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Pompage optique d’atomes métastables, effets de
sélectivité en vitesses induits par un laser monomode
Lucile Julien
To cite this version:
Lucile Julien. Pompage optique d’atomes métastables, effets de sélectivité en vitesses induits par un
laser monomode. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI,
1981. Français. �tel-00011836�
UNIVERSITÉ
DE PARIS
LABORATOIRE
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
THESE
DE DOCTORAT
D’ETAT
ès
Sciences
Physiques
présentée
à
l’Université Pierre
etMarie Curie
(Paris VI)
par
Lucile
JULIEN
pour
obtenir
le
grade
de DOCTEUR - ES -
SCIENCES
Sujet
de
la
thèse :
"POMPAGE
OPTIQUE
D’ATOMES
METASTABLES ;
EFFETS
DE SELECTIVITE EN
VITESSES INDUITS PAR UN
LASER
MONOMODE".
Soutenue le 2
Décembre
1981 devant le
Jury :
MM. J. BROSSEL
Président
C.
COHEN-TANNOUDJI )
F.
LALOË
)
J.C.
LEHMANN
)
Examinateurs
M.
LOMBARDI
)
J.
MARGERIE
)
THESE DE DOCTORAT D’ETAT
ès Sciences
Physiques
présentée
àl’Université Pierre et Marie Curie
(Paris VI)
par
Lucile JULIEN
pour obtenir
le
grade
de DOCTEUR - ES - SCIENCESSujet
de la thèse : "POMPAGEOPTIQUE
D’ATOMESMETASTABLES ;
EFFETS DE SELECTIVITE EN VITESSES INDUITS PAR UNLASER MONOMODE"
Soutenue le 2 Décembre 1981 devant le
Jury :
MM. J. BROSSEL Président C.
COHEN-TANNOUDJI )
F. LALOE)
J.C. LEHMANN)
Examinateurs M. LOMBARDI)
J. MARGERIE)
Le travail
présenté
dans ce mémoire a étéréalisé
pendant
les années1976 - 1981 au Laboratoire de
Spectroscopie
Hertzienne de l’Ecole NormaleSupérieure.
Je tiens tout d’abord à remercier Messieurs les ProfesseursA. RASTLER et J. BROSSEL
qui,
en m’accueillant dans leurlaboratoire,
m’ontpermis
de bénéficier des meilleurs conditions matérielles et intellectuelles.L’expérience
décrite dans lapremière partie
de ce mémoire a été réalisée dans lapartie
du laboratoire située à la "Halle aux Vins". Jevou-drais remercier ici Jean-Pierre DESCOUBES
qui
a suivi cetravail
etqui
adirigé
mespremières
années dans larecherche,
ainsi que les chercheurs etles techniciens de la "Halle aux Vins"
qui
m’ont tcus durant ces annéespro-digué
leur aide amicale et leursoutien.
Je suis reconnaissante enparticulier
à Francis TREHIN
qui
m’aapporté
une aide trèsprécieuse
dans la réalisationet la mise au
point
du banc de pompage.Le travail décrit dans la
deuxième
partie
de cemémoire
a étéréa-lisé rue
Lhomond,
àpartir
de1979,
en collaboration avec Michel PINARD.Franck
LALOË
en a assumé ladirection ;
il nous a donné de nombreuxconseils,
lors de discussions très
fructueuses,
et il a su nousguider
aussi bien en nousproposant
de nouvellesexpériences
qu’en
noussuggérant
des améliorations dumontage
utilisé. Je tiens à luiexprimer
ici maprofonde
reconnaissance.
J’ai eu la très
grande
chance de travaillerpendant
cesannées
encollaboration avec Michel PINARD. Il m’a fait
bénéficier
de sonexpérience,
aussi bien
expérimentale
quethéorique
dans le domaine du pompageoptique
sélectif en
vitesses,
etj’ai
puapprécier quotidiennement
sagentillesse
et son
dynamisme.
Je tiens à lui dire ici combien cette collaboration a étéagréable
et stimulante pourmoi,
et à l’assurer de toute mon amitié. Je suiscontente
également
depouvoir
dire ici aux chercheurs et aux techniciens dela rue Lhomond combien
j’ai
apprécié
l’accueil chaleureux quej’ai
reçuparmi
eux.Je remercie vivement Messieurs C.
COHEN-TANNOUDJI,
J.C. LEHMANN,J. MARGERIE et M. LOMBARDI de l’intérêt
qu’ils
ont manifesté pour cette thèseen
acceptant
departiciper
auJury.
Je voudrais dire enfin ma reconnaissance à tous ceux
qui
ontcontri-bué à la réalisation matérielle de ce mémoire :
parmi
eux,je
citerai MadameBOUNIOL,
Mademoiselle BRODSCHI et Madame RENOUqui
se sontpartagé
lafrappe
du texte, Madame AUDOIN pour letirage,
MadameMOISSENET,
Madame ROBIN etMonsieur
AUQUIER
pour la réalisation desfigures
et desphotos.
Je tiens àTABLE DES
MATIÈRES
Introduction ...
1PREMIERE PARTIE :
POMPAGE OPTIQUE DU NIVEAU METASTABLE
5
S DE L’OXYGENE
I.Généralités ...
51)
Intérêtgénéral
del’oxygène
... 52)
Les niveauxd’énergie
de l’atomed’oxygène ; importance
des niveaux métastables ... 53)
Observations etexpériences
concernant lemétastable
5
S
... 74)
Le pompageoptique,
méthode d’étude des collisions ... 8II.
L’expérience
de pompageoptique
de0(
5
S) :
problèmes spécifiques
rencontrés ...
101)
Principe
del’expérience
... 102)
Production du métastable5
S
...10
3)
La source lumineuse à7773 Å ...
12
4)
Effetsparasites
liés auchamp
magnétique
...13
III.
