Pompage optique des atomes métastables 199Hg(6 3P 0) en phase vapeur

HAL Id: jpa-00208180

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Submitted on 1 Jan 1974

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Pompage optique des atomes métastables 199Hg(6 3P 0) en phase vapeur

B. Lahaye

To cite this version:

B. Lahaye. Pompage optique des atomes métastables 199Hg(6 3P 0) en phase vapeur. Journal de

Physique, 1974, 35 (7-8), pp.541-545. �10.1051/jphys:01974003507-8054100�. �jpa-00208180�

POMPAGE OPTIQUE ^{DES ATOMES} MÉTASTABLES 199Hg(6 3P0)

EN PHASE VAPEUR (*)

B. LAHAYE

Laboratoire de

Spectroscopie Atomique (**)

de l’Université de

Caen, 14032 Caen, Cedex,

^France

(Reçu

^le

18 février 1974)

Résumé. ²⁰¹⁴ La résonance

magnétique

^{des atomes} métastables 6

3P0

^de

199Hg, optiquement pompés

^en

phase

vapeur, ^a pu être observée ^en

peuplant

le niveau 6

3P0

^par collisions entre atomes de mercure dans l’état 6

3P1

^et molécules d’azote. La

largeur

des courbes de résonance a

permis

^de

déterminer le temps de relaxation de l’orientation de ces métastables en fonction de la

pression

d’azote et du nombre d’atomes de mercure par cm3.

Abstract. ²⁰¹⁴ The

magnetic

^resonance of the metastable 6

3P0

^{atoms of}

199Hg optically pumped

in a vapour has been observed. This level is

populated by

^{means of} collisions between

199Hg

^atoms

in the 6

3P1

^{state and}

nitrogen

molecules. The relaxation time of these metastable atoms

orientation,

derived from the width of the resonance curve, is

given

^{as a} function of

nitrogen

pressure and of mercury ^atoms

density.

Classification Physics ^Abstracts

5.235 ^- 5.250

Dans une

expérience

de pompage

optique

^réalisée

sur un

jet atomique

^{de mercure naturel}

[1], [2],

^nous

avons mesuré le facteur de Landé du niveau métas- table

63P0 (Fig. 1)

^des

isotopes 199Hg

^et

201Hg

en observant sa résonance

magnétique.

^{Les résultats}

expérimentaux

^{ont confirmé les}

prévisions théoriques : compte

^{tenu de} l’interaction

hyperfine

^{entre le}

niveau 6

3P0

^d’une

part

^{et 6}

1P1,

⁶

3p

^{1 d’autre}

part,

le facteur de Landé du niveau 6

3P0

est considérablement différent de celui du niveau fondamental

6 So

des mêmes

isotopes (environ 1,8

^fois

plus grand).

^{Mais ces}

expériences

^sur

jet atomique

^ne

permettaient

^{pas de mesurer des sections}

efficaces de

collision,

d’où l’intérêt de réaliser le pompage

optique

^{du niveau 6}

’P,

^en

phase

vapeur.

Des essais dans ce sens avaient été tentés sans

succès,

^en

particulier

^{dans notre} laboratoire

[3].

Nous avons été

encouragés

^{à faire une nouvelle ten-}

tàtive

_{par les} ^travaux récents de J.-P. Barrat et D. Vienne-Casalta

(1) qui

^{ont trouvé une valeur}

élevée,

^{de l’ordre de 75}

A2,

pour la section efficace am

d’échange

^de métastabilité entre deux atomes de

mercure

Hg,

^et

Hg2 :

FIG. 1. ^- Niveaux d’énergie ^de Hg :

---> : Hg(6

3pl)

⁺ N2(V ⁼ 0) -> Hg(6

3po)

⁺ N2(r ⁼ 1).

(*) ^Le sujet ^{de cet article fait} partie d’une thèse de Doctorat d’Etat (Pompage optique ^{des atomes} métastables 6

3Po

^{et 6}

3 P2

du mercure : n° CNRS AO 9359) ^{devant être soutenue à Caen.}

(**) ^{Associé au} C. N. R. S.

