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Contribution des radionucléides présents dans le sol dans le spectre de scintillation liquide

Chapitre 5. Adsorption du polonium-210 sur les sols

II. Mise au point de la méthode « batch »

3. Contribution des radionucléides présents dans le sol dans le spectre de scintillation liquide

Une fois l’adsorption du 210

Po sur la paroi des tubes déterminée, les expériences de batch sont effectuées. L’échantillon de sol et le 210

Po artificiel sont mis en contact avec les solutions tamponnées avec ou sans bicarbonate ajouté. Après l’agitation, l’activité du 210

a été mesurée par la spectrométrie à scintillation liquide. Comme décrite dans le paragraphe « 2. Scintillation liquide », page 65, du Chapitre 2, cette technique permet de difficilement discriminer des radionucléides. Compte tenu de la présence de radioactivité naturelle dans les sols et afin de déterminer l’activité du 210

Po artificiel ajouté, un blanc a été utilisé pour estimer la contribution des autres radionucléides dissous en solution au spectre de scintillation liquide. Il s’agit d’un échantillon de sol sans ajout de 210

Po artificiel.

a) Protocole expérimental

10 mL de la solution tamponnée contenant 10 Bq du 210Po artificiel et 0,5 g du sol de surface de Rophin (RP_C1) ont été introduits dans un tube à centrifuger de 50 mL. Un deuxième tube contenant 10 mL de la solution tamponnée et 0,5 g du RP_C1 a été préparé comme le blanc. Les tubes ont été agités pendant 4 jours. Après agitation, les échantillons ont été centrifugés à 4000 rpm pendant 10 minutes. Le liquide surnageant a ensuite été prélevé et mesuré en scintillation liquide.

b) Résultats

La Figure 5-6 représente à titre d’exemple les spectres de scintillation liquide superposés du

210

Po artificiel seul (10 Bq, en noir), du liquide surnageant de RP_C1 avec 210Po artificiel ajouté (en rouge) et du liquide surnageant de RP_C1 (échantillon blanc, en bleu). Ces expériences ont été réalisées à pH 8.

Figure 5-6 : Spectres obtenus par scintillation liquide de différents échantillons (expériences à pH 8 avec sol de surface du Rophin RP_C1).

La Figure 5-7 est une photo de liquide surnageant de sol qui a été mis en contact avec la solution à pH 8 (gauche) et à pH 1 (droite). La couleur de la solution à pH 8 est très foncée. Cela provoque l’effet de quenching qui a causé un décalage de spectre vers les basses énergies.

Figure 5-7 : Liquide surnageant après la centrifugation des suspensions de sol à pH 8 (gauche) et à pH 1 (droite).

En observant les spectres de la Figure 5-6, il est notable que le nombre de coups dans spectre du 210Po artificiel seul (10 Bq, spectre en noir) est beaucoup plus important que dans le spectre du liquide surnageant du sol ajoutant le 210Po (spectre en rouge). La plupart du traceur

210

Po ajouté a donc été adsorbé sur solide (la paroi de tube et le sol), ce qui explique une forte diminution du nombre de coups du spectre de 210Po seul (en noir) par rapport à celui du liquide surnageant (en rouge). Le spectre bleu représente l’activité alpha et bêta totale de tous les radionucléides présents dans l’échantillon de sol, y compris le 210

Po naturel.

La soustraction du nombre de coups entre le spectre de l’échantillon de sol avec le 210Po artificiel ajouté (en rouge) et celui sans le 210Po artificiel ajouté (en bleu) permet de déterminer la quantité de ce radionucléide artificiel présent dans la phase liquide (Aliquide).

L’activité du 210

Po artificiel adsorbé sur la phase solide est ensuite en déduite par la différence entre l’activité totale et celle en phase liquide (Asolide = Atotale – Aliquide). Il est ainsi nécessaire

de préparer des tubes « blancs » à chaque expérience pour déterminer le taux d’adsorption du

210

Po sur la paroi de tube, ainsi que la contribution des radionucléides naturels présents au sol dans le spectre scintillation liquide.

4. Adsorption du polonium en présence de sol

La cinétique d’adsorption du polonium a été réalisée en présence du sol de Rophin (RP_C1). Les expériences ont été effectuées à pH 1, 5,5 et 8 avec des solutions tamponnées sans l’ajout de bicarbonate.

a) Protocole expérimental

10 mL de la solution tamponnée contenant 10 Bq du 210Po et 0,5 g du sol de surface de Rophin (RP_C1) ont été introduits dans un tube à centrifuger de 50 mL. Les deux tubes « blancs » ont également été préparés. Un tube a contenu 10 mL de la solution tamponnée et 0,5 g du sol RP_C1. Un deuxième tube a contenu10 mL de la solution tamponnée et 10 Bq du

210

Po artificiel. Les tubes ont été agités pendant différentes durées : de 4 à 170 heures. Après agitation, les suspensions de sol ont été centrifugées à 4000 rpm pendant 10 minutes. Le liquide surnageant a ensuite été prélevé et mesuré en scintillation liquide.

b) Résultats

La Figure 5-8 représente le taux d’adsorption du polonium en présence du sol. Il est déterminé par la différence entre l’activité initiale introduite aux échantillons et celle en solution après l’agitation. Les résultats montrent qu’environ 100% du polonium est adsorbé sur la surface de solide (le sol et la paroi de tube) quels que soient le temps d’agitation et quels que soient le pH de la solution.

Figure 5-8: Détermination du temps d’équilibre pour l’adsorption du polonium en présence de sol (expériences réalisées avec le sol de surface de Rophin, RP_C1).

En comparaison avec les résultats précédents, la sorption du polonium sur la paroi des tubes était à environs de 10% à pH 1 et 8. Ceci montre que la majorité (~ 90%) du polonium est adsorbée sur le sol à ces deux pH. Tandis qu’à pH 5,5 la sorption du polonium sur le polypropylène peut atteindre 60% après 170 heures de contact. Cependant, il n’y a pas d’effet du temps sur la sorption du polonium en présence du sol, ceci est attribué par une forte interaction entre le polonium et le sol. Concernant le pourcentage d’adsorption du polonium en présence du sol, certaines études ont montré une augmentation de l’adsorption de 93% au 97% du 210Po sur le sol de 0 à 72 h pour les expériences effectuées à pH 7 (Maity et al., 2011; Maity and Pandit, 2014). Au-delà de 72 h, le taux d’adsorption ne change plus et est égal à 97%. Aucune information concernant l’adsorption des radionucléides sur la paroi des tubes en polypropylène n’a été mentionnée dans ces articles.