Dispositif
expérimental
... 131)
La cellule et le banc de pompage ... 132)
Leblindage magnétique
... 153)
Lalampe
àdécharge ...
15
4)
Le laser à colorant ... 155)
Leschamps magnétiques appliqués
... 166)
Ladécharge
et lemontage
optique
... 167)
Ledispositif
de détection ... 17IV.
Résultats ...
18a)
Caractéristiques
de la résonancemagnétique
observée ... 18b)
Etudesystématique
de lalargeur
de la résonance ... 19c)
Liuites de laméthode ...
202)
Pompage
optique
avec un laser à colorant ... 21a)
Signaux
de résonancemagnétique
... 21b)
Interprétation
physique
... 21V. Conclusion ... 22
DEUXIEME PARTIE :
POMPAGEOPTIQUE SELECTIF
EN VITESSES DES METASTABLES DU
NEONIntroduction ...
24CHAPITRE A : GENERALITES
...
251.
Pompage
optique
avec un lasermonomode
... 251)
Sélectivité en vitesses ... 252)
Régime
d’évolution des atomes sous l’effet du pompage ... 263)
Autres causesd’évolution
... 27II.
Montage
expérimental
... 281)
Le choixdes
métastablesdu néon ;
la cellule ... 282)
Le laser ... 30CHAPITRE B : POMPAGE
OPTIQUE
SELECTIF ENVITESSES (V.S.O.P.)
A 1 FAISCEAU. 31 I. Présentation de laméthode ...
311)
Géométrieexpérimentale
... 312)
Alluregénérale
dessignaux
... 323)
Rappel théorique
... 334)
Interprétation
dequelques
courbesexpérimentales
... 37II.
Expériences
de pompageoptique
modulé
... 411)
Principe
... 412)
Résultatsexpérimentaux
... 43III. Mesure de la structure
hyperfine du
niveau2p
du
21
Ne ;
déplacements
isotopiques
des raies à 6402Å
et6266
Å
... 461)
Introduction ...
462)
Dispositif expérimental
... 473) Structure
desspectres
obtenus ... 484)
Dépouillement
desspectres
et résultats ... 50a)
Identification des résonances ... 50b)
Mesure des structureshyperfines
... 53c)
Mesure desdéplacements isotopiques
... 56CHAPITRE C : POMPAGE
OPTIQUE
DOUBLEMENT SELECTIF EN VITBSSES ... 58Introduction
... 58I.
Principe
de laméthode ...
591)
Doublesélection
en vitèsses ... 592) Pompage
optique
à deux faisceaux ...60
3)
Exemple
simple
... 61II.
Calcul
général
des effets de pompageoptique
à deuxfaisceaux
... 641)
Position duproblème
... 642)
Equations
d’évolution del’opérateur
densité ...65
a)
Rappel :
pompageoptique
à un faisceau ...65
b)
Cas de deux faisceaux ... 683)
Etude durégime
stationnaire ...69
a)
Cassimple
...69
b)
Casgénéral - décomposition
sur une based’opérateurs
tensoriels irréductibles ... 71c)
Résolution deséquations
paritération -
effets de pom-page croisé ... 764)
Calcul dusignal
détecté ... 86a)
Généralités ...
86b)
Intégration
sur lesvitesses
... 88c)
Effet dusignal symétrique
... 91d)
Etude de lalargeur
enfréquence
dessignaux
...92
III.
Expériences ...
96a)
Lemontage
optique
... 97b)
L’électronique
de détection ... 982)
Résultats ... 99a)
Généralités ... 99b)
Etude dusignal principal
... 100c)
Autressignaux
observés ... 103Conclusion du
chapitre
C ... 105CHAPITRE D : DETECTION
OPTOGALVANIQUE
DU POMPAGEOPTIQUE
... 106I. Introduction ... 106
Il.
Origines possibles
dessignaux
... 110III.
Dispositif
expérimental
... 114IV.
Expériences
réalisées avec un faisceau de pompage ... 1151)
Faisceau d’intensité modulée ... 1152)
Faisceau depolarisation
modulée ... 116V.
Expériences
réalisées avec deux faisceaux de pompage ... 1201)
Détection d’observablesélectroniques
... 1212)
Détection d’observables nucléaires ... 123VI. Conclusion du
chapitre
D ... 125CONCLUSION ... 126
APPENDICES
INTRODUCTION
Depuis
unevingtaine d’années,
les méthodes du pompageoptique,
dedouble
résonance,
de croisements deniveaux,
etc...,
qui s’appliquent
aussi bien aux niveaux
atomiques
fondamentaux ou métastablesqu’aux
ni-veaux
excités,
ont étéappliquées
à ungrand
nombre d’études dephysique
atomique
etmoléculaire
[
1
][
2
][
3
].
Dans un
premier
temps,
les sources lumineuses utilisées ont étédes
lampes
àdécharge
dont lalargeur
spectrale
est relativementgrande
ou au moins
comparable
à lalargeur
Doppler
des transitionsoptiques
con-sidérées. De
telles
sourceslumineuses,
que nousappellerons
"sourcesclassiques",
ontcependant
leurs limitations.D’une
part, il
estparfois
difficile
d’obtenir
desdécharges
intenses dans certainsgaz
(l’oxygène
et le xénon pur par
exemple)
sans recourir à desmontages
expérimentaux
élaborés. D’autrepart,
certaines raiesatomiques
ne sont émisesqu’avec
desintensités
relatives très faibles(c’est
engénéral
d’autant
plus
vrai que les niveaux de la transition sont fortement
excités).
