Effet de l’oxygène sur l’isotherme à 300 K de l’ablateur CHO

De récents travaux [98, 112] ont montré l’importance de prendre en compte la présence d’oxygène dans la composition chimique des ablateurs des capsules de FCI. Tout d’abord, les atomes d’oxygène affectent la vitesse de choc durant l’implosion de la capsule, en contribuant à l’absorption des rayons X [98]. Ensuite, l’oxygène contribue 3 à 5 fois plus à la croissance des instabilités hydrodynamiques que la rugosité de la surface du microballon [112].

Afin d’étudier les effets de l’oxygène sur l’équation d’état de l’ablateur CHO, on construit une isotherme à 300 K pour un système de composition chimique CH1,50, sans oxygène que l’on nom-

mera CH. On utilise la même méthode que pour l’ablateur CHO, en compression. Pour cela, on gé- nère une structure amorphe dans les conditions normales de température et de densité (T0= 300 K, et

ρ0= 1, 07 g/cm3). Les 250 atomes sont mélangés à une température de 3 000 K pendant 2 ps environ,

puis refroidis à 2 000 K, 1 000 K, et 300 K dans un ensemble isocinétique.

Les fonctions de distributions radiales des deux systèmes à la densité ρ0= 1, 07 g/cm3sont présen-

tées sur la figure (4.9). Les distances des premiers pics des liaisons C−H à 1, 12 Å, et H−H à 0, 78 Å sont identiques sur les deux structures. La principale différence se situe au niveau des liaisons entre les atomes de carbone. Le premier pic observable à 1, 23 Å, que l’on a associé à des liaisons C≡C triples sur le CHO n’est pas visible sur le CH. Les deux autres pics, correspondant aux liaisons C−C simples et C=C doubles, sont visibles à 1, 34 Å, et à 1, 53 Å. Nous avons montré précédemment que les liaisons triples n’étaient pas caractéristiques des liaisons se formant dans la structure amorphe du CHO. Ces résultats suggèrent que la structure atomique trempée pour le système sans oxygène est très proche de la structure de l’ablateur CHO.

On construit l’isotherme à température ambiante du CH, jusqu’à 10, 7 g/cm3. Pour cela, on com- prime une configuration atomique d’équilibre à T0 et ρ0. On initialise le calcul avec les coordonnées

réduites des atomes de la configuration choisie puis on change la densité du système par un redimen- sionnement de la boite de simulation. Le CH n’ayant pas la composition chimique exacte de l’ablateur CHO, on ne connaît pas les valeurs expérimentales de la densité solide ρ0, et de la vitesse du son c0de ce

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FIGURE 4.9 : Fonctions de corrélations radiales entre des atomes de carbone-carbone, carbone-hydrogène, hydrogène-hydrogène pour une configuration chimique sans oxygène en (a), et la configuration chimique connue de l’ablateur CHO en (b).

système. Un modèle d’équation d’état paramétrique est ajusté sur les points de dynamique moléculaire quantique, ce qui nous permet de déterminer les valeurs de ρ0 et c0 du CH. Dans un régime de basse

densité, le modèle d’équation d’état de Vinet fournit de bons résultats, et est utilisé sur les points QMD du CH inférieurs à 2, 14 g/cm3. On obtient ainsi la densité solide du système CH, ainsi que le module de compressibilité, et sa dérivée. Ces valeurs sont : ρ0= 1, 0082 g/cm3, K0= 8, 8665 GPa, K00 = 6, 2693.

La vitesse du son correspondante est de 2 965,5 m/s. Ces valeurs sont proches des valeurs mesurées expérimentalement pour le CHO, ce qui laisse présager des propriétés de compression similaires. Elles sont également en bon accord avec les données du polystyrène.

Les isothermes obtenues en compression pour le CH et le CHO sont présentées sur la figure (4.10). Les fonctions de distributions radiales associées à quelques états pression-densité sur les isothermes à 300 K sont détaillées sur la figure (4.11). On remarque que les deux courbes froides sont identiques pour des densités inférieures à 5 × ρ0. À plus haute densité, l’isotherme du CH devient plus compressible que

celle du CHO. On observe une différence en pression de 90 GPa (≈ 3, 5%) à 8 × ρ0, et de 180 GPa

(≈ 4%) à 10 × ρ0. Les isothermes (figure 4.10) des deux amorphes diffèrent lorsque les structures ato-

miques (figure 4.11) commencent à se dissocier. En particulier, la dissociation des atomes de carbone de ceux d’hydrogène est marquée autour de 5 × ρ0. Les premiers pics des fonctions de distribution radiale

FIGURE4.10 : Isothermes à 300 K calculées par la QMD pour deux compositions chimiques utilisées dans cette section.

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FIGURE4.11 : Fonctions de distributions radiales des systèmes CH et CHO à différentes densités sur les iso- thermes à300 K calculées par la dynamique moléculaire quantique.

caractéristique se retrouve de la même façon sur le CH et le CHO. Par conséquent, les écarts visibles sur les isothermes à 300 K apparaissent lorsque la dissociation des liaisons C−H se produit. La présence d’oxygène n’affecte pas les propriétés de compression de l’ablateur plastique pour des densités infé- rieures à 5 × ρ0.

Conclusions :

L’objectif de cette partie était de regarder l’effet de l’oxygène sur l’isotherme à 300 K de l’ablateur CHO. Nous avons calculé une isotherme pour un système de composition chimique CH1,50, sans

oxygène. La même méthode de calcul que celle mise au point pour l’ablateur CHO (dans la partie 4.3.1) a été utilisée. Une comparaison avec l’isotherme du CHO a montré que la présence d’oxygène n’affecte pas les propriétés de compression de l’ablateur pour des densités inférieures à 5 × ρ0. Des

écarts en pression se produisent à plus haute compression. L’analyse des fonctions de distribution radiale des deux systèmes a ensuite révélée que les écarts sur la courbe froide apparaissent lorsque la dissociation des liaisons C−H se produit.