Interaction de configurations lointaines pour les configurations (l + l') N

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Submitted on 1 Jan 1967

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Interaction de configurations lointaines pour les configurations (l + l’) N

S. Feneuille

To cite this version:

S. Feneuille. Interaction de configurations lointaines pour les configurations (l + l’) N. Journal de

Physique, 1967, 28 (5-6), pp.497-504. �10.1051/jphys:01967002805-6049700�. �jpa-00206545�

INTERACTION DE

CONFIGURATIONS LOINTAINES

POUR LES

CONFIGURATIONS (l + l’)N

Par S.

FENEUILLE,

Laboratoire Aimé-Cotton, C.N.R.S., Bellevue, Hauts-de-Seine et Faculté des Sciences, ^Paris.

Résumé. - Il est montré que dans ^une théorie

paramétrique

les effets des interactions de

configurations

lointaines sur les

configurations (l

⁺

l’)N peuvent

^être

représentés

^dans

l’approximation

^{du second ordre, au moyen}

d’opérateurs

^effectifs

qui

^ont été déterminés. Ces résultats,

qui

^{sont en}

parfaite analogie

^{avec ceux} valables pour les

configurations

d’électrons

équivalents,

^ont été obtenus par

l’emploi

de la seconde

quantification

^{et de ses}

représentations graphiques.

^Leur

application

^{a été faite aux}

configurations (d + s)N

^et

fN s,

^{et leur}

possibilité d’emploi

^discutée.

Abstract. ²⁰¹⁴ It is shown that the effects of

configuration

interactions on the energy level structure of

(l

⁺

l’)N configurations

^{can be}

represented

ⁱⁿ the second order

approximation, by

^{effective two and}

three-particle operators.

^{The results are} very similar with those which ^are valuable for

equivalent

electrons ;

they

have been obtained

by using

^second

quantization

^and

Feynman graphs.

^Their

application

has been made to

(d + s)N

^and

fN s configurations,

^and

the

possibility

^{to use them in a}

parametric theory,

^{have been examined.}

I. Introduction. ^-

L’approximation

^du

champ

central

[1]

^dans

l’interpr6tation

^des

spectres atomiques complexes

^{trouve sa}

justification

dans le fait _que

I’application

^du

premier

^{ordre de}

perturbation

^{sur une}

configuration 6lectronique

^donn6e

permet g6n6rale-

ment de rendre

compte

^d’un

grand

^{nombre de donn6es}

expérimentales,

^au moyen d’un nombre restreint de

parametres ajustables.

Les differences observ6es entre

les niveaux

d’energie

ainsi calcul6s et leurs valeurs

expérimentales

peuvent ^etre

cependant

^assez

impor-

tantes, ^{et elles ne}

proviennent

pas, ^en

general,

^des

interactions

r6elles, spin-spin

^ou

spin-autre

orbite par

exemple, qui

^{ont ete}

negligees

dans 1’hamiltonien du

système;

^{elles sont} donc attribuées habituellement

aux « interactions » de

configurations. Celles-ci, plus

ou moins

arbitrairement, peuvent

^etre

s6par6es

^en

deux

categories : (1), interactions

^fortes

qui

n6cessitent 1’extension de la base initiale a un certain

nombre,

souvent tres

limit6,

^d’autres

configurations; (2),

^in-

teractions faibles

qui peuvent

^etre traitees par

appli-

cation d’ordres de

perturbation sup6rieurs

^{sur la base}

initiale. L’introduction des interactions fortes entraine la construction et la

diagonalisation

de matrices

souvent tres

grandes,

^et augmente notablement le nombre de

parametres

^a

determiner ;

^{si l’on etudie}

uniquement

les niveaux de

plus

^basse

6nergie

^des

atomes ou des

ions,

^{elles ne sont} heureusement à considerer _{que pour} les elements lourds. Au

contraire,

1’ensemble des interactions faibles laisse

inchang6e

^la

taille des

matrices,

^et n’introduit

qu’un

nombre relati-

vement

petit

^de

param6tres ;

^elles

peuvent cependant

avoir des effets cumulatifs

importants.

En outre, elles peuvent ^etre

repr6sent6es

^{au moyen}

d’op6rateurs

scalaires

effectifs, qui,

^{dans une th6orie}

param6trique,

permettent d’ignorer complètement

^les

propri6t6s

^des

configurations perturbatrices.

