Mise en évidence d'une réaction nucléaire en chaîne au sein d'une masse uranifère

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Mise en évidence d’une réaction nucléaire en chaîne au

sein d’une masse uranifère

H. Halban, F. Joliot, L. Kowarski, F. Perrin

To cite this version:

MISE EN

ÉVIDENCE

D’UNE

RÉACTION

NUCLÉAIRE

EN

CHAÎNE

AU SEIN D’UNE MASSE

URANIFÈRE

Par H. HALBAN _JR, F.

_JOLIOT,

L. KOWARSKI et F. PERRIN. Laboratoire de Chimie nucléaire

(Collège

de

_France).

Sommaire. 2014 Les

expériences décrites dans cette Note donnent le nombre de neutrons produits dans

une sphère d’oxyde d’uranium humide de 50 cm. de diamètre irradiée par une source de photoneutrons

primaires. Une discussion de la valeur de ce nombre _{permet de conclure que les neutrons produits} sont d’origine secondaire, tertiaire, etc., mettant en évidence, dans le _système utilisé, la production

de réactions en chaine convergente.

Poursuivant l’étude de la libération des neutrons

au cours de la

_rupture

nucléaire de l’uranium

[i],

nous avons étudié la distribution de la densité des neutrons

_{thermiques présents}

dans une masse à haute teneur

_d’uranium,

_{irradiée par} une source

de

_{photoneutrons}

_(1).

Une

_sphère

en cuivre

_(diamètre

5o

_cm),

_immergée

dans un réservoir

_plein

d’eau, peut

être

_remplie

d’eau

ou de

_{30o kg}

de

_poudre

de U3 011

_(sèche

ou additionnée d’une

_quantité

variable

d’eau).

Une source de

photoneutrons (i

g Ra

+

_{~6o g Be)}

est

_placée

au

centre de la

_sphère.

La densité des neutrons

_présents

dans la

_sphère

est mesurée _{par l’activité} I induite dans des détecteurs en

_{dysprosium placés}

à l’intérieur

de la

_sphère

ou dans l’eau environnante. La courbe Ir2 =

_{f (r),}

r étant la distance entre la source

et l’un des

détecteurs,

a été tracée _{pour les} cas

suivants : ’

-

sphère pleine

d’eau;

-

sphère pleine d’oxyde

sec

_d’uranium;

-

sphère pleine d’oxyde

mouillé de

_façon

à contenir i H _pour i

U;

--

sphère pleine d’oxyde

mouillé à 2

H;

-

sphère

pleine d’oxyde

mouillé à 3 H.

Nous nous sommes assurés _{que la distribution} de

l’eau dans la

_poudre

mouillée était suffisamment uniforme.

La forme des courbes obtenues

_présente

des

particularités

intéressantes,

notamment dans le

cas 2

_H,

où deux maxima distincts sont visibles

(pour

r =

14

cm et r = 28

_cm).

Elle montre

_qu’il

est illusoire de tirer des conclusions

_{quantitatives}

de la détermination de la densité

_{neutronique à}

une seule distance : les conclusions

_qu’on

tirerait ainsi

_changeraient

avec la distance choisie. L’intérêt

principal

réside dans la valeur

_numérique

de la surface des courbes obtenues. En

effet,

cette valeur

étant

_{l’intégrale}

de la densité

_neutronique

étendue

sur un

_volume,

la surface de la courbe est

propor-tionnelle au nombre des neutrons

_thermiques

_présents

à

_chaque

instant dans le

_{système. Rappelons}

que

ce nombre est

_égal

au

_produit

_{Q -,}

_Q

étant le nombre

de neutrons de toute

_{origine qui,}

_{par unité de}

_temps,

sont ralentis

_jusqu’à

l’état

_thermique

dans le

_milieu,

(’) Les résultats donnés ici _{correspondent} à des _expériences faites avant le 1 cr _{septembre ic)3~.}

et - la _{vie moyenne} d’un neutron

_thermique,

c’est à-dire le

_temps

_moyen

_pendant

_lequel

il diffuse dans le

milieu,

en

_{équilibre thermique,}

avant d’être absorbé. Le

_{produit QT}

n’est _réellement propor-tionnel à

l’intégrale Ir2drqu’à

condition

_d’employer

un détecteur

_qui

absorbe les neutrons

_thermiques

suivant la loi

_ilv;

les données

_{expérimentales}

dont

on

_dispose

actuellement semblent montrer _{que le}

dysprosium

suit cette loi d’assez

_près.

