1.3 État de l’art du photodétachement de H −
1.3.3 Section efficace de photodétachement de H −
1.3.3.3 Comportement très loin du seuil : résonances
Résonances de forme et résonances de Feshbach Un aspect particulièrement im-portant dans l’évolution de la section efficace de photodétachement est la présence de
Figure 1.11 – À gauche, mesures absolues de la section efficace de Popp et Kruse [PK76]. L’absence de mesures dans l’intervalle 8700-11100 cm−1 s’explique par la présence de résonances
dans le spectre d’émission du plasma d’hydrogène (séries de Paschen et Balmer). Les deux cou-leurs rouge et noire correspondent à deux séries de données pour lesquelles seule la température du plasma variait, 8200 K pour la courbe rouge et 8500 K pour la noire. À droite : zoom au voisinage du seuil de détachement. La courbe rouge est le résultat de l’ajustement des données expérimentales avec une loi de Wigner (voir texte pour les résultats quantitatifs).
résonances. Physiquement, une résonance correspond à un état dans lequel l’atome (ici l’hydrogène) et un électron se lient transitoirement. Elle se manifeste par un pic ou un creux (variations) dans le spectre de la section efficace dont la largeur est déterminée par la durée de vie de la liaison atome-électron (principe d’incertitude de Heisenberg). Il y a deux processus physiques principaux menant à la liaison passagère de l’électron à l’atome dans le cas du photodétachement à un électron.
D’une part, il y a les résonances de forme (shape resonance), elles s’interprètent par le passage de l’électron, par effet tunnel, au travers d’une barrière de potentiel (située à grande distance du centre attracteur) menant à son confinement, le temps de la résonance, dans une zone suffisamment attractive (entre cette barrière et le centre attracteur). L’électron se libère finalement du piège à nouveau par effet tunnel. Un exemple de résonance de forme, est le pic observé dans le spectre de section efficace juste au-dessus du seuil de détachement (cf. 1.3.3.1). Le maximum de la section efficace s’interprète simplement par le recouvrement optimal entre les fonctions de l’état lié et de l’état libre pour lequel l’électron est transitoirement confiné au voisinage de l’atome.
D’autre part, il y a les résonances de Feshbach. Elles ont lieu lorsqu’il y a transmission d’une partie de l’énergie de l’électron dans les degrés de liberté internes de l’atome menant à la liaison des deux fragments (atome + électron). Dans notre cas, une résonance de Feshbach correspond à la création temporaire d’un ion négatif doublement excité. Au bout
d’un certain temps, le cortège électronique se contracte et fournit une énergie suffisante à l’électron supplémentaire pour entraîner sa libération. Lors d’une collision atome-électron, il y a résonance de Feshbach lorsque l’énergie totale des deux fragments séparés coïncide avec l’énergie d’un état excité du système lié constitué des deux fragments. Ce type de résonance a une durée de vie beaucoup plus longue que la résonance de forme ce qui implique une extrême étroitesse et a fortiori une très grande amplitude du pic dans le profil de section efficace.
La principale distinction entre ces deux types de résonances est à trouver dans le com-portement du cortège électronique de l’atome cible lors de la génération de la résonance. La résonance de forme peut exister grâce à une barrière engendrée par la somme d’un champ attractif et de la barrière centrifuge qui est donc essentiellement une propriété de l’atome non-perturbé. En effet, cette résonance est large, donc brève, lui conférant sa nature adia-batique (pas ou peu de déformations du cortège de l’atome cible durant le processus). En revanche, lors d’une résonance de Feshbach, la dynamique du système (ici atome + électron) et les corrélations électroniques jouent un rôle central.
Photodetachement d’un électron unique Bien qu’il n’existe aucun état simplement excité dans l’ion négatif d’hydrogène [Hil77b, Hil77a], il existe de très nombreux états doublement excités (résonances) autour des seuils n = 2 à l’infini. Ho et Callaway en réper-torient 150 rien que pour les seuils n = 3 à 6 (il s’agit d’états doublement excités) [HC85]. La résonance de plus basse énergie associée à H−correspond à l’état 2s2 1S. Celle-ci s’avère donc inaccessible par excitation à un photon et en l’absence de champ électrique depuis le niveau fondamental 1Se de H−. Les seules résonances accessibles, et donc visibles sur le spectre de section efficace de photodétachement, sont les résonances de symétrie 1Po. La première démonstration expérimentale de l’existence de la résonance 2s2 1S susmentionnée fut celle de Schulz en 1964 [Sch64]. Il observait le signal en transmission d’un jet d’électrons passant au travers d’un gaz composé en partie de dihydrogène. Son système lui permettait de faire un tri en ne mesurant que les électrons non-diffusés. La présence d’une résonance dans le profil de section efficace induisait ainsi une modification de l’amplitude du signal d’électrons transmis. Son dispositif lui permit d’observer la résonance à 9,70(15) eV (un creux dans la section efficace) une fraction d’électron-volt sous le premier niveau excité (n = 2, ∼ 10,2 eV) de l’atome d’hydrogène.