Ces limi-tations ont restreintpendant plusieurs
années lechamp
d’application
desméthodes du pompage
optique
àquelques
niveaux
d’un certainnombre
d’ato-mes comme le mercure
(et
les éléments de la même colonne du tableaupério-dique
deséléments),
lesalcalins,
les gaz rares(dont
les niveaux méta-stables sont facilementpeuplés
pardécharge),
etc... Unegrande
quanti-té de résultats se
rapportant
à ces atomes a été ainsiobtenue,
souventen associant la résonance
magnétique
à la méthode du pompageoptique :
spectroscopie,
étude des processus collisionnelsassociés
aux niveauxétudiés,
etc...Certains
atomes,
de structuresplus
complexes,
maisprésentant
cependant
ungrand
intérêt,
n’avaient pasjusqu’à présent
étéétudiés
parcette méthode. Des difficultés
expérimentales
spécifiques
doivent en ef-fet être résolues pour leurappliquer
la méthode du pompageoptique,
dif-ficultésqui
ont trait à laproduction
de cesespèces atomiques
dans unniveau
susceptible
d’êtrepompé
optiquement
ainsiqu’à
lafréquence
et àl’intensité
de la source lumineuse nécessaire. Citonsparmi
euxl’oxygène
2
et l’azote
atomique,
dont l’intérêtprovient
de leurprésence
dansl’atmo-sphère
terrestre et de leur rôleimportant
dans les réactionschimiques
qui
y ont lieu.La mise au
point
de lasersaccordables,
enparticulier
des lasersà colorants
[
4
],
enapportant
une solution nouvelle aux difficultés citéesplus haut,
apermis
d’étendre considérablement lechamp d’application
desméthodes de pompage
optique
classiques.
Ondispose
maintenant de sourcespuissantes
dans degrandes
gammes delongueur
d’onde : des niveauxatomi-ques
beaucoup plus
nombreux sont ainsi accessibles au pompageoptique
etl’efficacité du pompage est
grandement
accrue du fait des intensitéspar-fois élevées
qui
sont devenuesdisponibles.
Cependant,
l’intensité
et lapossibilité
d’accord enfréquence
n’est pas la seule
caractéristique
originale
des lasers parrapport
aux sourcesclassiques.
Lespropriétés
spectrales
de la lumièrequ’ils
émet-tent
peuvent
également
être la cause d’effets nouveauxayant
trait à laréponse
dusystème atomique
àl’excitation
lumineuse. Enparticulier,
lapossibilité
d’obtenir des lasers monomodes rend accessible au pompageoptique
un nouveauchamp
de recherche : résolution desphénomènes physiques
se
produisant
àl’intérieur
de lalargeur Doppler
des transitionsutilisées,
introduction de corrélations entre variables internes et variables externes desatomes,
relaxation collisionnelle de cescorrélations,
etc...Nous
présentons
dans ce mémoire différentesexpériences
où cesdeux
types
depossibilités
nouvelles offertes par les lasers ont étéex-ploitées.
Ellesportent
sur le pompageoptique
de niveaux métastablesato-miques
peuplés
dans unedécharge
gazeuse. Dans unpremier
temps,
nous avonsappliqué
la méthode du pompageoptique
au niveau métastable5
S
del’oxygène
atomique,
en utilisant comme sourcelumineuse,
d’abord unelampe
àdécharge,
puis
un laser à colorant. Cetteexpérience,
portant
sur un niveauatomique
peu étudiéauparavant,
nous apermis
d’obtenir
desrenseignements
sur les processus de relaxation del’orientation
électro-nique
dans ce niveau. Dans un deuxièmetemps,
nous avons effectué desexpériences
de pompageoptique
des métastables du néon avec un lasermo-nomode
(pompage optique
sélectif envitesses).
Réalisées avec un faisceaucollision-3
nelles et
spectroscopiques.
Nous les avonsgénéralisées
au cas de deux faisceaux de pompage; nous avons puainsi, grâce
à l’observation d’effets de pompagecroisés,
sélectionner deuxcomposantes
de lavitesse
desato-mes
(pompage
optique
doublement sélectif envitesses).
Nous avonsd’autre
part
utilisé une méthodeoptogalvanique
pour détecter les effets du pom-pageoptique
sélectif en vitesses. Cette méthode de détection a faitl’objet
d’études très nombreuses au cours des dernières années en raisondu très bon
rapport
signal
sur bruitqu’elle
fournit dans denombreux
cas,
Il nous a semblé intéressant de montrer
qu’elle
seprêtait
également
à la détectiond’observables
spécifiques
au pompageoptique
telles quel’orien-tation et
l’alignement (électroniques
ounucléaires)
des atomes.Le
plan
de notre mémoire est le suivant :2022 La
première
partie
est consacrée au pompageoptique
du niveaumétastable
5
S
del’oxygène
atomique. Après
desgénéralités
concernantl’atome
d’oxygène
et ses niveaux ainsi que la méthode du pompageoptique
(§
I),
lesproblèmes spécifiques
à la réalisation del’expérience
sontdiscutés
(§
II).
Ledispositif
expérimental
est décrit dansle §
III,
etles résultats obtenus
présentés
et discutés dansle §
IV.2022 La deuxième
partie
est consacrée au pompageoptique
sélectif envitesses des niveaux métastables du néon.
Dans le
chapitre
A,
les conditionsgénérales
danslesquelles
sontfaites ces
expériences
de pompageoptique
avec un lasermonomode
sontex-posées,
et les éléments dumontage
expérimental
sontdécrits.
Dans le
chapitre
B,
nousprésentons
desexpériences
réaliséesavec un faisceau de pompage
unique :
après
des considérations sur lagéo-métrie
expérimentale
utilisée et sur lessignaux
obtenus dans ces condi-tions(§
I),
on décritl’application
de cette méthode d’unepart
àl’étu-de l’étu-des collisions
Ne*-Ne
etNe*-He
(§
II),
d’autrepart
à des mesuresspectroscopiques
sur le21
Ne
(§
III).
