dessus de 120^◦, seule valeur qui permettrait un pavage du r´eseau compos´e d’un pavage hexagonal principale et de disques intersticiels (voir ci-dessous).

De cette simple d´emarche, deux pr´edictions d´ecoulent :

– le r´eseau hexagonal est solution locale et globale de plus basse ´energie jusqu’`a l’´epaisseur x_c,1.

– il n’est plus solution locale au-del`a de x<sub>c,1</sub>. Mˆeme s’il reste encore solution globale au-del`a, il devrait ˆetre d´esorganis´e par l’apparition locale de la solution avec petit disque.

Partant de ces r´esultats locaux, on ne peut affirmer que le pavage hexagonal n’est plus une solution globale au probl`eme. En effet, les triangles obtenus au-del`a de x_c,1 ne permettent pas de paver le plan en formant des disques complets. N´eanmoins, l’utili-sation du second type de solution obtenue permet de proposer une solution possible, d’´energie interfaciale effective Σ_e plus faible, et montrer ainsi que le r´eseau hexagonal simple n’est plus solution globale au voisinage de cette ´epaisseur. En effet, ´etudions le r´eseau repr´esent´e Fig. 7.13. Le rapport ω₄/ω₁ = r₄/r₁ est fix´e g´eom´etriquement `

a β = 2/√

3− 1 ≈ 0.155 (nombre d’Apollonius) et l’utilisation de l’eq. 7.15 permet d’obtenir le param`etre ω1 minimisant l’´energie de ce r´eseau⁷:

ω₁ = ^{2β + 1} 2Φ₁x(1 + 2β4)

!1/3

(7.21)

Fig. 7.13 – R´eseau hexagonal avec premi`ere g´en´eration de d´efauts intersticiels RH₁, θ1 = 60^◦.

Les graphes des fonctions σ_T = Σ_e pour les deux r´eseaux sont repr´esent´es Fig. 7.14. On s’aper¸coit que l’empilement avec disques intersticiels devient favorable lorsque x > 1071. Le r´eseau hexagonal perd donc sa stabilit´e globale entre x≈ 1040 (solution locale) et x≈ 1070.

Il est facile d’adapter la recherche num´erique pr´ec´edente au cas d’un empilement compact form´e de trois grands disques en contact et d’un petit disque intersticiel (Fig. 7.15). Aux expressions g´eom´etriques pr´ec´edentes, il convient d’ajouter la relation don-nant le rayon r₄ d’un cercle tangent aux trois cercles quelconques de rayon {r1,r₂,r₃} :

1 r₄ ⁼ 1 r₁ ⁺ 1 r₂ ⁺ 1 r₃ ^{+ 2} s 1 r₁r₂ ⁺ 1 r₁r₃ ⁺ 1 r₂r₃ ^(7.22)

Fig. 7.14 – Comparaison de l’´energie surfacique des r´eseaux hexagonaux simples (a) et des r´eseaux hexagonaux avec une premi`ere g´en´eration intersticielle, not´es RH₁ (b) (cf. Fig. 7.13)

Fig. 7.15 – Empilement compact de disques avec disques intersticiels de beaucoup plus petit rayon.

Une relation identique est obtenue pour les ωi en multipliant par x l’eq. 7.22. En utilisant cette ´equation et les relations des eq. 7.20, on peut exprimer la ((densit´e d’´energie locale)) σT en fonction du triplet {ω1,ω₂,ω₃} et chercher de nouveau son minimum absolu sur ∆3. On v´erifie alors que le r´eseau RH₁ est bien une solution locale de cette g´eom´etrie sur une plage allant de x_c,1 `a l’´epaisseur x = 2220.

En se limitant au r´eseaux hexagonaux r´eguliers, des transitions successives sont donc attendues avec apparition de disques intersticiels, jusqu’`a former le pavage fractal d’Apollonius, dans lequel le plan est pav´e totalement par des disques de taille minimale nulle (voir derni`ere section de ce chapitre). Ainsi, la formation du r´eseau RH₂avec deux g´en´erations intersticielles est attendue pour une ´epaisseur x_c,2 voisine de 3600 (Fig.

Fig.7.16 – R´eseau hexagonal avec deux g´en´erations intersticielles, not´e RH₂

Fig. 7.17 – Comparaison de l’´energie surfacique des RH₁ (b) et des r´eseaux hexagonaux avec une 2^eg´en´eration in-tersticielle, not´es RH₂ (c) (cf. Fig. 7.16).