La determination de ces

op6rateurs

^{effectifs a 6t6}

faite _par

Rajnak

^et

Wybourne [2], [3],

^de

façon precise,

^{dans le cas des}

configurations

d’61ectrons

6qui-

valents

(nl) N.

^Leurs

résultats, qui

^{trouvent leur}

origine

dans les remarques de Bacher ^et Goudsmit

[4],

montrent que la th6orie ^« lin6aire ^» 6tait insuffisante :

en

effet,

^aux corrections de Trees

[5], [6], [7],

^doivent

etre

ajoutes

^des

op6rateurs

^{a trois}

particules [2],

^et

les effets combines du

couplage spin-orbite

^{et de}

l’interaction coulombienne entrainent l’introduction

d’op6rateurs proportionnels

^{a ceux} de l’interaction

spin-autre

^orbite

[3]. Cependant,

^la

simplicite

^{de ces}

résultats ne

justifiait

pas le formalisme extremement lourd

auquel

6taient conduits

Rajnak

^et

Wybourne

par l’utilisation des m6thodes

classiques,

^et la necessite de definir les 6tats des

configurations perturb6es

^et

pertur-

batrices. Stein

[8]

^a

apport6

^une

premiere simplifica-

tion en utilisant des

op6rateurs uk(l, I’)

^d’Elliott

[9],

mais c’est r6ellement la seconde

quantification

^{et les}

diagrammes

^de

Feynman qui

^ont

permis

^a

Judd [10]

de donner au

problème

^sa veritable solution. Ce ^sont

ces m6thodes _que nous avons utilis6es _pour ^tenter de

g6n6raliser

les résultats de

Rajnak

^et

Wybourne

^aux

configurations m6lang6es

^du type

(nl)N (n’ II)N’ .

^En

fait,

nous avons montre _que les

propri6t6s

^des

op6ra-

teurs annihilation et creation ne

pouvaient

^{etre utilis6es}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01967002805-6049700

498

avec efficacité que dans le ^cas ou 1’ensemble des confi-

gurations IN,

^lN-1

l’,

...,

ll’N-1, L’N pouvait

^etre

trait6 simultan6ment et, ^en

consequence,

^consid6r6

comme une seule

configuration

que ^nous 6crivons

(l ⁺ l’)N.

^{Ce cas est celui des}

configurations (d

+

s)N

des elements de

transition,

^et la conservation de la

parite permet

de lever la condition

pr6c6dente

pour les

configurations f Ns. L’application

des résultats

g6n6raux

^{a donc ete faite a ces cas}

particuliers.

^En

outre, ^les

diagrammes

^de

Feynman

^se r6v6lant ineffi-

caces dans le traitement des

op6rateurs agissant

^simul-

tanement sur l’orbite et le

spin,

^{nous avons ete amenes}

a modifier ces

diagrammes,

^ce

qui

^{nous a}

permis

^de

retrouver les résultats de

Rajnak

^et

Wybourne [3],

^et

de les

g6n6raliser

^sans difficult6 aux

configurations (l + l’)N.

II. Théorie du

champ

^{central et}

approximation

du second ordre. ^- La th6orie du

champ

^central

consiste essentiellement a

s6parer

1’hamiltonien habi- tuel de 1’atome en deux

parties d’importance

^relative

tres differente :

et

Les

energies

des differentes

configurations

^{sont la}

somme des

energies monoélectroniques,

^valeurs pro- pres de

Ho,

^{et le}

potentiel

^central

U(r )

^{est choisi de}

façon

^telle que

F approximation

d’ordre zero soit aussi bonne _que

possible.

Si 1’ensemble des

configurations lN, lN-1 l’, ..., ll’N-1,

^l’N doit etre trait6 simultan6- ment,

U(r ) peut

^etre choisi tel que les

energies

^mono-

6lectroniques

des electrons

(nl)

^et

(n’ l’)

soient iden-

tiques ;

^{si cette} condition n’est pas n6cessaire

(cas

^des

configurations f N s),

^un choix raisonnable _pour

U(r)

est celui

qui

élimine 1’action des couches

completes passives [10].