Le Tableau suivant résume les résultats

numé-riques

de nos

_{expériences :}

Teneur en eau du milieu eau

(atomes H par atome _U). 0 H. 1 H. 2 H ;3 H. pure.

Surface totale de la courbe

(unité arbitraire)...

0.78 o.g8

ï.o~ 1 ~ i j ~oo

Surface

_{correspondant}

à

l’intérieur de la

_sphère.

0.’)1

_{0, ’):- o, 5 7}

_o,7?

Surface

_{correspondant}

à

l’extérieur de la

_sphère.

_o57 o.Ô] _{0.17 0.t5}

-Nous _{essayerons de}

_dégager

le sens

_physique

de ces données et

_plus

_{particulièrement}

de celles

concernant le cas 3 H. On

_peut

écrire,

notamment :

(J¡nt. ’"":int.

-

O. 7’~

() t’xl. ’"": l’xl.

- _{o; 13.}

QIlII.

et

_{~ext. :}

nombre de neutrons

_qui,

_{par unité} de

_temps,

deviennent

_thermiques

dans le milieu

intérieur

_{(extérieur),}

dans notre

_expérience

avec 3

H;

7ÍIlt. et 7(,:Bt. : vie moyenne d’un neutron

_thermique

dans le milieu intérieur

_{(extérieur),}

dans la même

expérience.

Les unités de

_Q

et T sont choisies de

_façon

à avoir

_Q

= _i etc _i dans notre

expérience

avec l’eau _pure; dans ces conditions les surfaces

_indiquées

dans le tableau ci-dessus sont

_{numériquement}

_égales

aux

_produits

_Q-r

_{correspondants.}

Il

_faut,

_cependant,

discuter l’influence des

phéno-mènes

_d’échange

de neutrons à la surface de discon-tinuité entre les deux milieux. Des neutrons lents

(E

1 00

eV)

traversent cette surface dans les deux sens; un neutron absorbé dans un milieu n’a donc _pas nécessairement

_passé

toute sa vie de

neutron lent dans ce même milieu. Cet

effet,

qui

inté-resse deux couches

_sphériques

de faible

_épaisseur

de

_part

et d’autre de la surface de

_{discontinuité,}

entraîne deux corrections de sens contraire sur les

vies moyennes 71JJt et 7.,Bt des neutrons observés

429

dans cette

_région.

Un calcul

_approximatif

montre

que la résultante de ces deux corrections

_peut

être

négligée.

Nous _pouvons

évaluer 71J1t.

en tenant

_compte

des concentrations et des sections efficaces connues. Avec _{3 H pour} 1

U,

en

_posant

_{pour les neutrons}

thermiques

et en

_négligeant

la

_capture

_par

_{l’oxygène,}

nous avons 71111. =

_o,43.

d’où _nous tirons

_Q;",.

_

1.67.

En _y

_{ajoutant Q f~,,.}

=

o,~15

(puisque

7(’’.1. =

1 ),

nous obtenons un total de 2,12.

Ainsi,

malgré

le

fait que la

présence

de l’uranium

_empêche,

_par

absorption

par résonance une

_partie

notable des neutrons

_primaires

de devenir

_thermiques,

la pro-duction des neutrons

_thermiques

dans le

_système

est

_plus

_que doublée du fait de l’introduction de

l’uranium.

Essayons

de

_distinguer,

dans le total observé

de 2,12,

_l’apport

des neutrons

_{primaires (issus}

de

la

_source)

de celui des neutrons non

_primaires

(issus

de

_{l’uranium).}

Tout neutron

_primaire

a la

probabilité

i -

q de devenir

thermique

dans le

milieu

v ~

H en ne tenant _pas

_compte

de

l’absorp-tion par résonance. Dans ce

_milieu,

au cours du

ralen-tissement,

le neutron a la

_probabilité

_{p d’être} absorbé par résonance.

Ainsi,

seule la fraction

y -

9)

(r

-

p)

arrive à l’état

_thermique

à l’intérieur

du

milieu

et

_parmi

ces neutrons

_thermiques

une fraction w seulement

_produit

des

_ruptures

_(le

reste étant

absorbé par

simple

capture

dans l’uranium et

l’hydro-gène).

