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µps.−µps0 − (−µps.−nij) (−µps0.−nij) 4πε0R3ij

où ~µps =hnp| − qe~r|nsi et ~µps0 =hnp| − qe~ri|(n + 1)si.

Fig. 4.2 – Droite : schéma des niveaux (pour n < 42). Gauche : signaux expérimentaux (pour n = 40). On note une diminution partielle, i.e. un blocage partiel, de l’excitation des atomes de Rybderg lors de la résonance de Förster (F0 ≈ 1, 4 V/cm).

Le déplacement en énergie des deux atomes i et j est donc aussi basé sur l’interaction dipolaire et l’étude du blocage dipolaire peut ainsi se faire. L’avantage ici est que le nombre quantique principal n est relativement faible et que les dipôles de transitions sont toujours maximum, ce qui rend l’effet parasite des ions relativement moins gênant. En considérant cette configuration nous avons ainsi réalisé, comme indiqué par la figure 4.2, la première mise en évidence du blocage dipolaire local de l’excitation contrôlé par effet Stark.

4.3 Effet des forces

L’effet des forces à longues portées entre atomes de Rydberg froids a été étudié dès 1999 lors de ma thèse en analogie avec les forces à longues portées, elles aussi en C3/R3entre atomes froids

4.3. EFFET DES FORCES 35 lors d’un processus de photoassociation [Fioretti et al., 1999]. Les paires d’atomes subissent une force F = −dC3/R3

dR = 3C3/R4 que nous avons négligée dans tous nos modèles précédents. Les forces ne joueront un rôle que pour les paires d’atomes proches R < 5 µm. Je décris ci-dessous notre article consacré à la perte de cohérence liée au mouvement des atomes causé par les forces dipolaires.

4.3.1 Effet de décohérence

Une signature de l’influence des forces à longue portée, provenant de l’interaction dipôle-dipôle, est d’être responsable de la destruction de la cohérence d’une paire d’atomes du gaz de Rydberg. Nous avons mis cet effet en évidence en étudiant qualitativement l’oscillation entre les états pp et ss0 lors de l’étude de la résonance de Förster. En effet à la résonance de Förster les états propres ne sont pas pp et ss0 mais |+i = |pi|pi+|si|s 0i

2 et|−i = |pi|pi−|si|s 0i

2 .

L’excitation laser s’effectuant sur les états atomiques |npi, il est nécessaire de résoudre spectroscopiquement le croisement de niveau donnant lieu aux états propres|+i et |−i afin de les distinguer. Ne disposant pas encore en 2005 de notre système d’excitation avec des lasers continus nous avons utilisé une spectroscopie dite de dépompage, i.e. en utilisant un laser continu (Ti :Sa) non pas pour exciter mais pour sonder (vers l’état 7s) la population des états de Rydberg np suite à une excitation large bande produite par un laser pulsé. Le laser pulsé ne résout pas les états |+i et |−i mais excite une paire |pi|pi = |+i+|−i

2 . L’une des différences les plus importantes entre les deux états provient du fait que les atomes formant l’état |+i sont soumis à une force répulsive alors que les atomes formant l’état |−i sont soumis à une force attractive. Ainsi les énergies des états|+i et |−i évoluent différemment au cours du temps ce qui produit un déphasage entre eux. Notre étude de la décohérence fut très simple. Sans détecter la phase relative entre ces deux états il nous est possible de mesurer, grâce à notre spectroscopie de dépompage, l’énergie des états |+i et |−i au cours du temps. Évidemment le signal est moyenné sur l’ensemble des paires d’atomes et son interprétation est parfois difficile. Mais l’une des observations les plus directes (voir l’article attaché) fut la perte totale de cohérence au bout d’une microseconde liée à la disparition des états|−i lors de la collision inélastique induite par les forces attractives. L’effet de cette ionisation fut visible de façon encore plus évidente lors des expériences ménées en 2006 avec des lasers continus. J’ai donc choisi d’illustrer cette expérience par la figure 4.3. Le signal expérimental indique que pour un champ électrique F supérieur au champ de Förster F0 l’excitation de la paire d’atomes np, np crée une paire d’atomes|−i attirés l’un vers l’autre, qui finit par s’ioniser.

4.3.2 Modélisation de la dynamique : NJP 10, 045031 (2008)

L’influence des forces à longues portées provenant de l’interaction dipôle-dipôle est donc important et nocif pour le contrôle éventuel de cette interaction. Comme indiqué précédemment, en dehors des études concernant les plasmas ultra-froids, il n’existe quasiment aucune simulation de ces forces ou des effets des ions sur les atomes de Rydberg en interactions dipolaire. Il m’a donc semblé très important d’avoir une simulation plus poussée. Malheureusement, marier les effets dynamiques à N corps et la cohérence quantique n’est pas chose aisée et j’ai donc opté pour une approche purement classique où tous les dipôles ~µ sont classiques. Outre la simplicité de cette approche la comparaison avec des expériences où la cohérence semble jouer un rôle permettra d’isoler les effets purement quantiques des autres. Le code fut écrit en C++ et ensuite

Fig. 4.3 – Mise en évidence des forces dipôles-dipôles entre atomes de Rydberg de césium excités dans l’état np3/2. Haut au mileu : zoom sur le schéma des niveaux (pour n < 42). Lorsque le champ électrique est à résonance (champ de Förster F0),|+i = |npi|npi+|nsi|(n+1)si