^{Dans les deux cas,}

H,

peut ^{etre traité} alors _par la th6orie des

perturbations,

^et la correction

sur

1’energie

^{est obtenue au}

premier

ordre par

diago-

nalisation de la matrice de

H,

^{sur les}

6tats I X)

^{de la}

configuration (I + l’)N d’6nergie Eo.

^{Au second}

^ordre,

si celui-ci ne 16ve aucune

dégénérescence

pouvant subsister dans

l’approximation

^du

premier ordre,

l’influence des

états Y >

^d’une

configuration

^excit6e

d’6nergie Eo ⁺

^{AE entraine} la correction suivante :

qui peut

^{etre 6crite en termes}

d’opérateurs

effectifs :

où

et

Les

op6rateurs 01, Q2

^et

Q6 agissent uniquement

^sur

l’orbite des

électrons,

tandis que les

op6rateurs °3’ Q4

et

°5 agissent

simultan6ment sur le

spin

^{et l’orbite.}

Dans tous les _cas,

cependant,

^les

op6rateurs G, A

^{et V}

peuvent ^etre

exprim6s

dans la forme que leur donne la seconde

quantification,

^{et la}

somme E [ Y ) ( Y I peut

^etre

remplacee

par un, ^car si les

états I Y )

^ne

forment _pas un ensemble

complet,

^{les 6tats}

manquants

ne peuvent ^{etre connect6s avec les}

6tats I X).

^Les

op6rateurs

annihilation-creation

qui apparaissent

^dans

les

expressions

^de

G,

^{A et V}

peuvent

^{donc etre rassem-} bles et l’on

peut

utiliser les relations d’anticommuta-

tion,

^{en tenant}

compte

^des

propri6t6s

^des

6tats X >,

ce

qui

^{conduit a} la construction d’un certain nombre de

diagrammes

^de

Feynman qui permettent

^{la d6ter-} mination effective des

op6rateurs Q [10].

III.

Opdrateurs 91, 92 et nG8

^{- Ces}

op6rateurs agissent uniquement

^sur l’orbite des electrons et

peuvent

^{etre obtenus} par

generalisation

immediate des résultats de

Judd [9].

Les effets de

01

^{sont triviaux}

et dans la th6orie

param6trique

^{il est}

possible

^d’en

tenir

compte

^au moyen des

parametres F°(l, l)

^et

F°(l’, l’).

Comme dans le ^cas des

configurations (nl)N [2], cinq types

d’interactions seulement contri- buent a

Q2

^et

Q6,

^{et ne se r6duisent pas au seul}

d6place-

ment du centre de

gravite

^{de la}

configuration (I

+

l’)N;

elles font intervenir les

configurations

excit6es sui-

vantes :

Cependant,

^{si nous}

exceptons

^{les cas des}

configura-

tions

fN s,

^nous devons tenir

compte

^des effets des couches

completes,

^{et aux schemas donn6s} par

Judd [10] ( fig. 1)

^{doivent etre}

ajoutes les 24 diagram-

mes de Safronova et Tolmachev

[11] reproduits

^dans

la

figure

^{2. En} outre, ^les branches libres de ces dia- grammes

repr6sentent

soit des electrons

I,

^{soit des}

6lectrons 1’,

^et il existe _pour chacun des

types

^de

diagrammes reproduits

^{dans les}

figures

^{1 et 2}

plusieurs

possibilités

suivant les moments

angulaires

^{attribués à}

FIG. 1.

FIG. 2.

chacune des branches libres. Au cas D2 de la

figure 1,

par

exemple, correspondent

^{les 24}

diagrammes

^{de la}

figure

^{3. Le nombre}

d’op6rateurs

^{et de}

parametres

FIG. 3. ^- Sur le

premier diagramme

^{en haut a}

gauche

lire : /" au lieu de 1’.

ainsi introduits semble devenir tres

grand,

^{mais une}

etude

alg6brique complete permet

^{de le reduire} notablement. Tout

d’abord,

^{si I et I’ sont de}

parite differente,

^un certain nombre de

diagrammes peut

etre éliminé a

priori,

les huit derniers de la

figure

³

FIG. 4.

par

exemple.