Ces

_ruptures

_produisent

tous les neutrons

non

_primaires,

soit

(la

division _par est _{nécessaire pour} remonter

des neutrons

_thermiques

observés à l’intérieur aux

neutrons lents

_produits

et demeurés à

_{l’intérieur).}

Le

quotient

n

représente

donc le nombre total des neutrons issus

d’une

_rupture

_produite

_par un neutron

_primaire.

La valeur

_numérique

de w résulte immédiatement

des sections efficaces et des concentrations données

plus

haut;

elle est

_égale

à

_o,54.

La valeur _{de p}

_dépend

dans une certaine mesure

(déterminée

par la forme de la raie de

résonance)

de la teneur en uranium du milieu. Nous l’avons

estimée en utilisant une série de mesures _pour des

concentrations

_plus

faibles en uranium faites

_d’après

une méthode _{décrite par} ailleurs

_[2].

Pour des raisons

_théoriques

on

_peut

s’attendre à

ce _{que, pour des teneurs}

_plus

élevées en

_U,

_{p croisse}

beaucoup plus

lentement et

_qu’il

soit voisin de

_o,50

pour la teneur 3

Hj

U. Pour le calcul ci-dessus nous

adopterons

par

prudence

p =

o,4o.

Ce chiffre

com-prendra

également

la

_perte

_{des neutrons par}

absorp-tion à l’état

_{semi-rapide qui}

ne doit _pas être

négli-geable (c f . [3]),

ainsi que le confirme d’ailleurs notre

expérience

avec

_l’oxyde

sec

_(voir

le Tableau

ci-dessus).

La valeur _{de 9}

_peut

être évaluée en assimilant

les 25 cm

_{d’épaisseur d’oxyde}

mouillé à un certain

équivalent

d’eau pure. Pour calculer cet

_équivalent

nous

_adoptons,

_{pour les} sections efficaces de diffusion

élastique

des

_{neutrons, " la}

valeur 1 3 . 1 0-24 cm 2

pour -

H2 0 et I 5 . I 0 24 CM2

_pour

Le milieu renfermant _{g d’eau par} centimètre

_{cube, 25}

cm

de

_mélange

_équivalent

à 25 X

_0,42

=

_{o, 5}

cm d’eau.

Cependant, la

diffusion contre l’uranium conduit à

un nombre de chocs contre

_{l’hydrogène qui}

est d’un

facteur (

13

₊

~- )/i~

_plus

_grand

_{que dans} un milieu

contenant _{g d’eau par centimètre cube} sans

autre centre diffusant.

_{L’équivalent}

s’établit ainsi à 15 cm d’eau et la distribution bien connue de la densité des

_{photoneutrons}

dans l’eau

_(voir,

par

exemple, [~11)

montre que la

_proportion

des neutrons

devenant

_thermiques

à des distances cm de la source est

_égale

à 85

_{%, d’où y -}

0,15.

En introduisant les valeurs

_numériques

de

_Qinl,

Pext..

lv, p, p dans

l’expression

ci-dessus,

nous consta-. tons

_qu’une

_rupture

_{primaire produit}

un total d’au moins 8 neutrons non

_primaires.

Comme il

_paraît

difficile d’admettre que tous ces neutrons

_proviennent

d’un noyau

unique

d’uranium

_(ci.

la valeur

de

_3,5

± _{o,7 neutrons par}

_rupture

_que nous avons annoncée

_{précédemment),}

nous en concluons que des

ruptures

secondaires, tertiaires,

etc.,

ont eu lieu et _que

nous sommes en

_présence

d’une réaction en chaîne

convergente.

-BIaii-Liscrit recti le i,) septeiiibre ig3g.

Manuscrit reçu le n) septembre 1939.

13IB1,10CBAPHIE.

[1] H. HALBAN, F. JOLIOT et L. KOWARSKI, Nature, 143. p. 470, 680 et 939. 2014 H. ANDERSON, E. FERMI

et H. HANSTEIN, 1939, 55, p. 797. 2014 L. SZILARD

et

W. _{ZINK, Phys.} Rev., 1939, 55, p. 799. 2014 H.

ANDERSON,

E. FERMI et L. SZILARD, Phys. Rev., 1939, 56, p. 284.

[2] H. HALBAN, L. KOWARSKI et P. SAVITCH, C. R. Acad. Sc., 1939, 208, p. 1396.

[3] H. HALBAN et L. _{KOWARSKI, Nature, 1938, 142, p. 392.}