(’)

^Nous remercions vivement ces auteurs de nous avoir commu-

niqué ^{leurs résultats avant} publication. ^Nous remercions également

le Professeur J.-P. Barrat _{pour des} discussions fructueuses.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. ^- T. 35, ^N° 7-8, JUILLET-AOUT 1974

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01974003507-8054100

542

Il semble donc

possible

d’attribuer l’échec des tentatives

précédentes [3]

^{au fait que les collisions}

d’échange

de métastabilité détruisaient

trop rapi-

dement l’orientation créée par pompage

optique

sur le niveau 6

3p0.

^Tenant

^compte

^{de cette}

hypo- thèse,

nous avons diminué la

pression

^de vapeur de

mercure pour obtenir ^un pompage

optique

^efficace

des métastables 6

3P0.

^Notre

expérience

^{a effective-}

ment réussi et le but de cet article est d’en décrire les

premiers

résultats : sections efficaces de destruction de l’orientation du niveau 6

3Po

par collisions contre des atomes de mercure fondamentaux et contre des molécules d’azote.

1.

Technique expérimentale.

^{- Nous avons}

opéré

avec du mercure

naturel,

^{dans une cellule en silice}

reliée à un bâti à vide

permettant

d’introduire des

pressions

^{connues d’azote.}

1.1 EXCITATION OPTIQUE. ^- 1.1.1 1

Peuplement

^du

niveau 6

3po.

^{- Il se}

fait,

^à

partir

^{du niveau 6}

3p 1,

par transfert lors de collisions avec des molécules d’azote

(Fig. 1).

FIG. 2. ^- Schéma du montage : L1, L’, : faisceau de peuplement

du niveau 6

3P0.

L2, L2 : faisceau de pompage. L3 : faisceau de détection.

Deux arcs ^-

L1, L’

^{- à}

enveloppe

^de vycor

(Fig. 2),

illuminent la cellule C. Leur faisceau traverse deux

cuves en silice ^- l’une renfermant

du

chlore _gazeux, l’autre

remplie

d’une solution acide de sulfates de cobalt et de nickel ^- dont le rôle est de bien trans- mettre la raie 2 537

A

et d’absorber les raies 2 967 et 4 047

A (Fig. 1), qui

détruiraient les atomes 6

3Po.

L’absorption

de la raie 2 537

A

_{par les} atomes

Hg

(6 ’S.)

^les

^porte

^{dans le niveau 6}

3P1.

La méthode de pompage par échelons utilisée dans

notre

expérience

^sur les métastables

Hg(6 3P2) [4]

ne nous a pas

permis

d’observer la résonance

magné-

tique

^{des atomes 6}

3P0,

^la

population

^{de ce niveau}

étant insuffisante. Pour

l’accroître,

nous avons utilisé le transfert bien connu

[5]

^{des atomes}

Hg(6 3P1 )

vers le niveau 6

3P0

^{lors des} collisions de ces atomes

avec des molécules

d’azote, l’énergie

^{de vibration}

de ces molécules étant assez voisine de l’intervalle 6

3Po-6 3p

^{1 du mercure. Ce}

phénomène peut

^se traduire par

l’équation :

v ⁼ 0 et v ⁼ 1 caractérisant l’état vibratoire de la molécule d’azote dans l’état

électronique

fondamental

. avant et

après

^la collision. Mais les métastables 6

3P0

ainsi obtenus ne sont pas orientés.

1.1.2 Orientation du niveau 6

3P0.

^{- Les atomes}

63P0

^étant

placés

^{dans un}

champ magnétique

^sta-

tique Ho (Fig. 2),

leur orientation s’obtient _par des- truction sélective des sous-niveaux Zeeman de l’état 6

3Po (le spin

^nucléaire

de 199Hg vaut 2) :

^{la radiation}

4 047

A 0’+,

^émise par les ^arcs

L2, L’2,

^{est absorbée}

préférentiellement

par l’un des sous-niveaux Zeeman

(m

⁼

1/2) (2).

^{D’où un} enrichissement relatif du sous-

niveau

m = - 1/2.

^{Cet effet est}

partiellement

^contre-

balancé _{par le}

repeuplement

^{sélectif de 6}

3Po

^lors

de la fluorescence 6

3Po-7 3S1 ^(le

^{niveau m =}

+ 1/2

^est

favorisé).