La présence de deux résonances (Feshbach et forme de symétrie 1Po) au voisinage immédiat du seuil n = 2 fut prédite dans les années 60 par Burke et Taylor [BT66] et
Macek [Mac67] respectivement. Lin [Lin75] calcula la forme des potentiels hypersphériques associés aux trois voies de photodétachement de H− possibles et de symétrie 1Po associés au niveau n = 2. Il vérifia l’existence, pour l’une des voies, d’une barrière de potentiel située à grande distance et semblant obstruer un puits attractif (insuffisamment profond pour permettre l’existence d’un état lié mais assez pour autoriser une résonance de forme juste au-dessus du seuil, cf. figure 1.12). De plus, il obtint, pour une seconde voie, un puits peu profond mais suffisamment large pour permettre l’existence d’un état lié associé à la résonance de Feshbach. Les deux résonances de situent de part et d’autre du seuil n = 2, Feshbach sous le seuil et forme au-dessus (cf. figure 1.12). La troisième voie est quant à elle purement répulsive interdisant l’existence d’une quelconque résonance.
Figure 1.12 – À gauche, potentiels hypersphériques pour les voies 1Po de photodétachement de H− qui convergent vers le niveau n = 2. On remarque que la voie labélisée ’-’ présente un minimum sous le seuil n = 2 qui donne naissance à une résonance de Feshbach. La voie labélisée ’+’, présente un minimum pour des petits R (racine carrée moyenne de la position des deux électrons). On aperçoit la présence d’un maximum autour de R = 19 a0. L’électron en traversant cette barrière de potentiel, se retrouve confiné le temps de la résonance de forme, avant de se libérer à nouveau par effet tunnel. À droite, potentiels hypersphériques pour les voies 1Po de photodétachement de H− qui convergent vers le niveau n = 3 [Gre80] (cf. texte).
En 1977, Bryant et al. [BDD+77] observèrent expérimentalement ces résonances (d’autres le firent avant eux, du moins concernant la résonance de forme, voir références 7 et 8 de l’article de Bryant et al.). Ils utilisèrent le faisceau d’ions relativistes de 800 MeV sor-tant de l’accélérateur du LAMPF. Leur expérience consistait à photodétacher un faisceau pulsé de H− avec un laser à azote pulsé (longueur d’onde de 337,1 nm, soit 3,678 eV). Ils balayaient la longueur d’onde, par effet Doppler, en modifiant l’angle d’incidence du laser avec le faisceau d’ions (pour les détails de l’expérience, cf. [Fro81] et [BBC+81]). L’accord de leurs mesures avec la théorie de Broad et Reinhardt [BR76] était excellent, tant sur la
position des résonances que sur leur amplitude (du moins concernant la résonance de forme, cf. figure 1.13). La séparation énergétique entre la résonance de forme et de Feshbach fut évaluée à 53 meV en comparaison des 46 meV prévue par la théorie. De plus, l’expérience confirma les prédictions théoriques, de 15-28 meV, sur la largeur de la résonance de forme : 23(6) meV. En revanche, l’étroitesse de la résonance de Feshbach est telle que la résolution expérimentale de 10 meV ne suffit pas à en faire apparaître les détails. Une autre expé-rience également réalisée à Los Alamos permit de mesurer, avec beaucoup de précision, la position de la résonance de Feshbach depuis le niveau fondamental de H− : 10,9264(6) eV (le niveau n = 2 est à 10,9530 eV) [MBC+85].
Figure 1.13 – Comparaison de la théorie de Broad et Reinhardt [BR76] (en trait plein) avec les mesures de Bryant et al. [BDD+77] (points avec barres d’erreur). On observe une résonance de Feshbach (la plus étroite) et résonance de forme dans la section efficace de photodétachement de H− autour du niveau n = 2 de H. L’accord entre théorie et expérience est excellent. La figure a été extraite de l’article [BDD+77].
