4.2 Réseau, Onde de Densité de Charge et Onde de Densité de Spin : trois
5.1.3 Des expériences délicates pour de nombreuses raisons
Les expériences de diffraction cohérente de rayons X sous champ électrique dans ces composées est délicate. Ces expériences ont été réalisées à plusieurs reprises, à l’ESRF sur les lignes ID20 et ID10A et au synchrotron SOLEIL sur la ligne CRISTAL.
0 5 10 15 20 10,0 10,5 11,0 11,5 12,0 12,5 13,0 13,5 14,0 14,5 I c d U / d I ( O h m s) I (mA) Figure 5.6 – Variation de dV
dI en fonction du courant appliqué dans un échantillon de NbSe3. La valeur de la résistance différentielle chute à partir du courant critique (environ 12,5 mA ici).
Tout d’abord le montage en lui-même est lourd, nécessitant l’utilisation d’un environ-nement échantillon chargé. En effet, un cryostat doit être installé sur le diffractomètre. À l’ESRF, un cryostat orange a été utilisé, impliquant des remplissages en fluides cryogé-niques très réguliers. De plus, c’est un cryostat volumineux qui réduit les degrés de libertés de rotation de l’échantillon. Par contre, il n’induit aucune vibration, ce qui est primordial pour les expériences de cohérence. À SOLEIL, c’est un cryostat à flux d’hélium continu qui a été utilisé. L’avantage de ce cryostat est de ne pas produire de vibration, de ne pas né-cessiter de remplissage devant interrompre les mesures, et de ne pas limiter de manière très importante les rotations de l’échantillon de par sa petite taille. Le remplissage est continu, ce qui induit à nouveau un encombrement important, puisque la bouteille d’hélium doit être connectée en permanence au cryostat, et située par conséquent à proximité du diffrac-tomètre. Par ailleurs, le montage de cohérence implique de placer des fentes très proches de l’échantillon, ce qui réduit encore les mouvements possibles de l’échantillon. Enfin, le montage de courant est également compliqué à mettre en oeuvre : il demande de connecter une source de courant à l’échantillon, avec un montage dédié dans le cryostat.
Mais outre les difficultés expérimentales, certains problèmes complètement liés à ces échantillons en particulier ont été observés. Dans la suite, nous allons voir que des pro-blèmes d’irradiation par le faisceau de rayons X peuvent poser problème, ainsi que les effets mémoire de ces composés.
Effet d’irradiation
Tout d’abord, l’ODC est une structure ’fragile’, dans le sens où elle n’est pas insensible à l’irradiation par les rayons X. Ainsi, si le faisceau a une trop forte puissance, les réflexions
associées aux ODC diminuent d’intensité de manière drastique, signe de l’endommagement de l’ordre électronique à l’échelle locale, dans la région sondée par le faisceau. Cela crée un réel défaut d’encrage pour l’ODC, pouvant l’empêcher de glisser. Ce phénomène est particulièrement gênant dans le cas de NbSe3, qui est éclairé dans toute sa section par le faisceau, et la présence d’un défaut lié à l’irradiation par le faisceau X empêche l’ODC de glisser dans tout l’échantillon. La figure5.7illustre ce phénomène dans le bronze bleu, sur la réflexion associée à l’ODC 6, 0, 252, 3, 5.
Figure 5.7 – Images de la réflexion associée à l’ODC, mesurée avec une caméra CCD à intervalles réguliers. Les intensités intégrées sur la caméra sont données en nombre de photons.
Le faisceau utilisé a une taille de 10 × 10 µm2, et chaque image résulte d’une somme de 100 images de 1 s. Les quatre images ont été prises les unes après les autres. On peut voir la décroissance rapide de l’intensité intégrée sur ces différentes images, liée à l’irradiation par le faisceau X. L’irradiation par le faisceau n’a rien d’un effet de chauffage : la réflexion satellite ne bouge pas angulairement. De même, la largeur de la réflexion est identique, suggérant que les longueurs de corrélation ne sont pas non plus affectées. Seules les intensités diminuent. Si les domaines ne changent pas de taille, une manière d’expliquer l’irradiation est de considérer que l’amplitude de l’ODC diminue. Dans ce cas, cette intensité perdue sur les satellites devrait être retrouvée à un autre endroit dans l’espace réciproque, peut-être sur les pics de Bragg associés au réseau, dans la mesure où les déplacements atomiques seraient moins grands.
Quelle que soit l’origine de ce phénomène, des manières de s’en affranchir doivent être trouvées. Une première manière de supprimer la diminution d’intensité des réflexions satellites est de réduire l’intensité du faisceau incident, en insérant des atténuateurs. Cela permet de stabiliser l’intensité des réflexions associées à l’ODC. L’intensité de la réflexion mesurée sur la figure5.7a pu être stabilisée en insérant un filtre d’aluminium de 50 µm.
Une autre manière de palier les problèmes d’irradiation est d’utiliser du gaz d’échange. Mais une bonne maîtrise de la pression de gaz d’échange est indispensable. En effet, si la pression est trop importante, le gaz d’échange ne remplit pas sa fonction. Dans ce cas, l’écoulement de gaz d’échange sur l’échantillon doit être turbulent, et ne permet pas d’évacuer la chaleur créée par le faisceau. Une pression de 3 mbar de gaz d’échange permet de stabiliser l’intensité de la réflexion associée à l’ODC.
Généralement, on utilise à la fois des filtres pour atténuer l’intensité du faisceau incident, et du gaz d’échange pour assurer un bon refroidissement de l’échantillon et le rendre moins
sensible à l’irradiation. Effets mémoire
Une deuxième particularité de ces composés est qu’ils présentent des effets ’mémoire’, dont l’existence est interprétée comme liée aux défauts [123,124]. Lorsque du courant a été appliqué et a mis en mouvement l’ODC, l’état vierge n’est jamais retrouvé en arrêtant le courant. Pour retrouver un état vierge, il est nécessaire de réchauffer l’échantillon au-dessus de la température critique de transition de Peierls, et de reformer l’ODC en repassant la transition. Malgré tout, il s’est parfois avéré que l’état vierge n’était pas retrouvé en suivant cette procédure. Dans NbSe3, une autre méthode ne nécessitant pas de changer la température est également utilisée pour retrouver un état vierge. Il s’agit de faire passer un courant alternatif d’environ 40 Hz et 20 V pic-à-pic, modulé par une enveloppe de plus grande période (∼ 20 s). Cette méthode est appelée ’dépolarisation’ [71].