Le
chapitre
C est consacré à ladescription
desexpériences
ef-fectuées avec deux faisceaux de pompage non colinéaires
(pompage
optique
doublement sélectif en
vitesses).
Après
avoirindiqué
lescaractéristi-ques
spécifiques
d’une telleméthode
(§
I),
on calcule lessignaux
depompage
optique
croiséqu’elle
permet
d’obtenir(§
II).
Lesexpériences
réalisées
sont décrites dansle §
III.4
Enfin,
dans lechapitre
D ,
sontprésentés
etanalysés
lesrésul-tats que nous avons obtenus dans une
expérience
de détectionoptogalva-niquc
des effets du pompageoptique.
PREMIÈRE
PARTIE :
POMPAGE
OPTIQUE DU NIVEAU
MÉTASTABLE
5
S
5
POMPAGE
OPTIQUE
DU
NIVEAU
MÉTASTABLE
5
S
DE
L’OXYGÈNE
ATOMIQUE
I. GENERALITES
1)
Intérêtgénéral
del’oxygène
L’oxygène
estl’élément
leplus répandu
de notre environnement terrestre.Il
estprésent
sousforme
decomposés
dans
les roches(il
re-présente
près
de
50% de la masse de la croûteterrestre),
dansl’eau,
dansles
organismes
vivants.L’oxygène
moléculaire
O
2
,
l’un
des constituants del’air
(près
de
20% envolume),
yjoue
un rôle trèsimportant.
Trèsréactif,
ilinter-vient
entre autres dans lescombustions, en
particulier
dans cellesqui
sont
nécessaires
à la vie(respiration)
(*).
L’oxygène
sous formeatomique
estégalement
abondant
dansla
na-ture. On sait
qu’il
estprésent
enquantités importantes
dans la
hauteatmosphère
(autour
de 100 kmd’altitude),
etqu’il
yjoue
un rôle destoc-kage
del’énergie
solaire(l’énergie
derecombinaison
moléculaire
de deuxatomes est de
l’ordre
de 5eV).
Deplus,
desraies émises
parl’atome
d’oxygène
ont
été observées dans uncertain
nombre d’étoiles.
Enraison
de son
importance
et de saréactivité,
l’atome
d’oxygène
estdonc
partir
culièrement
intéressant
àétudier.
2)
Les niveauxd’énergie
del’atome
d’oxygène;
importance
desniveaux métastables
L’atome
d’oxygène
possède
8 électrons. Lafigure
1présente
sché-matiquement quelques
uns de sesniveaux d’énergie.
(*
)
L’oxygrène
existe aussi
sous formemoléculaire
O
3
(ozone)
dansla
stratosphère;
il
protège
la surfaceterrestre
desrayonnements
6
La
configuration
fondamentale1s
2
2s
2
2p
4
comprend
le niveau fon-damental3
P
et deux niveaux métastables1
D
et1
S,
situésrespectivement
à
2,0
eV et4,2
eV au-dessus du fondamental.Le niveau
1
S
a une durée de vie d’environ 1 s. et se désexcitesptanément
en émettantla
raiequadrupolaire
électrique
1
S
~1
D
delongueur
d’onde 5577Å.
Ils’agit
de la fameuse raie verte del’oxygène,
observée
depuis longtemps
dans lespectre
des aurorespolaires
(d’où
son nom de raieaurorale).
Cette raie est de
plus
la raieatomique
laplus
intense émise parle ciel
nocturne,
cequi,
compte
tenu de la durée de vie du niveau1
S,
indique
un taux de formationimportant,
dans la hauteatmosphère,
d’atomesd’oxygène
dans ceniveau,
même en l’absence derayonnement
solaire.La nature de la réaction
chimique, qui produit
continûment ces atomesd’oxygène
dans l’état1
S,
a étélongtemps
controversée[
5
].
Ilest sûr
que
la sourced’énergie correspondante
est laprésence
enquan-tités
importantes
[
22
]
d’oxygène
atomique
produit
pendant
lejour
parla
dissociation
de molécules sous l’action durayonnement
solaire(l’oxygène
atomique joue
le rôle de véritable réservoird’énergie)
(*).
On saitdepuis quelques
annéesproduire
la raie verte del’oxy-gène
atomique
en laboratoire et étudier ainsi les processusresponsables
de son émission
[
6
].
Le niveau
1
D
a une durée de viebeaucoup plus
longue
que le1
S
(plusieurs
minutes),
et la raie rougequ’il
émet(raie
double à 6300 et6364
Å)
a un intérêtprincipalement astrophysique
(**).
(*)
Deux
processus différents ont été
envisagés.
Leplus simple, proposé
par CHAPMAN en
1931, fait intervenir
trois atomes dans l’état fonda-mental3
P :
O + O + O ~ O
2
+O(
1
S)
(l’énergie
dedissociation
de lamolécule
O
2
est de5,2 eV).
Le
deuxième,
proposé
par BARTH en1962,
est un processus en deuxétapes :
O + O + M ~O
2
*
+ MO
2
*
+ O ~ O(
1
S)
+ O2où M est une
molécule
d’oxygène
oud’azote.
Des mesures
récentes,
faites
insitu,
del’émission
de la raieatomique
à 5577
Å
et des bandes moléculaires deO
2
*,
montrent que le deuxième processus estresponsable
de laproduction
deO(
1
S)
et que leniveau
moléculaire excité
intermédiaire
estO
2
(A
3
03A3
u
+
)
[
23
].
(**) Observée
d’abord dans lespectre
desnébuleuses,
cette raie double(dite
raienébulaire)
adepuis
étéobservée
dans l’émission du cielnocturne ainsi que dans celle d’un certain nombre d’étoiles. Comme la
7
Les
niveaux
d’énergie
plus
excités del’atome
d’oxygène
peuvent
être décrits comme ceux d’un coeur
2s
2
2p
3
donnant lieu auxtermes
spec-traux
4
S
o
),
(
(
2
P
o
)
ouo
),
(
D
2
autourduquel
gravite
unélectron
externen~.
