Calculs théoriques de possibles configurations de contacts

mo-noatomiques

Toutes les simulations suivantes ont été réalisées à notre demande par Michael Häfner dans le groupe de Carlos Cuevas à Madrid. Les positions sont fixées, et la transmission des différents canaux est calculée à l’aide de la théorietight-binding

décrite dans [Cuev 96] et [Paul 08]. La direction dans laquelle le contact est défini est<111>et le cristal a une structure fcc.

Chaînes monoatomiques d’aluminium

La première question que l’on peut se poser est la possibilité de former des chaînes monoatomiques lors de l’ouverture d’un contact en aluminium, comme cela est possible avec les métaux 5d tel que l’or [Smit 01]. Pour ce faire une si-mulation de chaîne monoatomique a été réalisée et sera comparée plus loin à nos mesures.

F_. 3.28 – Calcul de l’évolution de la conductance totale, ainsi que l’évolution des canaux de conduction en fonction de la longueur d’une chaîne monoatomique en aluminium (Données de Michael Häfner).

Nous voyons ici que la conductance d’une chaîne monoatomique oscille en fonction de sa longueur. Ce phénomène, déjà connu pour d’autres métaux [Smit 03a] avec une période plus courte, a été décrit théoriquement [Thyg 03] [Xu 07] dans l’aluminium. Bien que les auteurs se recoupent, seul M. Häfner a pu décrire de manière satisfaisante les canaux de conductions. En effet, pour des raisons de sy-métrie, le second et le troisième canal doivent être dégénérés, ce qui n’est pas le cas dans la simulation de Thygesen et Jacobsen. M. Häfner insiste cependant ici sur une incertitude quant à la transmission absolue des canaux. Cette "erreur" est intrinsèque à une approche tight-binding telle qu’il l’utilise.

En résumé, une chaîne monoatomique serait caractérisée, dans une décomposi-tion en canaux, par un canal de conducdécomposi-tion constante proche de 1G₀et deux canaux dégénérés, de transmission beaucoup plus faible, et dont, pour les chaînes courtes, la transmission augmente rapidement en fonction de la longueur de la chaîne. La conductance totale augmente alors rapidement aussi.

Enfin, particularité à laquelle nous n’avons pas accès, des sauts de conductance devraient indiquer le moment où un nouvel atome passe dans la chaîne.

Angle entre les atomes d’un dimère

Une seconde question que l’on peut se poser concerne l’influence de l’angle formé par les atomes du contact.

F_. 3.29 – Position stable d’un atome d’aluminium entre deux contacts <100>, calculée par Ono et al. [Ono 04].

En effet, divers auteurs montrent que le minimum énergétique d’une chaîne monoatomique ne correspond pas toujours à une chaîne droite [Sen 01] [Ono 04], tel que décrit dans la figure 3.29. Dans la simulation qui suit, nous avons considéré

un dimère dont la liaison forme un angleαavec la direction du contact. L’influence de cet angle sur la conductance est représentée à la figure 3.30.

F. 3.30 – Calcul de la transmission totale et de la transmission de chaque canal de conduction en fonction de l’angle formé entre la liaison des atomes du dimère et la direction du contact (Données de Michael Häfner) — mouvement correspondant à un type de cisaillement — .

A partir d’un angle d’environ 30^◦, la dégénérescence des deux canauxτ₂etτ₃

commence à être levée. Tout d’abord le canalτ₂augmente quasiment seul jusqu’à 57^◦, puis le canalτ₃suit. Enfin, un nouveau canalτ₄apparaît vers 81^◦. On ne peut dès lors plus parler de contact monoatomique. Quant au canalτ₁, sa conductance reste relativement constante autour de 1G₀.

Afin de rendre ce comportement plausible, considérons de manière simplifiée que nous n’avons que des orbitales atomiques px, py, et pztel que décrit dans la figure 3.31.

A B

F. 3.31 – Calcul d’orbitales p dans les trois directions de l’espace pour un dimère en ligne A et un dimère avec un angle B . Le contour de l’orbitale représenté en A (ligne fine), permet de visualiser l’orientation des orbitales. Les atomes se trouvent aux noeuds des orbitales. Les surfaces des orbitales sont définies à 10% de probabilité. Cette structure a été simulée à l’aide du logiciel "Orbital Viewer".

Dans ce cas là, on voit que pour un contact constitué d’orbitales en X, le re-couvrement des orbitales peut rester quasiment inchangé lorsque les deux atomes du dimère tournent l’un autour de l’autre.

Pour les orbitales en Y, nous passons d’un recouvrement d’orbitales antiliant A à un recouvrement liant B .

Enfin pour les orbitales en Z, nous avons un changement de recouvrement entre la géométrie en ligne A et celle en coin B qui peut conduire à un léger change-ment (augchange-mentation ou diminution) de la conductance de cette orbitale.

Ainsi, si l’on attribue une orbitale à chaque canal de conduction, tel que cela est fait dans la section 1.2.2 de la partie I, il est plausible qu’un canal de conduction reste pratiquement inchangé pendant que la dégénérescence des deux autres est levée et que leur transmission change en fonction de l’angle entre les deux atomes du dimère.

Influence des atomes environnants

Le contact peut être également influencé par les atomes environnants. Exa-minons l’influence d’une variation du nombre de premiers voisins des atomes du contact.

F_. 3.32 – Influence du nombre d’atomes d’un côté et de l’autre du contact sur la transmission totale ainsi que sur les différents canaux (Données de Michael Häfner).

D’après la figure 3.32, l’influence d’un atome seul rajouté d’un côté du contact est grande; la conductance est augmentée de 30% entre cette situation (X=1) et celle d’un dimère en ligne (X=0). Notons que la situation X=1 se rapproche de la formation d’un monomère. Rappelons également que la conductance d’un mono-mère est attendue à 2G₀, soit une valeur bien plus élevée que pour un dimère (voir figure 1.6 page 20), ce qui peut expliquer la forte augmentation observée ici. La déconstruction du contact par enlèvement d’atomes est bien moins grande. Notons ici une légère augmentation de la conductance de X=0 à X=2 qui s’apparente à la formation d’une chaîne atomique (voir figure 3.28).

Etirement d’une jonction

La dernière influence considérée est celle d’une jonction étirée au delà de son point d’équilibre. Dans ce cas la conductance diminue parallèlement pour tous les canaux de conduction. Ceci est simplement expliqué par un recouvrement moins important des orbitales.

F. 3.33 – Conduction des canaux en fonction de la distance entre les deux atomes du dimère (Données de Michael Häfner).

Dans cet étirement, qui intervient après la forte augmentation de la conduc-tance du premier canal (cf. figure 1.9 page 24) — allant jusqu’à une conducconduc-tance de 1 —, nous voyons que tous les canaux ont un comportement identique, avec une conductance qui diminue rapidement avec l’étirement.

Nous allons voir maintenant s’il est possible de retrouver l’une ou l’autre de ces signatures dans nos mesures.