Cons´ equences sur la structure attoseconde

Lors de la g´en´eration d’harmoniques dans l’argon `a un ´eclairement de 1.2×1014W/cm2, il existe donc un d´ecalage temporel de plus de 100 as entre l’´emission de deux harmo- niques successives `a l’int´erieur du cycle optique. On s’attend `a ce que cette d´esynchro- nisation ait un effet d´evastateur sur le profil temporel des impulsions attosecondes.

Lorsque l’on superpose plusieurs harmoniques, il y a une comp´etition entre deux ph´e- nom`enes du point de vue de la dur´ee des impulsions attosecondes obtenues. D’une part l’augmentation de la bande spectrale tend `a r´eduire la dur´ee des impulsions. Ainsi, dans le cas d’une synchronisation parfaite celle-ci varierait comme τN = T0/2N , N ´etant le nombre d’harmoniques superpos´ees. D’autre part, les instants d’´emission des diff´erentes harmoniques ´etant diff´erents, il est clair qu’un ´elargissement temporel se produira lorsque la largeur spectrale sera trop grande. Afin de visualiser les effets de ces deux ph´enom`enes, nous repr´esentons sur la figure 4.3(a) les profils temporels cor- respondant `a la superposition d’un nombre N croissant d’harmoniques, dans le cas o`u

0 250 500 750 1000 1250 2 4 6 8 10 12 14 16

(c)

(b)

Nombre d'harmoniques

T

em

p

s

(a

s)

(a)

D

u

ré

e

(a

s)

Fig. 4.3: (a) Profils temporels normalis´es, reconstruits en superposant N harmoniques de mˆeme amplitude et avec une d´erive de fr´equence ∆te = 106 as. (b) Cercles : dur´ee `a

mi-hauteur de l’impulsion attoseconde en fonction de N. La ligne continue pr´esente la limite de Fourier. (c) Profil temporel optimal correspondant `a N=6 harmoniques.

ces harmoniques sont ´emises avec une d´esynchronisation de 106 as. Nous restreignons l’observation `a une seule impulsion du train, et normalisons chaque profil temporel `a une mˆeme intensit´e totale de telle sorte qu’une dur´ee br`eve est associ´ee `a une valeur crˆete ´elev´ee. La dur´ee `a mi-hauteur de chaque impulsion est mesur´ee et repr´esent´ee en fonction de N sur la figure 4.3(b), avec la dur´ee que l’on obtiendrait si les impul- sions ´etaient limit´ees par transform´ee de Fourier. Lorsque le nombre d’harmoniques superpos´ees est faible, la dur´ee est tr`es proche de la limite de Fourier, et diminue si N augmente. L’effet de la d´erive de fr´equence est alors quasiment n´egligeable. Cependant, quand N atteint 7, il se produit un brusque ´elargissement temporel, accompagn´e de fortes distorsions de l’impulsion attoseconde. La situation empire pour des nombres d’harmoniques encore sup´erieurs. Il existe donc un nombre optimum d’harmoniques `

a superposer pour obtenir des impulsions attosecondes br`eves, qui vaut 6 dans le cas d’une d´esynchronisation de 106 as. Nous repr´esentons le profil temporel correspondant sur la figure4.3(c). Au del`a de Nopt= 6, l’effet de la d´esynchronisation des harmoniques l’emporte sur la r´eduction de dur´ee associ´ee `a l’augmentation de la bande spectrale. Ceci explique la dur´ee de 480 as mesur´ee en superposant 8 harmoniques au chapitre pr´ec´edent. Ce ph´enom`ene a des cons´equences d´esastreuses quant aux perspectives de g´en´eration d’impulsions extrˆemement br`eves : alors que l’on sait g´en´erer jusqu’`a plu- sieurs centaines d’harmoniques, il semble impossible dans ces conditions d’obtenir des impulsions courtes en en superposant plus de 6.

4.1. D ´ERIVE DE FR ´EQUENCE ATTOSECONDE DE L’ ´EMISSION HARMONIQUE

temporel, avec notamment des rebonds et des impulsions multiples. Avec des impul- sions gaussiennes comme la plupart des impulsions lasers, une phase spectrale d’ordre 2 n’entraˆıne pas l’apparition de telles structures mais simplement un ´elargissement tem- porel. La diff´erence provient du fait que le spectre de chaque impulsion attoseconde du train n’a pas un profil gaussien. Il s’agit plutˆot d’un spectre rectangulaire dont la largeur est fix´ee par les bornes choisies pour reconstruire le profil temporel. Il n’y a donc pas d’incompatibilit´e entre l’observation de rebonds dans la structure temporelle et une phase spectrale d’ordre 2.

Il est remarquable que lorsque le nombre d’harmoniques superpos´ees est inf´erieur `a Nopt, l’effet de la d´erive de fr´equence soit quasiment invisible sur les profils temporels. Lors des mesures RABBITT effectu´ees en 2001 par P.M. Paul et al., une dur´ee d’impulsion de 250 as a ´et´e mesur´ee pour 5 harmoniques, ce qui est tr`es proche de la limite de Fourier (Paul et al.,2001). Cela ne signifie pas pour autant qu’il n’y a pas de d´erive de fr´equence dans l’´emission. En analysant les phases spectrales mesur´ees dans cette exp´erience, on peut voir apparaˆıtre un terme quadratique, qui n’avait pas ´et´e remarqu´e `a l’´epoque car il n’avait pas de cons´equence sur le profil temporel (Agostini and Gobert, 2004). Les conditions de g´en´eration d’harmoniques de cette exp´erience ´etaient tr`es proches de la mesure pr´esent´ee ici. C’est la possibilit´e de r´ealiser des mesures larges bandes qui nous a permis de rendre la d´erive de fr´equence flagrante, puisque nous avons mesur´e un nombre d’harmoniques sup´erieur `a Nopt. Cette d´erive de fr´equence a ´et´e ´egalement mesur´ee sur 5 harmoniques, mais non remarqu´ee, parDinu et al.(2003) etAseyev et al.

(2003). Sophie Kazamias l’a identifi´ee dans les donn´ees de (Dinu et al., 2003) et en a effectu´e une analyse th´eorique semi-classique parall`element `a notre travail (Kazamias and Balcou,2004).

La valeur de la dur´ee optimale, ainsi que le nombre optimal d’harmoniques superpo- sables, d´ependent fortement de la d´erive de fr´equence. Un calcul simple bas´e sur des profils d’impulsions gaussiens montre qu’en pr´esence d’une d´erive de fr´equence ∆te, la largeur spectrale conduisant aux impulsions les plus br`eves varie comme 1/√∆te tandis que la dur´ee optimale des impulsions ´evolue comme √∆te. Nous pouvons consid´erer que les tendances seront les mˆemes avec des harmoniques (spectres carr´es), et avons v´erifi´e cela num´eriquement. Par cons´equent, la g´en´eration d’impulsions attosecondes plus br`eves ne sera possible qu’en diminuant la d´erive de fr´equence ∆te. Il est donc n´e- cessaire de comprendre l’origine de la d´esynchronisation dans l’´emission afin de tenter de la minimiser.