Conclusion

La caract´erisation temporelle compl`ete de la g´en´eration d’harmoniques n´ecessite de mesurer les propri´et´es du rayonnement `a la fois `a l’´echelle femtoseconde et attoseconde (figure1.13).

Il faut d’une part d´eterminer la phase spectrale individuelle de chaque harmonique ϕq(ω) autour de ω = ωq (en bleu sur la figure 1.13(a)). Elle est caract´eristique de l’excursion des ´electrons dans le continuum, et conditionne les amplitudes et phases temporelles de l’enveloppe du train d’impulsions attosecondes (phase en tirets bleus sur la figure1.13(b)).

D’autre part, il est n´ecessaire de caract´eriser la phase relative moyenne d’une harmo- nique `a l’autre (symbolis´ee par les tirets rouges sur la figure 1.13(a)). Elle conditionne la structure attoseconde du train (phase en rouge sur la figure 1.13(b)), et est le reflet des recombinaisons ´electroniques `a l’int´erieur du cycle optique.

Nous effectuons cette caract´erisation en deux ´etapes, d’abord au chapitre suivant avec une mesure des phases harmoniques individuelles, puis aux chapitres 3 et 4 avec une d´etermination des phases relatives. Le chapitre 5 propose une m´ethode pour acc´eder directement `a l’ensemble de ces informations.

1.3. PROFIL TEMPOREL DE L’ ´EMISSION HARMONIQUE -10 0 10 50 60 70

In

te

n

si

té

Temps(fs)

P

h

as

e

(r

ad

)

35 40 45 0 10 20 30

In

te

n

si

té

Energie (eV)

P

h

as

e

(r

ad

)

(a)

(b)

Fig. 1.13: (a) Principe de la caract´erisation compl`ete spectrale d’un ensemble d’harmo- niques. Les phases relatives sont en rouge et les phases individuelles en bleu. (b) Train d’impulsions attosecondes correspondant. La phase de l’enveloppe est en bleu, et la phase de chaque impulsion en rouge.

Chapitre 2

Mesure de la phase harmonique

individuelle : SPIDER

Harmonique

Nous nous int´eressons dans ce chapitre `a la caract´erisation temporelle `a l’´echelle femto- seconde d’harmoniques individuelles, et commen¸cons par une br`eve revue des techniques existantes. Les harmoniques ´etant situ´ees dans une gamme de longueurs d’ondes s’´eten- dant de l’ultraviolet aux X mous, la transposition directe des techniques habituellement employ´ees dans le domaine optique pour caract´eriser les impulsions femtoseconde n’est pas ais´ee, notamment en raison de la faible efficacit´e des processus non-lin´eaires dans cette zone. Les exp´erimentateurs ont donc dˆu d´evelopper des techniques alternatives propres `a cette gamme de fr´equences.

Les premi`eres mesures de dur´ee des harmoniques qui ont ´et´e effectu´ees reposaient sur la corr´elation crois´ee de l’impulsion harmonique et d’une impulsion infrarouge d’habillage. En focalisant les harmoniques dans un jet de gaz en pr´esence d’une faible impulsion in- frarouge, on produit de la photoionisation `a deux photons et deux couleurs. Il apparaˆıt sur le spectre de photo´electrons des satellites entre les harmoniques, qui correspondent `

a l’absorption d’un photon harmonique et l’absorption ou l’´emission d’un photon in- farouge (voir chapitre 3). En mesurant le signal du pic satellite en fonction du d´elai entre UVX et infrarouge, on obtient un signal de corr´elation crois´ee des deux impul- sions, dont on peut d´eduire la dur´ee approximative de l’harmonique connaissant celle de l’infrarouge (Schins et al.,1994;Glover et al.,1996;Bouhal et al.,1997).

Ce principe a ´et´e consid´erablement am´elior´e par l’´equipe de Lund (Norin et al.,2002;

Lopez-Martens et al.,2004b;Mauritsson et al.,2004). En utilisant pour l’habillage une impulsion infrarouge plus br`eve que l’impulsion harmonique, on peut avoir acc`es `a la d´erive de fr´equence de l’harmonique consid´er´ee. Cette donn´ee est essentielle pour ca-

Fig. 2.1: Spectres cannel´es en lumi`ere blanche, pour des diff´erences de marches croissantes de gauche `a droite. D’apr`esNantes(2005).

ract´eriser la g´en´eration d’harmoniques puisque, comme nous l’avons vu dans le chapitre

1, elle refl`ete la dynamique ´electronique `a l’´echelle femtoseconde dans le processus de g´en´eration.