La fluorescence en

question

^{a, dans notre}

expérience,

^{une double}

origine : l’une, inévitable, qui

^{est le}

peuplement

^{de 7}

3S1

par la lumière de pompage 6

3P0-7 3 S 1

1 elle-même. L’autre est l’excita- tion de la transition 6

3p 1-7 3S1

^par

absorption

^{de la}

raie 4

358 Â ;

^elle

pourrait

^{être évitée} par ^un

filtrage

convenable de la lumière des arcs

L2

^et

L2 (3).

FIG. 3. ^- Diagramme Zeeman de la raie 4 047 Â. ->- Pompage

par À ⁼ 4 047

A,

^{o-+. ---} Retombée radiative ^sur le niveau 6

3P0.

1, 2, 3 : Probabilités des transitions.

(2)

^{La structure} hyperfine de la raie 4 047 A des arcs de pompage

L2, L2 ^{et de la} lampe de détection L3 ^a été contrôlée à l’interféro- mètre de Fabry-Pérot. ^Le rapport de l’intensité de la composante

F = -1 2 --> F = -1 2 à

l’intensité de la composante

F = -1 2 -- F = -L 2 a

été trouvé égal ^à 1,7 pour L2, L2 ^{et à} 1,8 pour L3, ^ce qui ^montre

que le renversement des raies émises par ^ces lampes ^{est faible} (rap- port théorique égal ^à 2). Compte ^{tenu des} probabilités ^{de transition}

, indiquées ^{sur la} figure 3, il en résulte un dépeuplement sélectif du sous-niveau m

= 2

^au pompage ^et également ^une modulation non

nulle de la lumière transmise à la détection.

(3)

^Le faisceau émis _par L2, L2 n’est pas filtré car, bien _que la radiation 4 358 AQ+ crée en principe ^une orientation des 6

3Po

inverse de celle cherchée, ^cette orientation est trop ^faible pour que

nous ayons pu la détecter avec notre montage.

1.2 DESTRUCTION DE L’ORIENTATION. ^- Un

champ magnétique

^oscillant

Hl, perpendiculaire

^à

Ho (Fig. 2),

^de

fréquence v

⁼ 65 kHz telle que

détruit l’orientation du niveau 6

3P0.

1.3 DÉTECTION. ^- La détection de la résonance

magnétique

^{se fait le}

long

de l’axe Ox

(Fig. 2).

^Un

faisceau

parallèle

^de

longueur

^{d’onde 4 047}

^A

^circu-

lairement

polarisé,

^émis par ^une

lampe L3

^{sans élec-}

trode contenant

l’isotope 199Hg,

^{traverse la cellule.}

Au

voisinage

^{de la}

résonance,

^son

absorption (

³⁰

%

suivant les

conditions),

^{est modulée}

(2)

^{à la}

fréquence

^v

[6].

Le faisceau transmis est focalisé sur un

photomul- tiplicateur (RCA

^1P

21).

^La

composante

alternative de la tension aux bornes de la résistance de

charge

est,

après amplification, appliquée

à l’entrée d’une détection

synchrone (Brookdeal 411).

^Le

signal

^de

sortie de celle-ci est reçu par ^un

analyseur

multicanaux

(Intertechnique

^SA

41)

^{dont le}

balayage

^est

synchro-

nisé avec celui du

champ Ho.

^La

phase

de la détection

synchrone peut

^être

réglée

^de

façon

^{à obtenir une}

résonance en forme de courbe de

dispersion.

^{La dis-}

tance Av

(en

^{unité de}

fréquence)

^{entre le maximum et}

le minimum de cette

courbe, appelée largeur, permet

de déterminer le

temps

de relaxation de l’orientation des atomes métastables 6

3P0.

2. Résultats. ^- 2. 1 SECTIONS EFFICACES DE DES- TRUCTION DE L’ORIENTATION. ^- 2.1.1 Désorienta- tion des atomes

Hg(6 3Po)

^par collisions contre des atomes

Hg(6 1S0).

^{- La}

figure

⁴

représente

^{les lar-}

geurs des courbes de résonance

magnétique

^extra-

polées

^à intensité nulle du

champ Hi

^{de radiofré-}

quence ^en fonction du nombre n d’atomes de mercure

par

cm3

_{et pour} une

pression

d’azote fixe

(1,25 torr).

n est déterminé _par la

température t

^du

queusot

^conte-

nant la

goutte

^{de mercure et} par la

température

^{de la}

cellule. Nous obtenons une droite à la

précision expérimentale.