Le coeur leplus
stablecorrespond
à un étato
),
(
S
4
et lesniveaux
excités
formés à
partir
delui
sont de deux sortes :des
triplets
et desquintuplets
Leniveau
quintuplet
deplus
basse
énergie
3s(
5
S
o
2
)
(*)
est
métasta-ble,
enraison
de larègle
desélection 0394S
= 0 destransitions
dipolaires
électriques.
Il est situé à9,14
eVau-dessus
du
fondamental.
Sa durée devie radiative mesurée
expérimentalement
[
7
][
8
][
9
]
est de0,18
ms. Il sedésexcite,
enémettant
unphoton
à 1356Å,
par unetransition
dipolaire
électrique :
il
est eneffet
mélangé,
parcouplage
L.S,
avec lesous-niveau
3
P
o
2
de
structure
fine du niveauo
)
P
3
3s(
de coeur(
2
P
o
)
(ce niveau
autoio-nisant est situé
0,5
eV au-dessus de lalimite
d’ionisation
associée
au coeur(
4
S
o
)
dontl’énergie
d’ionisation
est de13,6
eV).
Le calcul dedurée
de viecorrespondant
[
10
]
est en bon accord avec lesdonnées
expé-rimentales.
Le
niveau
3s(
5
S
o
2
)
estrelié
auniveau
supérieur
3p(
5
P)
par latriple
transition à 7773Å
correspondant
aux 3niveaux
de structure finede ce
dernier.
La forced’oscillateur
de cettetransition
estgrande,
presque
égale
à 1[
11
] .
Le niveau(
5
P)
nepeut
sedésexciter,
parémis-sion
spontanée,
que par cettevoie.
3)
Observations etexpériences
concernant lemétastable
5
S
L’intérêt
porté
auniveau
métagtable
5
S
del’atome
d’oxygène
estrécent.
Saprésence
dansl’atmosphère
terrestreest maintenant démontrée.
L’observation
durayonnement
émis parcelle-ci
à 1356Å
a étéfaite
nonseulement au
sol,
enparticulier
lors des auroresboréales
ouaustrales,
mais
également
parsatellite
[
9
] .
L’importance
de cerayonnement
tend àindiquer
que, comme les métastables1
D
et1
S,
le métastable5
S
joue
unrôle
dans
les réactionschimiques
qui
ont lieu dans la hauteatmosphère.
D’autre
part,
l’émission
de la raietriple
à 7773Å
par uncertain
nombre d’étoiles,
enparticulier
par le soleil[
12
],
est connuedepuis
longtemps.
Observée
dès 1925 par MERRIL[
13
] ,
cette émission adepuis
(*
)
Le
signe
o(odd),
qui indique qu’une
configuration
électronique
est
décrite
par unefonction
d’ondeimpaire
parchangement
de
r en -r,8
été mise en évidence dans un
grand
nombre d’étoilesgéantes
où elle esttrès intense
[
14
] .
Son étudepeut
conduire àdifférentes
déterminationsde
caractéristiques
del’étoile :
température,
concentration enoxygène,
etc...
La
première
mise en évidence de laproduction
du métastable5
S
en laboratoire a été faite en 1967 par BRINK
qui
utilisait
unedécharge
microonde
appliquée
à unjet
moléculaired’oxygène
ou demélange
hélium-oxygène
[
15
] .
Depuis,
ce métastable a été étudié en laboratoire pardif-férentes
équipes :
il étaitproduit
soit pardécharge,
soit parbombarde-ment
électronique
de molécules(O
2
,
CO, CO
2
,
O)
2
H
[
16
][
17
][
18
].
On a ainsipu obtenir des
jets
d’atomes dans l’état métastable5
S
et mesurer avecprécision
sa durée de vie(T
= 180 ± 5 03BCs[
9
])
et son facteur deLandé
(g
=2,002091
[
19
]).
Cependant,
peu d’études ont été menées concernant les collisionsdans
lesquelles
intervient le5
S.
A notreconnaissance,
deuxéquipes
seu-lement ont
publié
des résultats à cesujet.
RÖTH
et al.[
20
]
ontétudié,
par
spectroscopie d’absorption,
le"quenching"
du5
S
dans desmélanges
contenant de fortes
pressions,
soit de gaz rares, soit de diverses molé-cules. Deplus, depuis
quelques années,
denombreuses
publications
ontété faites concernant le transfert d’excitation du
5
S
au3
S
voisin,
obser-vé sur la fluorescence de ces deux
niveaux,
lors de la collision d’unjet
de métastables sur une cible gazeuse de
molécules
(O
2
,
N
2
)
ou de gaz rares([
21
]
etpublications précédentes).
4)
Le pompageoptique,
méthode d’étude descollisions
Le nombre limité de travaux
portant
sur les collisions del’oxy-gène
atomique
dans le niveau5
S,
ainsi que lapossibilité
d’utiliser
latransition
5
S - 5
P
pour le pomperoptiquement,
nous ont amenés àentre-prendre
uneexpérience
de pompageoptique
de ceniveau.
Il
est
en effetpossible
d’obtenir ungrand
nombre d’informations sur les différentes sortes de collisionsaffectant
un niveauatomique
donné,
en utilisant la méthode du pompageoptique.
Cettepossibilité
aété
largement
utilisée par lepassé
[
2
][
3
]
mais seulement pour l’étudede certains atomes, en
particulier
les gaz rares. Parexemple,
le pompageoptique
du niveau2
3
S
1
de l’hélium apermis
de mesurer différentestrans-9
fert
d’excitation, dépolarisation,
etc...[
24
][
25
][
26
][
27
].
Rappelons
brièvement leprincipe
de la méthode associant le pom-pageoptique
à la résonancemagnétique.