Une autre extension de ces mesures a consist´e en l’analyse des donn´ees par un algo- rithme FROG (voir chapitre 5), qui fournit le profil temporel complet de l’impulsion harmonique, en amplitude et en phase (Sekikawa et al., 2002, 2003). Toutefois, cette exp´erience a ´et´e r´ealis´ee dans des conditions de forte ionisation du milieu g´en´erateur, ce qui rend l’interpr´etation des r´esultats plus difficile. De plus, elle ne peut caract´eriser que les harmoniques g´en´er´ees par la fr´equence double du laser, c’est `a dire les harmoniques paires du fondamental.

Toutes ces techniques sont bas´ees sur des mesures de spectroscopie de photo´electrons, ce qui oblige `a sommer plusieurs tirs pour avoir un spectre, et n´ecessite un dispositif exp´erimental lourd. De plus, il faut mesurer ces spectres en fonction du d´elai UVX-IR, ce qui allonge consid´erablement la dur´ee de mesure. Les impulsions obtenues sont donc moyenn´ees sur plusieurs centaines de tirs. Nous avons donc r´efl´echi `a la mise en place d’une technique de caract´erisation compl`ete d’impulsions UVX, qui permette des me- sures monocoup, et qui soit simple `a mettre en oeuvre. Une telle technique existe dans le domaine optique : l’interf´erom´etrie de phase spectrale pour la reconstruction directe du champ ´electrique, Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction (SPIDER,Iaconis and Walmsley(1998)).

2.1. CARACT ´ERISATION COMPL `ETE D’IMPULSIONS PAR INTERF ´EROM ´ETRIE FR ´EQUENTIELLE

2.1

Caract´erisation compl`ete d’impulsions par interf´ero-

m´etrie fr´equentielle

2.1.1 Interf´erom´etrie fr´equentielle

Lorsque l’on ´eclaire un interf´erom`etre de Michelson r´egl´e en lame d’air par une lumi`ere blanche, on observe au voisinage du contact optique du ”blanc d’ordre sup´erieur” : la lumi`ere apparaˆıt blanche, mais son analyse spectrale r´ev`ele des cannelures (figure2.1). Chaque composante spectrale est le fruit d’une interf´erence, qui est constructive si la diff´erence de marche entre les deux faisceaux est un multiple entier de la longueur d’onde consid´er´ee, c’est `a dire si cτ = nλn, ou encore ωn = n2π/τ (τ ´etant le retard introduit dans l’interf´erom`etre). Elle est destructive dans le cas o`u le multiple est demi- entier, et on observe donc des cannelures sur le spectre, distantes de 2π/τ . Sur la figure

2.1, la diff´erence de marche dans l’interf´erom`etre augmente d’une image `a l’autre, de gauche `a droite, et l’interfrange spectral diminue donc.

L’interf´erom`etrie fr´equentielle est une extension de cette observation dans le domaine femtoseconde. Consid´erons une impulsion lumineuse E(ω) = |E(ω)| eiϕ(ω), dont on cr´ee une r´eplique d´ecal´ee temporellement d’un retard τ . Math´ematiquement, ce d´e- calage correspond dans le domaine temporel `a une convolution par une fonction δτ. Dans le domaine spectral, il est ´equivalent `a la multiplication par un facteur F (δτ) = eiωτ, c’est `a dire l’ajout d’un terme de phase lin´eaire `a la phase spectrale. Le spectre du champ electrique total, somme des deux impulsions d´ecal´ees, s’´ecrit : S(ω) = 

E(ω) + E(ω)eiωτ )   2

= 2 |E(ω)|2(1 + cos(ωτ )). Il pr´esente une modulation sinusoidale, et est donc constitu´e de franges s´epar´ees de 2π/τ , ce qui correspond aux cannelures observ´ees en lumi`ere blanche.

Cette forme est analogue `a une figure d’interf´erence spatiale obtenue en superposant les radiations lumineuses produites par deux sources identiques d´ecal´ees spatialement (trous d’Young). Le contraste d’une telle figure refl`ete la coh´erence mutuelle des deux point sources. De mani`ere analogue, la visibilit´e des franges d’une figure d’interf´erence spectrale permet de d´eterminer le degr´e de coh´erence mutuelle des deux r´epliques tem- porelles.