Le comportement de la section efficace juste en deçà du niveau n = 3 fut étudiée par Hamm et al. [HHD+79], avec le dispositif de Los Alamos. Ils observèrent les deux premières résonances de Feshbach (creux dans la section efficace) d’une même série à symétrie ap-proximativement paire au regard de l’échange des coordonnées radiales des deux électrons (nombre quantique noté ’+’). Qualitativement cela correspond à des états doublement excités pour lesquels les électrons se trouvent à une distance similaire du noyau. Ces ob-servations confirmèrent les prédictions théoriques (réf. 10-12 de l’article [HHD+79]). En revanche, deux résonances de symétrie ’-’ (états doublement excités dans lesquels un des électrons se situe près du noyau et l’autre très loin), également prédites par la théorie ne furent pas observées.
détermina les potentiels hypersphériques des voies menant à un niveau doublement excité sous le niveau n = 3 (cf. figure 1.12) . Il montra que le potentiel associé aux états de symétrie ’+’ confine les électrons plus près du noyau que ne le fait le potentiel ’-’. Les fonctions d’onde des deux électrons dans les états ’+’ recouvrent en conséquence beaucoup mieux celle de l’état fondamental de H− que ne le font les états ’-’. Par conséquent, la fréquence d’excitation vers les états ’+’ devrait être un à deux ordres de grandeurs plus grande que la fréquence d’excitation vers les états ’-’. Les résonances de Feshbach des états ’+’ dominent a priori, ainsi que l’a démontré l’expérience à Los Alamos.
L’équipe de Los Alamos pousuivit ses études sur ce sujet et publia des résultats ex-périmentaux concernant les séries de résonances qui convergent vers les niveaux n = 5 à n = 8 [HBM+90]. On choisit de ne pas rentrer dans les détails car il s’agit essentiellement de la même problématique que précédemment.
Photoéjection de deux électrons On présente brièvement, dans ce paragraphe, le phé-nomène de photodétachement à deux électrons (pour les structures atomiques ou ioniques constituées de deux électrons seulement).
Wannier postula en 1953 [Wan53], qu’au voisinage du seuil, l’éjection simultanée de deux électrons ne peut se produire que dans le cas où les deux électrons se situent à même distance et aux antipodes du centre attracteur. Cette hypothèse reflète l’idée que si, durant le processus de double photoéjection, l’un des électrons ralentit l’autre, ce dernier serait capturé par le champ coulombien de l’ion. Il y aurait alors photodétachement d’un seul électron. À partir de là, il put déduire une loi de seuil pour Z = 1 très similaire à la loi de Wigner :
σ(E) ∝ (E − Eth)1,1268, (1.23)
E étant l’énergie du photon excitateur et Eth l’énergie du seuil.
Un fait remarquable est que, dans cette configuration singulière, chacun des électrons semble ignorer l’existence de l’autre et ainsi ne voir que le potentiel émis par le noyau (purement coulombien en 1/r). Le système se comporte alors approximativement comme deux atomes d’hydrogène imbriqués l’un dans l’autre. La conséquence est la quantification de l’énergie de chacun des deux électrons selon une série infinie (états de Rydberg) identique à celle de l’atome d’hydrogène. La section efficace sous le seuil devrait donc, selon ce modèle, présenter une série de résonances qui correspondent aux séries d’états de type Rydberg des
deux pseudo-atomes d’hydrogène.
La première démonstration expérimentale du double photodétachement fut réalisée à Los Alamos avec l’utilisation du faisceau d’ions relativistes de l’accélérateur du LAMPF. L’énergie nécessaire pour atteindre et balayer le seuil était colossale (région VUV du spectre électromagnétique, soient des énergies ∼ 14,354 eV) mais restait accessible avec le dispositif par l’utilisation congrue du décalage Doppler perçu par les ions. La détection des ions positifs et des neutres produits durant le processus leur permit de déduire l’évolution de la section efficace relative au voisinage du seuil à deux électrons. Leurs résultats furent en bonne adéquation avec les prédictions de Wannier, du moins concernant la section efficace au-dessus du seuil.
Des articles de revues très intéressants sont disponibles sur le sujet de cette sous-section. Il y a le très complet article de Buckman et Clark traitant exclusivement des résonances dans les ions négatifs atomiques [BC94]. Il y a celui de Rau, plus court et exposant uniquement les travaux sur l’ion négatif d’hydrogène [Rau96]. Et pour finir, il y a celui de Bryant publié en 2001, dans lequel il discute des expériences menées durant 23 ans sur l’ion H− avec l’accélérateur linéaire de Los Alamos [Bry01].