^La

pente

^{de cette} droite donne une

FIG. 4. ^- Largeur de la courbe de résonance magnétique, ^extra- polée ^à puissance nulle de la radiofréquence, ^en fonction du nombre

n d’atomes de Hg par cm3, ^la pression d’azote,

PN2,

étant mainte-

nue constante.

section efficace de destruction de l’orientation des atomes

Hg(63P0)

par collisions contre les atomes

Hg(6 1 SO),

Cette valeur est très

comparable

^{à la section efficace}

d’échange

^de métastabilité _am

(de

^{l’ordre de 75}

Â’) déterminée,

^de

façon préliminaire,

par J.-P. Barrat et D. Vienne-Casalta. Il semble donc

plausible

^{que la}

cause

largement prépondérante

^de destruction de l’orientation des atomes métastables 6

3P0

^de

199Hg

soit la destruction de leur excitation _par

échange

^de

métastabilité avec un atome

Hg(6 So) ^(du

^même

isotope

^{ou d’un}

isotope différent) (4).

2.1.2 Désorientation des atomes

Hg(6 3Po)

par col- lisions contre des molécules d’azote. ^- La

figure

⁵

représente

^les

largeurs

des courbes de résonance

magnétique extrapolées

^{à intensité nulle du}

champ

^de

radiofréquence,

^{en fonction de la}

pression d’azote,

^et

pour ^une

température t

^fixe

(0 OCI

^du

queusot

contenant la

goutte

^{de mercure.}

Aux fortes

pressions

^{nous observons une}

partie croissante, rectiligne

aux erreurs

d’expériences près,

que ^nous attribuons à la désorientation des atomes 6

3Po

^par collisions contre des molécules d’azote. La section efficace

correspondante

^{est très faible}

Cela nous confirme _que le moment

magnétique

^du

niveau 6

3P0, qui

^{ne contient}

qu’une

faible contribu- tion

électronique,

^est très peu sensible ^aux influences extérieures.

Nous pouvons

rapprocher

^{ce résultat de celui de}

Pitre et al.

[7] qui

^ont mesuré la section efficace de transfert pour le processus inverse de

(2) :

FIG. 5. ^- Largeur ^{de la} courbe de résonance magnétique, ^extra- polée ^à puissance nulle de la radiofréquence, ^en fonction de la

pression d’azote, ^la température ^{de la} goutte ^{de mercure étant} maintenue constante.

(4)

^A priori ^{on s’attend à ce} que la section efficace d’échange ^de métastabilité soit la même quels que soient les isotopes ^{1 et 2 de} Hg intervenant dans la collision décrite _par l’éq. (1).

544

Ils ont trouvé

Q12

⁼

0,418

^x

^10-3 Assoit

une valeur d’un ordre de

grandeur comparable

à la nôtre mais inférieure d’un facteur

2,3.

^La désorientation des atomes

Hg(6 3Po)

que ^nous observons est donc due

en

partie

^{à la} destruction de ces métastables _par collisions contre des molécules d’azote. Plusieurs

hypothèses peuvent

^être

invoquées

pour

expliquer

^la

différence entre

Q 12

^{et u.}

a)

Ou bien des ^erreurs

expérimentales

^de

part

^ou d’autre. En

particulier

^{si l’azote que nous utilisons}

contient des traces d’une

impureté qui

^{détruit les}

métastables 6

3P0(CO2, H2, ...),

^{la section efficace (1’}

peut

^être surestimée.

fl)

^{Ou bien des} collisions

adiabatiques (au

^sens

d’Omont

[8]) qui

désorienteraient les atomes 6

3P0

^de

199Hg

^{sans les} détruire. Cela

pourrait

^{être dû au fait}

que la fonction d’onde de l’état 6

3P0

^{contient une}

faible

proportion (= 10-4)

de fonction d’onde

63P1,

niveau

qui peut

^être désorienté _par collision contre des molécules d’azote

[9].

y)