2.1.2 SPIDER Infrarouge

L’interf´erom´etrie spectrale de deux r´epliques d’une impulsion ne fournit pas d’informa- tion sur la dur´ee sur cette impulsion. Le SPIDER est une extension de cette technique qui permet de d´eterminer la phase spectrale de l’impulsion consid´er´ee. Pour cela, on cr´ee deux r´epliques de l’impulsion, d´ecal´ees temporellement de τ , et on introduit de plus

ω t TF τ −τ 0 TF-1 _ω I I I ϕ −ωτ

∫

dω ω ϕ filtre

Fig. 2.2: Traitement du signal SPIDER

un d´ecalage spectral de Ω sur l’une des r´epliques. Ainsi, on dispose d’une impulsion ini- tiale E(ω), et de sa r´eplique E(ω − Ω)eiωτ. Le spectre correspondant `a la superposition de ces impulsions est

S(ω) = |E(ω)|2+ |E(ω − Ω)|2+ 2 |E(ω)| |E(ω − Ω)| cos(ϕ(ω) − ϕ(ω − Ω) + ωτ ). Les franges d’interf´erences sont toujours pr´esentes, mais leur position est modifi´ee par la diff´erence de phase spectrale entre les deux r´epliques. Le principe du traitement du signal obtenu est pr´esent´e sur la figure 2.2. En effectuant la transform´ee de Fourier du spectre, on obtient une composante continue et un pic centr´e autour de τ correspondant au cosinus. On filtre alors ce pic et effectue une transform´ee de Fourier inverse (deuxi`eme ´

etape sur la figure). La mesure de la phase du signal ainsi obtenu donne ϕ(ω)−ϕ(ω−Ω)+ ωτ . En lui soustrayant le terme lin´eaire ωτ , qui est connu, on obtient ϕ(ω) − ϕ(ω − Ω) ≈ Ω∂ϕ_∂ω. Connaissant le d´ecalage spectral Ω, on peut alors par int´egration (troisi`eme ´etape) reconstituer la phase spectrale ϕ(ω) de l’impulsion initiale, moyenn´ee sur une largeur Ω, et `a une constante additive pr`es (Iaconis and Walmsley,1998).

La technique SPIDER pr´esente de nombreux avantages. Elle fournit une caract´erisation compl`ete avec un dispositif relativement simple `a mettre en oeuvre dans le visible et le proche infrarouge. Elle permet d’effectuer des caract´erisations monocoup au kilohertz (Kornelis et al., 2003), puisque la mesure repose sur l’acquisition d’un seul spectre (le spectre de l’impulsion unique ayant ´et´e enregistr´e au pr´ealable, ou ´etant enregistr´e simultan´ement sur un second spectrom`etre). De plus, l’algorithme de reconstruction est simple et rapide et peut donc ˆetre utilis´e en temps r´eel jusqu’`a plusieurs dizaines de hertz. Enfin, la mesure est tr`es robuste, mˆeme en pr´esence de bruits importants (Anderson et al., 2000). Le point faible essentiel de cette m´ethode est son incapacit´e `

a caract´eriser des impulsions dont les spectres comportent des points de valeur nulle, et par cons´equent des trains d’impulsions ou des impulsions multiples. En effet, la reconstruction de la phase se fait par concat´enation ou int´egration, et si le spectre est nul sur un intervalle de fr´equence, alors il est impossible de relier les phases de part et d’autre de cet intervalle.

Techniquement, le point critique pour la r´ealisation d’un SPIDER est le d´ecalage spec- tral d’une impulsion. Il peut ˆetre effectu´e dans le domaine optique par somme de fr´e- quences. C’est le cas sur le dispositif que nous avons utilis´e sur le laser LUCA du SPAM (figure 2.3). Le faisceau `a caract´eriser est spatialement s´epar´e en deux parties. L’une