Le pompageoptique
crée une obser-vable(orientation
oualignement)
dans un niveauatomique
donné;
par lasuite,
nous nous limiterons àl’exemple
de l’orientation. Onpeut
alorseffectuer une résonance
magnétique
dans ceniveau,
defaçon
à détruire sélectivement l’orientation créée. Cette résonancepeut
être détectée par les modifications de l’intensité de la lumièrepolarisée
absorbée ou émi-se sur des transitions concernant directement le niveau orienté par pompage. Cette méthode est sélectivepuisqu’on
détecte,
dans unchamp magnétique
donné,
la résonance à unefréquence
proportionnelle
au facteur de Landédu niveau. De
plus,
lalargeur
de la résonancerenseigne
sur la durée devie de cette
orientation,
et l’étude de la manière dont elle varie enfonction de différents
paramètres (par exemple
lapression)
permet
de remonter aux processus
responsables
de la destructien del’orientation.
Onpeut
dire que lesignal
de résonancemagnétique,
caractérisé par saposition
et salargeur
enfréquence,
constitue une véritablesignature
du niveau étudié.
On
peut
aussi détecter la résonancemagnétique
sur une transition ne concernant pas directement le niveaupompé,
et enconséquence
obtenirdes
renseignements
sur les transferts d’orientation induits par collisions.Il
peut
s’agir
de transferts d’un niveau à un autre de la mêmeespèce
ato-mique,
ou d’uneespèce
atomique
à uneautre,
ou même à une molécule(par
exemple
parrecombinaison).
On voit que les
possibilités
offertes par cette méthode sont trèslarges.
10
II. L’EXPERIENCE DE POMPAGE
OPTIQUE
DEO(
5
S) :
PROBLEMESSPECIFIQUES
RENCONTRES1)
Principe
del’expérience
Nous avons cherché à réaliser le pompage
optique
du métastable5
S
del’oxygène
atomique
en nous aidant del’expérience
acquise
aula-boratoire dans le cas du pompage
optique
des niveaux métastables des gazrares. En
effet,
leprincipe
del’expérience
]
28
[
[
29
]
est tout à faitanalogue.
Les atomes dans l’état métastable sontproduits
dans unecel-lule où est entretenue une
décharge
faible. Ils sontplacés
dans unchamp
magnétique
directeur et orientés par pompageoptique
avec la raie5
S-
5
P
à 7773Å
polarisée
circulairement. Unchamp magnétique
deradiofréquence
induit la résonance
magnétique
dans le niveau métastable. Le passage àla résonance est détecté par la modification
qui
en résulte surl’inten-sité lumineuse absorbée par les atomes à 7773
Å,
ou encore sur l’intensi-té de la lumière émise à cette mêmelongueur
d’onde. Dans le cas de la transitionconsidérée,
le niveau excité nepeut
retomber par fluorescenceque sur le niveau métastable de
départ :
les deux niveaux forment donc un"système
fermé".Si la
transposition
àl’oxygène
dudispositif classique
de pompa-geoptique
est enprincipe
simple,
certainesdifficultés,
spécifiques
àl’oxygène,
ontcependant
été rencontrées lors de la réalisation del’ex-périence.
2)
Production du métastable5
S
L’oxygène
étant stable sous formemoléculaire,
le rôle de ladé-charge
faible(à
8 MHz) entretenue dans la cellule est double : dissocierles molécules
O
2
,
peupler
le métastableatomique
5
S.
Nous avons effectué différents essais de
pression
et decomposi-tion du gaz contenu dans la
cellule,
defaçon
àoptimiser
laquantité
demétastables
produits
pardécharge.
Lapopulation
du métastable étaitévaluée à l’aide du taux
d’absorption
de la raie à 7773Å
dans lacellu-le. Des
spectres
de la lumière émise par la cellule ontégalement
étéenregistrés.
On a ainsi constaté que dans des cellules contenant de
l’oxygène
pur, celui-ci est très peu dissocié par une
décharge
faible(il
est en11
par contre
importante
dans les cellulesremplies
de gaz rares(He
ouNe)
dans des
pressions
de0,1
à 1 torr.Cependant,
le coefficientd’absorption
de la raie
5
S - 5
P
leplus
important
que nous ayons obtenu se situe auxalentours de
0,8%,
pour une cellulesphérique
de 6 cm de diamètre. Cette valeurcorrespond
à une concentrationapproximative
de métastables de10
7
atomes parcm
3
.
Remarquons
cependant qu’elle
était mesurée pour unecellule contenant
0,5
mtorrd’oxygène
et0,35
torr d’hélium : lapropor-tion d’atomes métastables
produits
est donc environ de 1 pour 2 x10
6
molécules de
O
2
présentes,
cequi
est du même ordre que lerapport
de 1 pour10
6
qu’on
obtient pour les gaz rares(nombre
d’atomesmétastables
produits
par ladécharge comparé
au nombre d’atomesintroduits).
La
particularité
del’oxygène
réside non pas dans le fait que le niveaumétastable
5
S
est très difficile àproduire,
mais danscelui
quel’oxygène
doit être introduit en trèspetites
quantités
dans lacel-lule. Cette condition est
imposée
pour deux raisons : comme nous le ver-ronsplus
loin,
laprésence
trop
importante
d’oxygène
estresponsable
de collisions
dépolarisant
le métastable5
S;
d’autrepart,
ladécharge
est d’autant
plus
intense que laquantité d’oxygène
est faible. Cette deuxièmeparticularité,
qui
se manifeste defaçon
spectaculaire
expéri-mentalement,
estliée
à lagrande
électroaffinité
de lamolécule
d’oxy-gène :
les électrons de ladécharge
sontcapturés
enpartie
par lesmolé-cules
O
2
(énergie
de liaisonO
2
-
e :0,4
eV).