^{Pitre et al.}

[7] signalent

à la fin de leur article que le processus

(3)

fait vraisemblablement intervenir dans le membre de

gauche

de l’azote dans son niveau vibrationnel v = 1. Dans leurs

expériences,

^la

pression

de vapeur de ^{mercure est} très faible

(correspondant

^à

une

température

^du

queusot égale

^{à -}

32,OC),

^l’inten-

sité lumineuse utilisée est sans doute faible et les

pressions

^{d’azote sont} élevées. Les molécules d’azote

v ⁼ 1 sont donc essentiellement créées par les proces-

sus

thermiques (le

facteur de Boltzmann est

égal

^à

1,2

^x

10-5 à

300

K)

^{et non} pas par la collision décrite par

l’éq. (2).

^{Dans nos}

expériences,

^{les intensités}

lumineuses et les

pressions

de vapeur de ^mercure

plus

élevées et les

pressions

^d’azote

plus

faibles font

peut-

être _que l’on ne

peut plus négliger

les processus de création des molécules d’azote v ⁼ 1 _par les collisions

Hg(6 3p,), N2(V

⁼

0) [11].

^{Dans ces}

conditions,

^on

peut

^{avoir un} nombre de molécules d’azote dans l’état v ⁼ 1

supérieur

^{à ce} que l’on aurait à

l’équilibre thermique. Or,

^le processus

représenté

par

l’éq. (3)

avec au

premier

^membre

N2(V

⁼

1)

^est

énergétique-

ment

plus probable qu’avec N2(V

⁼

0).

^{Il en résulte}

une section efficace (1’

plus grande

^que

Q 12.

Il nous est

impossible

^de choisir actuellement ^entre

ces diverses

hypothèses.

Nous pensons

regarder

pro- chainement si les sections efficaces

U(201)

de destruc- tion de l’orientation et de

l’alignement

^{des métasta-}

bles

63P0

^de

201 Hg

^sont

égales

^{entre elles et à celle}

que nous venons de déterminer pour

199Hg.

^Si

oui, l’hypothèse fl)

^est

probablement fausse ;

^{sinon elle se}

trouvera confirmée. Nous pensons

également

^repren-

dre ces

expériences

^en faisant varier l’intensité lumi-

neuse des

lampes L1

^et

Li (Fig. 2),

pour

vérifier’

l’hypothèse y).

En dessous de

1,2

torr, la

largeur

des courbes de résonance croît

lorsque

^la

pression

d’azote décroît.

Cet effet est très vraisemblablement dû à la destruc-

tion des métastables 6

3P0

^par collisions ^sur les

parois

^{de la} cellule. Il n’est pas

impossible

^{que la}

courbe de la

figure

⁴

puisse s’extrapoler

^en

pression

d’azote

nulle,

^{à une}

largeur

de l’ordre de 2 kHz corres-

pondant

^{à la somme des}

élargissements

par collisions

mercure-mercure

(environ 0,5 kHz)

^et par collisions contre les

parois (= v/nd

⁼

1,4 kHz)

^{où v est la}

vitesse _moyenne des atomes de mercure et d le dia- mètre de la cellule. L’affinement des courbes par introduction d’azote

s’explique

par l’effet _{de gaz}

tampon qui augmente

^le

temps

moyen ^entre deux collisions contre les

parois.

2.2 INTENSITÉ DE LA RÉSONANCE

MAGNÉTIQUE.

^-

- L’intensité 3 du

signal

de résonance est donnée par

l’équation

dans laquelle

. y ^est le

rapport gyromagnétique

du niveau 6

3P0,

. r est le

temps

de relaxation de l’orientation de

ce

niveau,

e

3.

^est l’intensité à

saturation, lorsque H, --->

^oo.

2. 2.1 1 Variation de

Js en fonction

^{de n. - Pour une}

pression

donnée d’azote

(1,25 torr),

^{les mesures de}

3,

en fonction de _n, ou ce

qui

^{revient au même en fonc-}

tion de la

température

^{de la}

goutte

^de mercure, ^ont conduit à la

figure

^{6. On constate :}

- un net maximum au

voisinage

^{de 0}

°C,

-

qu’à

^des

températures supérieures

^à

20 °C, 3,

est faible

(ce qui peut

^{fort bien}

expliquer

les échecs de nos

prédécesseurs,

^{et se}

justifier

^{par les}

échanges

de métastabilité

invoqués plus haut),

- que

3g

décroît pour des

températures négatives ;

les

échanges

^de métastabilité sont alors

négligeables,

mais le nombre d’atomes de mercure dans la cellule

diminuant,

^le

signal

^baisse.