2.1. CARACT ´ERISATION COMPL `ETE D’IMPULSIONS PAR INTERF ´EROM ´ETRIE FR ´EQUENTIELLE

τ

ω ω ω ω₀₀₀₀ ωωωω₀₀₀₀ ωωωω₀₀₀₀ ωωωω1111−Ω−Ω ω−Ω−Ω ωωω1111

τ

Étireur Étalon Cristal Mélangeur Spectromètre

ω

Fig. 2.3: Mesure SPIDER IR

est ´etir´ee temporellement, de telle sorte que ses diff´erentes composantes spectrales sont ´etal´ees dans le temps. Sur l’autre voie, on cr´ee deux r´epliques s´epar´ees temporellement de τ . On recombine alors ces deux faisceaux dans un cristal non-lin´eaire qui r´ealise une somme de fr´equences. Les deux r´epliques temporelles ne voient pas la mˆeme zone de l’impulsion ´etir´ee, et donnent donc naissance dans le cristal `a des signaux de fr´equences diff´erentes. On a ainsi cr´e´e deux r´epliques de l’impulsion initiale, d´ecal´ees temporel- lement et spectralement. Il suffit d’enregistrer leur spectre pour effectuer la mesure.

Une alternative `a l’utilisation de cristaux non-lin´eaires est d’induire le d´ecalage spectral entre les deux r´epliques temporelles par modulation de la phase temporelle. Une phase temporelle lin´eaire correspond `a une multiplication du champ par une fonction eiΩt, o`u Ω est la pente de la modulation. Dans le domaine spectral, elle est donc ´equivalente `a une convolution par une fonction F (eiΩt) = δΩ, qui produit une translation du spectre de la quantit´e Ω. L’utilisation de modulateurs de phase ultrarapides, bas´es sur des effets electro-optiques par exemple, permet donc de r´ealiser des mesures SPIDER avec uniquement des ´el´ements lin´eaires, mais dont l’un au moins est non-stationnaire (Dorrer and Kang,2003).

2.1.3 Transposition dans l’UVX

La difficult´e principale pour r´ealiser une mesure SPIDER d’harmoniques d’ordre ´elev´e est de d´ecaler spectralement une impulsion harmonique, dont la longueur d’onde est dans l’UVX. Il est impossible d’employer pour cela les cristaux non-lin´eaires couram- ment utilis´es dans l’infrarouge. Ils n’ont pas d’´equivalent dans le domaine UVX car l’efficacit´e des processus non-lin´eaires chute rapidement lorsque la longueur d’onde di- minue. L’alternative consistant `a moduler la phase temporelle d’une impulsion harmo- nique n’est pas non plus r´ealisable ais´ement.

Une solution int´eressante est d’utiliser des paquets d’ondes ´electroniques comme in- term´ediaire dans la chaˆıne de mesure. En photoionisant un gaz avec un rayonnement UVX, on peut produire un paquet d’´electrons dont la structure temporelle refl`ete celle de l’impulsion UVX, et dont on peut mesurer le spectre avec un spectrom`etre `a temps de vol. Comme nous le verrons plus loin, l’´etape de photoionisation peut ˆetre modi- fi´ee par la pr´esence d’un champ infrarouge perturbateur. Dans certaines conditions, ce champ agit comme un modulateur de la phase temporelle des ´electrons (Cf chapitre

5). Si l’impulsion `a caract´eriser a une dur´ee courte devant le cycle optique, l’oscillation du champ infrarouge peut ˆetre utilis´ee pour induire un d´ecalage spectral (Qu´er´e et al.,

2003). Dans le cas o`u l’impulsion UVX est bien plus longue que le cycle optique, c’est l’enveloppe du champ infrarouge qui induit la modulation de phase (Mauritsson et al.,

2003). Le probl`eme principal de cette m´ethode est qu’elle repose sur des mesures de cannelures sur des spectres de photo´electrons, dont la r´esolution spectrale peut s’av´erer insuffisante en pratique. De plus, la g´en´eration de deux r´epliques de l’impulsion UVX est techniquement difficile.

Nous avons donc r´efl´echi `a la possibilit´e d’effectuer une mesure de type SPIDER en utilisant un dispositif tout-optique. Dans notre exp´erience, nous mettons `a profit la co- h´erence du processus de g´en´eration d’harmoniques. Nous produisons deux impulsions infrarouges d´ecal´ees temporellement et spectralement, et les utilisons pour g´en´erer des harmoniques d’ordre ´elev´e. Il est alors possible, dans certaines conditions exp´erimen- tales, d’obtenir deux impulsions harmoniques identiques, mais d´ecal´ees elles aussi spec- tralement et temporellement. Le spectre cannel´e correspondant `a ce couple d’impul- sion est directement le spectre SPIDER n´ecessaire `a la caract´erisation de l’harmonique consid´er´ee (Mairesse et al.,2005).

Dans le document Génération et caractérisation d'impulsions attosecondes (Page 38-47)