^{Dans tous les cas, nous} pouvons utiliser

1’6quivalence

^{entre le}

diagramme

^{de la}

figure

^{4 et}

1’expression

suivante 6tablie a l’aide des

regles

^de

Jucys [12],

^dans

laquelle

^les

op6rateurs u(k)(lç, lr)

sont ceux définis par Elliott

[9] :

500

Il s’ensuit _que les 24

diagrammes

^{de la}

figure

3 conduisent aux seuls

op6rateurs ^suivants,

^{dont un}

grand

^nombre

est

d6jA present

^dans

1’expression

de l’interaction coulombienne a l’int6rieur de la

configuration (I + I’)N :

Tous les autres

types

^de

diagrammes

^des

figures

¹

et 2

peuvent

^etre trait6s de maniere

analogue,

^{et l’on}

montre ainsi que les

op6rateurs Q2

^et

Q3

^sont

repre-

sent6s _par un certain nombre d’interactions effectives a une, deux ou trois

particules.

Les effets des

op6ra-

teurs a une

particule,

^de rang

zero,

^sont absorbés par les

parametres FO(l, l)

^et

F0(l’, l’) ;

^les

op6rateurs

^à

deux

particules

^{sont ceux 6crits}

précédemment,

^{et les}

op6rateurs

^{a trois}

particules, parfaitement sym6triques

relativement a

1’6change

^{de deux}

electrons,

^sont

construits a

partir

^des

op6rateurs

et

parite identique

^à celle de l +

l’) . L’analogie

^{entre ces}

résultats et ceux

qui

^ont ete obtenus _pour les confi-

gurations

d’electrons

equivalents

^{est 6vidente.}

IV.

Opdrateurs Q3’ n4

^et

Q5.

^{- Ces}

op6rateurs agissent

simultan6ment sur le

spin

^et l’orbite des elec- trons, ^et le

premier probl6me

^{est de}

representer graphiquement

l’interaction

spin-orbite.

Suivant Goldstone

[12],

^à

un

operateur

^{a un electron est associe}

le

diagramme

^1.

L’impossibilité

d’introduire dans cette

forme les rangs

respectifs

^de

1’opera-

teur relativement au

spin

^et

a l’orbite est

6vidente;

^seul

peut

^6tre

precise

^le rang ^to- tal. Pour remedier ^{a cet} in-

conv6nient,

^nous

repr6sentons

un

op6rateur

^{a un electron}

de _rang total K et de _rangs

respectifs

^x et k relative-

ment au

spin

^{et a} l’orbite par ^le

diagramme

^2.

De la meme

maniere,

^un

op6rateur

^a deux elec-

trons aura la

representation

donnee par le dia- gramme 3 :

Dans le cas ou x est

6gal

^{a zero}

(op6rateurs

^ind6-

pendants

^du

spin),

^les

diagrammes precedents

^se

r6duisent immédiatement a ceux que nous avons utili- ses dans le

paragraphe precedent :

Dans tous les _cas, la m6thode

qui

^{a ete} r6sum6e dans le

paragraphe

^II

peut

^etre

utilis6e,

^et la construction

FIG. 5.

des

diagrammes correspondant

^{a certains}

types

^d’in- teractions s’obtient sans difficulte _par

generalisation

^des

regles

donn6es par

Judd [10]

pour les

op6rateurs independants

^du

spin.

^{Dans le cas}

consid6r6,

^deux

types

d’interactions seulement contribuent a

0.31 C’4

et

05;

elles font intervenir les

configurations

^excitees

suivantes :

Les

diagrammes correspondant

^a

03

^et

D4

^{ont 6t6}

r6unis dans la

figure

⁵

(les

effets de

Os

^{sont en effet}

FIG. 6.

triviaux).

^Ces

diagrammes

^{sont encore}

topologique-

ment

identiques

^aux

diagrammes

^{des moments} angu- laires de

Jucys [12],

^{et la}

correspondance

^{entre le}

diagramme

^{de la}

figure

^{6 et}

1’expression suivante,

par

exemple, peut

^{etre 6tablie sans} difficulte :

Si nous consid6rons le ^cas

ou la = lb = lc = Id

⁼

^1,

^elle

^permet

^{de retrouver dans sa} forme tensorielle

1’6quation (14) [3]

^de

Rajnak

^et

Wybourne.