Unedécharge
assezvive,
entretenue dans par
exemple
0,3
torrd’hélium,
est véritablementinhibée
par l’introduction
trop
massived’oxygène.
Une autre difficulté résulte de la
grande
réactivitéchimique
del’oxygène.
Dans unpremier
temps,
nous avons utilisé des cellules scelléesen pyrex
équipées
d’un réservoir de 2 litres.Malgré
celui-ci,
nous avonsconstaté que la
pression
partielle d’oxygène
régnant
dans la celluleten-dait constamment à diminuer. En
plus
d’une dérive àlong
terme(quelques
semaines),
lapression
variaitpendant
le fonctionnement de ladécharge
pour
reprendre
à peuprès
sa valeur initialeaprès
l’arrêt de la déchar-ge. Cesphénomènes,
qui
n’ont pas été étudiés endétail,
ontprobablement
différentes causes :
adsorption plus
ou moinsmomentanée
del’oxyqène
sur les
parois
de lacellule,
oxydation d’impuretés présentes
dans le pyrex, ...12
Pour assurer une bonne stabilité de la
composition
dumélange
gazeux contenu dans la cellule etpouvoir
mener une étude dusignal
enfonction de la
pression,
nous avons été amenés à relier la cellule à unbanc de pompage.
Après
étuvage
de lacellule,
on a donc pu laremplir
d’un
mélange
depression
et decomposition
connues et recommencerl’opé-ration de
vidage
et deremplissage
aussi souvent que nécessaire.3)
La source lumineuse à 7773Å
Nous avons
utilisé,
pour réaliser notreexpérience
de pompageoptique,
deux sources lumineuses différentes : dans unpremier
temps
une
lampe classique
àdécharge,
dans un deuxièmetemps
un laser àcolo-rant.
La réalisation de
lampes
àdécharges
excitées à2,4
GHz parl’intermédiaire d’une antenne de
magnétron
est unetechnique
utilisée
depuis longtemps
dans notrelaboratoire,
enparticulier
pour les gazrares. Cette
technique
estcependant particulièrement
difficile à mettreen oeuvre dans le cas de
l’oxygène,
pour les mêmes raisons que cellesindiquées
auparagraphe précédent.
Laprésence
d’un gaz"support"
de ladécharge
estobligatoire
(ici
de l’hélium ou dunéon),
et même enopti-misant au mieux la
composition
et lapression
dumélange
He-O
2
contenu dans lalampe,
l’intensité lumineuse émise par celle-ci est certainementplus
faible que celle quepeut
émettre unelampe
àhélium
(ou néon)
pur( ). Remarquons
cependant
que la raietriple
à 7773Å
est la raie del’oxygène atomique
laplus
intensequ’une
tellelampe
émet dans toutle domaine visible.
En
plus
de son intensité lumineuselimitée,
la lampe
àdécharge
présente
un autre inconvénient : elle émet simultanément les trois raies de structure fine de la transition5
P-
5
S
difficiles
àséparer
car ellessont très voisines
(longueurs
d’onde7771,9
Å ,
7774,2
Å
et7775,4
Å).
L’extension des lasers à colorants dans le domaine de
longueurs
d’onde
qui
nous intéresse nous a ouvert lapossibilité
dedisposer
d’unesource lumineuse ne
présentant
pas ces deux limitations. Nous verrons(*
)
d’autre
part,
lapuissance
HFappliquée
à lalampe
doit être limitée13
cependant
plus
loin que l’utilisation de cette nouvelle source pose de nouveauxproblèmes
liés auxcaractéristiques
de sonspectre
d’émission.
4)
Effetsparasites
liés auchamp
magnétique
Les résultats
expérimentaux
que nous avons obtenus ontrapide-ment montré que le
temps
de relaxation del’orientation
dans leniveau
métastable
5
S
étaitproche,
dans notre situationexpérimentale,
de ladurée de vie radiative de ce niveau. Celle-ci
correspond
à unelargeur
enchamp
magnétique
de la courbe de résonancemagnétique
de0,6
mG.Le
champ magnétique
terrestre étaitcompensé
au mieux mais différents effetspouvaient cependant
intervenir : un effetd’inhomogénéité
duchamp
magnétique
sur le volume de la cellule lié à laprésence
de sourcesde
champ proches
(aimant
demagnétron);
un effet de fluctuationslentes
duchamp
magnétique
présent
dans lapièce,
ces fluctuations del’ordre
d’une fraction de mG en 1 minute étant
responsables
de déformations nonreproductibles de
la courbe de résonancemagnétique.
Pour éviter cesef-fets,
nous avons donc été amenés àplacer
la cellule au centred’un
blindage magnétique
en03BC-métal,
utiliséprécédemment
au laboratoire[
30
] .
III. DISPOSITIF EXPERIMENTAL
1)
La cellule et le banc de pompageNous avons utilisé une cellule
sphérique
en pyrex dediamètre
6 cm,
reliée,
par l’intermédiaire d’un tubecapillaire
(~
= 1mm,
long.
1cm),
à un réservoir dont le volume estd’environ 3 litres.
Ceréservoir,
terminé par unejonction verre-métal,
estsolidaire
du bancde pompage
qui
permet
levidage
et leremplissage
de la cellule.Le schéma de
principe
du banc de pompage est donné sur lafigure
2. Nous avons utilisé un ensemble de deux pompes Edwards : unepompe à
palettes
EDM12,
et une pompe à diffusion("Diffstack"
100/300
M)
dont le débit est de 280
~/s
et le vide limite dequelques
10
-8
torr.
Le pompage de la cellule se fait essentiellement à travers
des
canali-sations en inox de diamètre 38 mm. Unpiège
à azote
liquide protège
tout lesystème
pompé
d’une éventuelle rétrodiffusion d’huile. Unejauge
de
type
Bayard-Alpert
permet
de contrôler le bon fonctionnement de la14
avec une
précision qui
peut
allerjusqu’à
210
-5
torr par un manomètrecapacitif
detype
Baratron(modèle
MKS 170M).