7.16 et Fig. 7.17), le param`etre ω₁ des grands cercles ´etant donn´e par l’eq. 7.15 :

ω₁ = ^{1 + 2β + 6ξ} 2Φ₁x(1 + 2β4+ 6ξ4)

!1/3

(7.23)

o`u ξ = (2√

3− 3)/(6^√3− 3) donne le rayon du plus petit disque (ω4 = ξω₁) et les pr´efacteurs 2 et 6 prennent en compte le nombre de disques par disque de grande taille. En conclusion, cette analyse sommaire prolonge l’´etude du chapitre pr´ec´edent aux grandes ´epaisseurs lamellaires. Elle pr´edit un comportement universel dans les couches minces smectiques (mˆemes formes de l’´energie d’un d´efaut⁸), pour les cas exp´erimentaux les plus courants. En ce qui concerne le syst`eme ´etudi´e, elle permet de pr´edire plusieurs observations possibles :

– Mˆeme aux petits ´epaisseurs, la taille d’un disque n’est pas intrins`eque, elle doit seulement appartenir `a ∆. Ce ph´enom`ene sera mis en ´evidence dans les observa-tions de d´efauts du r´eseau RH.

– Augmenter l’´epaisseur conduit `a la d´esorganisation de RH, qui est le meilleur empilement jusqu’`a l’´epaisseur x_c,1.

– Si localement un r´eseau hexagonal est observ´e, il sera de type RH, RH1, RH2.... selon la taille de l’´epaisseur smectique. Les donn´ees exp´erimentales du chapitre pr´ec´edent nous permettent de calculer les valeurs num´eriques des ´epaisseurs de transition pour φ_w,m = 0,7. La premi`ere transition est attendue au voisinage de h_c,1 = αλx_c,1 ≈ 320µm et la seconde transition, de RH1 vers RH₂, est attendue au voisinage de h_c,2 = αλx_c,2 ≈ 1080µm.

7.4 Observations exp´erimentales

Les pr´edictions pr´ec´edentes ne peuvent pas ˆetre v´erifi´ees dans les capillaires rec-tangulaires pr´ec´edemment utilis´es. En effet, l’´epaisseur maximale de 400µm ne permet qu’une observation de couches d’´epaisseur maximale inf´erieure9 `a 200µm (les cou-ches croissent en effet sur les deux faces du capillaire). J’ai alors utilis´e des cellules d’´epaisseur plus importantes (typiquement 2mm), construites `a partir d’une lame et une lamelle de verre coll´ees sur une plaque de ((plexi-glass)) trou´ee. Deux petites ou-vertures permettent le remplissage par capillarit´e et sont ensuite obtur´ees. Ces cellules permettent l’observation des r´eseaux de d´efauts pendant plusieurs jours (les cellules ainsi construites n’´etant pas parfaitement ´etanches). Les observations qui suivent ont ´

et´e obtenues `a partir du m´elange de dilution (φ_w,m = 0,7).

7.4.1 les d´efauts du r´eseau RH.

Pour montrer que le r´eseau RH est bien une solution apparaissant spontan´ement aux petites ´epaisseurs, il faut ´eviter de faire croˆıtre la couche lamellaire lentement en temp´erature. Par exemple, un ´echantillon pr´epar´e dans le domaine biphasique avec peu de phase lamellaire se pr´esente sous la forme de bˆatonnets dans la cellule. Au bout de quelques heures, ces bˆatonnets ont disparu au voisinage de la paroi sup´erieure de la cellule et donnent une couche lamellaire hom´eotrope. Les d´efauts forment bien un r´eseau RH, malgr´e cette pr´eparation((brutale)). Le r´eseau existe `a grande ´echelle, mais pr´esente de nombreux d´efauts d’empilements (Fig. 7.18).

Ces d´efauts permettent d’ailleurs de v´erifier que la taille des disques n’est pas intrins`eque mais d´epend de son environnement local. Ainsi, dans la Fig. 7.18, les d´efauts entour´es de plus de 6 voisins sont-ils plus brillants car les disques sont de plus grande taille (voir ´egalement Fig. 7.19).

Pour clore ce point, indiquons qu’il est assez bien v´erifi´e que la taille des d´efauts reste dans le domaine ∆. En particulier, aux grandes ´epaisseurs la taille minimale des d´efauts observ´es est juste au-dessus de la r´esolution optique (diam`etre 2r ≈ 5 ∼ 6µm pour h ≈ 1mm : voir ci-dessous), ce qui est un peu plus faible que la limite 2ω_minh → 2αλ

Φ ≈ 9µm, mais nous avions d´ej`a remarqu´e, chapitre pr´ec´edent, l’´ecart positif croissant entre les valeurs calcul´ees et les valeurs exp´erimentales des angles ω_i.

9. C’est pourquoi la pr´esence des r´eseaux RH1 et RH2 n’a pas ´et´e d´etect´ee avant l’analyse de la section pr´ec´edente.

Fig. 7.18 – Les r´eseaux form´es par les bˆatonnets entrant en contact avec la paroi de verre pr´esentent souvent des joints de grains entre diff´erents domaines. Le r´eseau RH est n´eanmoins bien form´e `a grande distance. Rm: le plan d’observation est vo-lontairement d´efocalis´e afin de rendre les d´efauts plus visibles. Barre 100µm. Hauteur h≈ 65µm.