2.2.2 Variation de

Js

^en

fonction

^{de la}

pression

d’azote. ^-

Lorsque,

^à

température t

constante, la

pression

^d’azote

varie, 3, présente

^{un net maximum}

vers p ⁼ 3 torr

(Fig. 7).

FIG. 6. ^- Intensité à saturation du signal ^de résonance, ^en fonc- tion de la température ^{de la} goutte ^de mercure, la pression ^d’azote

et l’intensité it du faisceau de détection, transmise par la cellule, étant maintenues constantes.

FIG. 7. ^- Intensité à saturation du signal ^de résonance, ^en fonc- tion de la pression d’azote, ^la température ^{de la} goutte ^{de mercure}

et l’intensité it du faisceau de détection, transmise _par la cellule, étant maintenues constantes.

- Aux faibles

pressions (p

³

torr),

^{le nombre}

d’atomes métastables 6

3P0

^{croît avec p}

grâce

^au

processus décrit _par

l’éq. (2).

- Aux fortes

pressions (p

> 3

torr),

^ce

phénomène

existe

toujours

mais diverses causes

peuvent expliquer

la diminution du

signal,

^en

particulier :

e le nombre de métastables

peut

décroître à cause

de la réaction

(3)

inverse de

(2) ;

e ces métastables

peuvent

être moins bien

pompés

du fait des collisions désorientantes

adiabatiques [8].

En

réalité,

les courbes

3s

⁼

Js(t) et 3.

⁼

3s(p)

^n’ont

qu’un

^intérêt

qualitatif,

^{car elles}

dépendent probable-

ment des conditions

expérimentales (dimensions

^de

la

cellule,

intensité des

lampes

de pompage,

...).

3. Conclusion. ^- En

opérant

^à

température

^{de la}

goutte

^{de mercure} suffisamment basse pour éviter les

échanges

^de métastabilité entre atomes

Hg(6 3Po)

et atomes

Hg(6 ’S,),

nous avons pu observer la réso-

nance

magnétique

des métastables

199Hg(6 3Po)

^en

phase

vapeur ^et déterminer leurs sections efficaces de collision :

- contre des molécules d’azote :

- contre des atomes

Hg(6 So) :

Cette dernière ^est en assez bon accord avec la sec-

tion efficace

d’échange

^de métastabilité

(réaction (1))

déterminée par J.-P. Barrat ^et D. Vienne-Casalta.

Nous avons l’intention de

poursuivre

^ces

expé-

riences dans

plusieurs

^{sens :}

1) reprise

^avec

201Hg,

^{des mesures} ci-dessus.

Si,

comme

l’expérience

décrite ici semble le

suggérer,

^la

section efficace mesurée est bien celle de la destruc- tion de la métastabilité

(et

^{non de}

l’orientation)

^du

niveau 6

3P0,

^{nous devrions trouver, avec}

201 Hg,

que ^ce soit en orientation ou en

alignement,

^{le même}

résultat

qu’avec 199Hg ;

2)

détermination des sections efficaces des collisions

Hg(6 ’PO),

^gaz rares avec

199Hg

^et

201Hg.

^{Nous nous}

attendons à trouver des résultats très faibles ^- voire nuls à la

précision expérimentale ;

3)

^mesures de g199 ^et de g2o1 ^{avec une}

précision supérieure

^{à celle de}

[2],

^le

rapport signal

^{sur bruit}

des

expériences

^actuelles étant meilleur

qu’avec

^le

jet atomique.

^En

particulier,

^{essai de}

comparaison directe, précise,

de g199 ^et de g201 ;

4) possibilité

de pompage

optique

du fondamental si le nombre d’atomes

Hg(6 So)

orientés par les col- lisions contre les atomes

ig9Hg(b 3Po)

^est

suffisant, expérience analogue

^à

l’expérience classique

^{de Cole-}

grove et

^al.

sur 3He [10].

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