Ils’agit
icid’une
mesuredifférentielle effectuée la vanne VV1 étant
fermée,
defaçon
à cequ’un
bon vide secondaire soit maintenu au-dessous d’elle.
Contrairement aux vannes VV1 et VV2
(vannes
àjoints
vitonRiber),
la vanne VME est une vanne entièrement
métallique
et donc étuvable. Avantutilisation,
lacellule,
maintenue sous videsecondaire,
estplacée
dansune étuve où elle est chauffée 24 h. à 350°C. La vanne VME ainsi que le
soufflet S
(qui
permet
de conserver unjeu mécanique
au niveau de lacel-lule)
sontportés, pendant
le mêmetemps,
à 250°C par un cordon chauffant( *).
Après
cestraitements,
ledégazage
observé au niveau del’ensemble
isolé cellule + VME est très limité : moins de 2 x10
-5
torr
en 24 h.Les gaz utilisés pour le
remplissage
de la cellule sont des gaztrès purs commercialisés par l’Air
Liquide
sous forme decartouches.
Lescanalisations du
système
deremplissage
sontsoigneusement
vidées parpompage secondaire toutes vannes ouvertes
(**).
Puis,
vannesfermées,
une
petite
quantité
de gaz estprélevée
par ouvertured’une
cartouche. Elle est ensuite détendue dans un sas où lapression
est contrôlée parune
jauge
detype
Pirani.Enfin,
la microfuite(MFE Riber)
correspondante
permet
d’effectuer leremplissage
dusystème (cellule
+canalisations)
sous lapression
voulue. Pendant cetteopération,
les vannesVV1,
VV3et VV4 sont
fermées,
les vannes VV2 et VME ouvertes : lapression
dansla cellule est suivie par lecture directe sur la
jauge
Baratron. Onin-troduit d’abord
l’oxygène (gaz
sous laplus
petite pression
partielle),
puis
oncomplète
avec lapression
voulue d’hélium. Dès quele
remplis-sage est
terminé,
on isole la cellule en fermant la vanne VME.Les
pressions
que nous avons utilisées sont de0,2
à2,0
mtorrpour
l’oxygène
et de0,1
à 1 torr pour l’hélium(le
plus
souvent0,35
torr).
(*)
De
plus,
avantétuvage,
unnettoyage
poussé
desparois
de la cellulea été effectué en entretenant dans la
cellule,
remplie
de 1 torrd’hélium,
unedécharge
intense à l’aide deplusieurs
antennes demagnétron.
(**
)Cette
manoeuvre est
possible
avec les robinets quefournissait
l’AirLiquide
avec ces cartouchesjusqu’en
1978. Cesrobinets,en
position
dite
"fermée",
permettent
en effet de faire le videjusqu’à
la billequi
assure l’étanchéité dechaque
cartouche. L’"ouverture durobinet"
provoque
simplement
ledeplacement
d’unpointeau qui,
parpression
surcette
bille,
ouvre la cartouche.L’adaptation
de cetype
de robinetsaux cartouches
commercialisées
actuellementpeut
être faite enFigure
2 : Schéma du banc de pompage et dudispositif
deremplissage
de la cellule.15
2)
Leblindage magnétique
La cellule est
placée
au centre d’unblindage
magnétique
forméde 5
cylindres
coaxiaux en03BC-métal
delongueur
1,20
m et de diamètre0,50
à0,70
m. Nousn’avons
pas utilisé les couverclesqui,
ens’adaptant
auxcylindres,
peuvent permettre
de limiter les fluctuations duchamp
ma-gnétique
résiduel àquelques
dizaines de nG[
30
].
Toutobjet
magnétique
estproscrit
de l’environnement immédiat de la cellule(la
vanne VME estamagnétique). L’homogénéité
dechamp magnétique
résiduel(liée
auchamp
magnétique
terrestre),obtenue
au centre dublindage
sur le volume de lacellule,
est inférieure à0,2
mG. Cette valeur a été obtenue par mesuredirecte avec un
milligaussmètre
Hewlett-Packard(modèle
428B); elle
estconfirmée par nos résultats
expérimentaux.
3)
Lalampe
àdécharge
Il
s’agit
d’uncylindre
en pyrex de diamètre 3 cm etd’épaisseur
1 cm, relié à un réservoir
cylindrique
de volume0,5
~.
Les meilleurs résultats que nous ayons obtenus l’ont été avec unmélange
de 5 à 7torr d’hélium et de
0,2
torrd’oxygène.
Elle est excitée par une antenne de
magnétron qui
délivre unepuissance
d’environ 110 W(à
2,4
GHz).
Lespositions
relatives de lalampe
et del’antenne
doivent êtresoigneusement ajustées
defaçon
àobtenir
la meilleure stabilitépossible
de l’intensité lumineuse émise.Un
réglage
souvent délicat doit en effet être effectué defaçon
àéviter
desrégimes
dedécharge
oscillants.4)
Le laser à colorantIl a
remplacé
lalampe
àdécharge
utilisée dans unpremier
temps.
Il
s’agit
d’un laser à colorant fonctionnant en continu(modèle
CR599)
pompé
par un laser àKr
+
(CR 52).
Ce dernier ne délivrant que 800 mWdans le rouge, nous avons utilisé pour le laser à colorant un
montage
en"tight focusing"
defaçon
à abaisser son seuil d’oscillation. Pour la mêmeraison,
on a choisi un miroir de sortie de taux de réflexion élevé(99%).
Le colorantutilisé, qui
est celui de meilleur rendement autour de 7800Å,
est l’Oxazine 750(
*). La
puissance
ainsiobtenue,
sans aucunélément sélectif dans la