^Plus

généralement,

les branches libres de ces

diagrammes repre-

sentent soit des electrons

l,

soit des electrons

l’,

^{et le}

diagramme precedent

^{conduit aux}

op6rateurs

^{suivants :}

502

L’6tude d6taill6c de 1’ensemble des

diagrammes

^{de la}

figure

^{5 montre} d’ailleurs _que ces

op6rateurs repre-

sentent tous les effets de

Q3. Q4

^et

°5’ qui

^{ne se r6dui-}

sent pas a ^une modification des

parametres F(O)(l, l’), F(O)(I’I’)5 (15 1) et ) (I’ I’) .

En

consequence)

l’ensemble de ces r6sultats montre que dans

1’approximation

du second ordre tous les effets des interactions de

configuration

^{sur les}

configu-

rations

(I

⁺

JI)N peuvent

^etre

repr6sent6s

^{par :}

a)

^des

operateurs

^{a deux et trois}

particules agissant uniquement

^sur l’orbite des

electrons ;

b)

^deux

op6rateurs respectivement proportionnels

au

couplage spin-orbite

des electrons I et des elec-

trons

l’ ;

c)

^des

op6rateurs

^{a deux} corps

agissant

^simultan6-

ment sur les

spins

^et l’orbite des electrons.

Qualitativement,

^{ces résultats sont}

identiques

^{a ceux}

obtenus _pour les

configurations

d’61ectrons

equivalents.

V.

Exemples particuliers.

^{- Nous avons}

d6jh signale

que seules

peuvent

^etre raisonnablement traitees _par la m6thode

expos6e

^{dans les}

paragraphes precedents

^les

configurations (d

+

s)N

^et

fN s.

^Le

probl6me

^est donc de savoir

si,

pour ^ces

configurations,

le nombre de

parametres

introduits reste suffisamment

petit

^en

regard

des donn6es

expérimentales

pour per-

mettre une etude

param6trique.

A. CONFIGURATIONS

(d ⁺ s)N.

^{- Dans le cas ou}

l ⁼ 2 et l’ ⁼

0,

^{si nous 6cartons des}

op6rateurs

^à

deux _corps

agissant uniquement

^sur l’orbite des elec- trons, ^ceux

qui

^sont

d6jh presents

^dans

1’expression

de l’interaction coulombienne a l’int6rieur de la

configuration (I ⁺ l’)N,

seuls subsistent :

11 est facile de montrer

qu’a

^un

deplacement pres

^de

1’ensemble des niveaux de la

configuration,

^ces

op6ra-

teurs peuvent ^etre

remplac6s

^{par :}

ou L est

l’op6rateur

^moment

^orbital, G(R5) l’op6rateur

de Casimir du groupe

R5

^et

G(R6)

^{celui du groupe}

R6 [13].

Si les 6tats de

(d+s)N

^sont caractérisés par

L, S, (ûJ1 ûJ2) representation

irr6ductible du groupe

R5

^et

(v1 v2 v3) representation

irr6ductible du groupe

R6 [13],

la matrice de

l’op6rateur precedent

est

diagonale,

^{et ses elements sont}

égaux

^{a :}

A

partir

des trois

op6rateurs

^de

^base, u(2)(d, d), u(4)(d, d)

^et

u+(2)(d, s),

peuvent ^être construits les dix

+ ++

op6rateurs (k, k’, k")

suivants :

(222), (222), (222),

+++ + ++ +

(222), (224), (224), (224), (244), (244), (444),

^et

a

priori

^dix

parametres

semblent n6cessaires pour rendre

compte

de l’interaction effective ^a trois

parti-

cules. En

fait, cinq parametres

seulement sufhsent à

representer

^cette

interaction,

^{comme le montre} par

une m6thode tout a fait

analogue

^a celle utilis6e _pour les

configurations f N [14], [15],

1’etude des

proprietes

de transformation de ces

op6rateurs

^{dans les}

operations

de groupes

Spl2, R6

^et

R5 [16].

A ces huit

parametres

dus a la seule

presence

^du

champ

^{central et de l’interac-}

tion coulombienne dans 1’hamiltonien

perturbateur,

doivent etre

ajoutes cinq parametres

pour rendre

compte

des effets du

couplage spin-orbite.