2 et

|−i = |npi|npi−|nsi|(n+1)si

2 sont les états propres du système en interaction dipolaire. Les états|+i sont soumis à une force répulsive (voir le schéma des courbes d’interaction en haut à gauche) alors que les atomes formant l’état |−i sont soumis à une force attractive (haut à droite). L’excitation laser se fait sur l’état np. En fonction de la position du champ électrique par rapport à F0 on excite soit l’état |+i (F < F0) soit l’état |−i (F > F0 à droite). La figure du milieu en bas est le signal expérimental ionique montrant clairement l’effet des collisions entres atomes lors de l’excitation de l’état |−i pour F > F0.

corrigé par Amodsen Chotia en thèse dans notre groupe. Toutes les cohérences sont donc figées ce qui ramène les équations d’évolution de la matrice densité réduite à un corps à une simple équation de taux. Une fois l’excitation laser réduite à une équation de taux il ne suffit plus qu’à résoudre cette équation de manière la plus rapide et exacte possible. J’ai alors découvert une approche appelée Monte-Carlo cinétique [Chotia et al., 2008]. Cette approche était à ma connaissance inusitée en physique atomique, bien que très utilisée en physique des dépôts sur surfaces. Contrairement à la méthode classique, consistant à choisir un petit pas de temps dt afin de faire évoluer le système avec une probabilité Γdt  1, où Γ est le taux de départ, la méthode cinétique choisit de façon optimale dt∼ 1/Γ afin de faire évoluer le système à chaque pas de temps. De plus, aussi surprenant que cela puisse paraître, cette méthode résout de façon exacte (au sens qu’il est impossible de distinguer le résultat d’une expérience) et rapide toute équation de taux (ou équation maîtresse). J’ai donc choisi de détailler l’algorithme, dans la publication (et sur le site Wikipedia) relative à notre simulation de l’effet de blocage dipolaire

4.3. EFFET DES FORCES 37 par cette approche [Chotia et al., 2008].

La dynamique à N corps, quant à elle, fut effectuée à l’aide du site web http//www.manybody.org et du livre "The Art of Computational Science". Les courbes de potentiels réelles sont bien plus complexes, notamment à R faible, que les courbes d’attraction classique entre dipôle utilisées dans le code et le calcul de la dynamique ne nécessite pas une grande précision. Le choix d’un grand pas de temps et d’un algorithme d’ordre élevé (plus de quatre) n’est pas nécessairement l’optimum à cause des erreurs d’arrondi et de la faible stabilité. De plus il est connu que l’al-gorithme classique de Runge-Kutta ne convient pas à une évolution hamiltonienne car il crée des termes dissipatifs non hamiltoniens au cours de l’évolution. Pour toutes ces raisons, j’ai donc opté pour l’algorithme Leapfrog (algorithme saute-mouton) de Verlet-Störmer-Delambre (utilisé en 1791 par Delambre et redécouvert plusieurs fois notamment par le physicien français Verlet) qui est aussi utilisé dans la modélisation des trajectoires des jeux électroniques.

Fig. 4.4 – Simulation cinétique Monte-Carlo et dynamique à N corps de l’excitation laser d’atomes vers l’état 70p en présence d’un champ électrique de F = 0.4 V/cm. Nombre d’atomes excités après 300 ns en fonction du désaccord du laser à résonance, pas d’interaction dipolaire (cercles), interaction dipolaire mais pas d’ions (carrés) ce qui montre l’effet de blocage. Afin d’étudier l’effet des ions nous avons simulé (triangle), l’apparition d’ions (en nombre donné par les barres bleues) durant l’expérience à un taux dix fois celui réel et en annulant artificiellement les interactions dipolaires. On voit ici qu’il est difficile de distinguer une situation avec blocage dipolaire d’une situation ou les ions seuls crées un blocage.

Ce code a déjà permis de valider l’hypothèse d’une interaction prédominante entre plus proches voisins. La prise en compte de l’ionisation lorsque deux atomes de Rydberg s’approchent [Li et al., 2005] a aussi permis de montrer que l’effet d’un unique ion permet de masquer l’effet de blocage dipolaire comme indiqué sur la figure 4.4. Contrairement aux études théoriques

précédentes [Ates et al., 2007b] notre modélisation incluant l’ionisation par collision a permis de rendre compte de l’expérience [Singer et al., 2004] du groupe de Matthias Weidemüller et de montrer que l’observation du blocage dipolaire pouvait être en partie masquée par la présence de quelques ions. Le modèle nous a finalement permis de suggérer que les collisions Rydberg-ion peuvent aussi être très importantes pour augmenter le taux d’ionisation des atomes de Rydberg. Un article en collaboration avec Thomas Gallagher viens d’être soumis à publication sur le sujet [Viteau et al., 2008].

Le modèle peut évoluer facilement pour prendre en compte les aspects superradiants ou à très longues portées en 1/R qui pourraient jouer un rôle dans la dynamique d’évolution. Enfin, une des difficultés qu’il reste à résoudre pour l’évolution futur de la modélisation est l’implantation de la cohérence, au moins entre deux atomes, pour traiter le cas des résonances de Förster.