^En

effet,

dans le cas

consid6r6,

l’interaction effective a deux

particules agissant

simultan6ment ^sur le

spin

^{et l’or-}

bite des electrons se r6duit aux

cinq op6rateurs

suivants :

et

Finalement,

^{si nous}

ajoutons

^a 1’ensemble de ces

parametres

^les

sept parametres F(O)(d), F(0)(s),

F(2) (d), F(4)(d), ^{G(2)(d, s), H(2)(d, s) et )(d) déjà}

introduits dans

1’approximation

^du

premier ordre,

nous obtenons un total de

vingt parametres.

^Ce

nombre, compare

^aux

quatorze parametres

habituellement introduits dans 1’etude des

configurations dN,

^{dN-1 s et}

dN-2 S2

[17],

^est relativement

élevé, cependant

^{il reste}

inferieur a celui des donn6es

expérimentales

^{dans un}

grand

^{nombre de cas, et ainsi il est}

possible

^d’envi-

sager ^une etude

param6trique

^des

configurations (d

+

s)N qui

^soit

parfaitement

^{coh6rente avec la}

th6orie du

champ

^{central et}

qui permette

^de

pr6ciser l’importance

relative des différents ordres de _per- turbation.

B. CONFIGURATIONS

fN S.

^{- Dans le cas des confi-}

gurations f N s (l

⁼

3,

^{1’ =}

0), vingt-deux paramètres

doivent etre introduits _pour

representer compl6tement,

au deuxi6me

ordre,

les interactions de

configuration, compte

^tenu des reductions

apport6es

^par la th6orie des groupes ^et la conservation de la

parit6.

^{Ce nombre}

est dans tous les cas

beaucoup trop

élevé relativement a celui des donn6es

exp6rimentales. Cependant,

^une

premiere approximation pourrait

^{consister a tenir}

compte compl6tement

^des

op6rateurs

^{a deux}

particules agissant uniquement

^sur l’orbite des electrons. Dans

cette th6orie « lin6aire _», les seuls

op6rateurs qui

^ne

pr6existent

pas dans

l’approximation

^du

premier

^ordre

sont les suivants :

les trois

premiers

^{d’entre eux sont}

d6jh

introduits dans 1’etude des

configurations fN [2]. Ainsi,

^{dans le cas}

ou les interactions de

configuration

^au deuxi6me ordre

sont limit6es a la th6orie

lin6aire,

^neuf

parametres

seulement sont a

considerer,

^{et ce nombre est suffi-}

samment

petit

pour

permettre

^une

comparaison

^avec

1’experience.

VI. Conclusion. ^- La seconde

quantification

^{et sa}

representation graphique

^au moyen des

diagrammes

de

Feynman

^{nous a}

permis

de determiner _pour les

configurations (I

+

l’)N,

^les

op6rateurs

^effectifs

qui

rendent

compte

des effets d’interaction de

configura-

tions lointaines dans

l’approximation

du second ordre.

La necessite d’introduire les _rangs des

op6rateurs

^relati-

vement a

1’espace

^de

spin

^{et a}

1’espace d’orbite,

pour

pouvoir

^utiliser

1’6quivalence topologique

^{des dia-}

grammes de

Jucys

^{et de ceux de}

Feynman,

^{nous a}

conduits a modifier la

representation

habituelle de ces

derniers. Les résultats _que nous avons ainsi obtenus

sont en

parfaite analogie

avec ceux

pr6c6demment

établis _pour les

configurations

d’61ectrons

equivalents,

et nous en avons fait

I’application particuli6re

^aux

configurations (d

⁺

S)N et fNS.

^{Pour les}

configurations (d

⁺

s)N,

le nombre de

parametres

introduits est en

general petit

devant celui des donn6es

expérimentales,

et nous pouvons

envisager

^{une etude}

param6trique

^de

ces

configurations qui

^soit

parfaitement

^{coh6rente avec}

l’approximation

^du

champ

^{central au} second ordre de

perturbation.

^{Dans le cas des}

configurations fN s,

^au

contraire,

1’6tat actuel des donn6es

expérimentales

nous conduit a penser que seule une th6orie lin6aire

est

applicable.

Manuscrit requ le ¹² d6cembre 1966.

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