Transferts de population entre niveaux 2p du néon par collisions contre atomes d'hélium à l'état fondamental

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Transferts de population entre niveaux 2p du néon par collisions contre atomes d’hélium à l’état fondamental

D. Hennecart, M. Barrat-Rambosson

To cite this version:

D. Hennecart, M. Barrat-Rambosson. Transferts de population entre niveaux 2p du néon par colli- sions contre atomes d’hélium à l’état fondamental. Journal de Physique, 1977, 38 (2), pp.133-138.

�10.1051/jphys:01977003802013300�. �jpa-00208571�

TRANSFERTS DE POPULATION ENTRE NIVEAUX 2p ^DU NÉON

PAR COLLISIONS CONTRE ATOMES D’HÉLIUM

A L’ÉTAT FONDAMENTAL

D. HENNECART et M. BARRAT-RAMBOSSON Laboratoire de

Spectroscopie Atomique (*),

Université de

Caen,

Esplanade

^{de la}

Paix, 14032

^Caen

Cedex,

^France

(Reçu

^{le 5 octobre}

1976, accepté

^{le 4 novembre}

1976)

Résumé. ²⁰¹⁴ On excite dans une décharge ^en présence ^{d’hélium un} des niveaux 2p3,

2p4

^ou 2p5

du néon _par un laser à colorant accordable. L’étude des intensités lumineuses de raies issues de ce

niveau a et d’un niveau b voisin en fonction des pressions ^{d’hélium et de néon} permet la détermination des sections de choc

03C3’ab

de transferts de population ^{du niveau a vers} le niveau b par collisions ^contre des atomes d’hélium à l’état fondamental.

On a déterminé les valeurs :

La section de choc de transfert de population ^{du niveau}

2p5

^{vers le niveau} 2p3 ^a été trouvée nulle à la précision ^{des mesures} près, ^les transferts de

2p5

^vers

2p3

^{se faisant par} l’intermédiaire du niveau 2p4.

Abstract. ²⁰¹⁴ One of the

2p3,

2p4 ^or

2p5

levels of neon is excited in a discharge ^cell containing ^neon

and helium by ^{a tunable} dye ^laser. By measuring the intensities of the lines emitted from this level (a)

and from a neighbouring ^level (b) ^{as a} function of He and Ne pressures, ^one is able to deduce the cross-section

03C3’ab

for excitation transfer from level a to level b, ^induced by collisions with He atoms in their ground ^{state. The} following ^{values were obtained :}

The cross-section for excitation transfer from 2p5 ^to 2p3 ^{was found to be zero} (within ^the preci-

sion of our measurements). ^We conclude that these transfers use level 2p4 ^{as an} intermediate step.

Classification

Physics ^Abstracts

5.250

1. Introduction. ^- Dans un

pr6c6dent

^article

[1]

nous avons d6crit un

dispositif experimental qui

^nous

a

permis

^{de mesurer les} sections de choc de transfert de

population

^{entre niveaux}

2p

^du

neon,

^{lors de colli-} sions entre atomes de neon a 1’etat excite et atomes de neon a 1’etat fondamental. Le meme

dispositif -

^avec

quelques

modifications ^- nous a

permis

^{de mesurer}

les sections de choc de transfert de

population

^entre

niveaux

2p

du neon lors de collisions contre des atomes

(*) ^{Associe au C.N.R.S. n° 19.}

d’h6lium a 1’etat fondamental. Nous

rappelons

^brieve-

ment le

principe

^de

Inexperience,

^en utilisant les nota-

tions de la reference

[1].

^La

figure

¹

represente

^les

niveaux

d’6nergie

^{du neon.}

Les atomes de neon Is sont cr66s dans une

d6charge.

Ils sont

port6s

^{dans un} des niveaux

2pa

par

l’absorp-

tion de la lumiere fournie _par un laser a colorant accordable. Ils retombent _par transition radiative dans un des niveaux Is

(fluorescence)

^ou, par colli- sions contre des atomes

d’h6lium,

^sont transf6r6s dans

un niveau

2pb voisin,

d’ou ils retombent dans les

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01977003802013300

134

niveaux _{Is par} transition radiative

(raie

^de

transfert).

On mesure le rapport des intensites

AIb

^et

Ola

^{des raies}

de transfert et de fluorescence et on peut ^{en deduire} les sections efficaces de transfert d’excitation corres-

pondantes.

FIG. 1. ^- Niveaux d’energie ^{du neon.}

2.

Appareillage.

^- 2.1 DESCRIPTION. ^- Le

dispo-

sitif

experimental

^{a ete decrit}

longuement

^{dans la}

reference

[1] aussi

^{nous en}

rappellerons

seulement le

principe (Fig. 2),

^{en insistant}

davantage

^{sur les modi-}

fications

qui

y ^ont ete

apportees.

Un tube a

d6charge cylindrique,

^dans

lequel

^on peut introduire du neon et de I’h6lium sous des

pressions r6glables,

^{est eclaire} par ^un laser a colorant accordable a

impulsions (ref. [1, 2]).

^La

decharge

^est alimentee par

une tension en

impulsions rectangulaires

^{de 1 800 V}

crete de

periode 0,2

^s

(Fig. 3).

^Cette

d6charge

^cree

dans le tube des atomes de neon

excites,

^en

particulier

dans les etats

Is4

^ou

1 ss. L’impulsion

^laser

qui

porte

ces atomes dans un des niveaux

2p

^est declenchee 30 _gas

apres

1’extinction de la

decharge (Fig. 3).

La lumiere de fluorescence

(La)

^{ou de transfert}

(Lb)

issue du tube a

decharge lorsqu’on

l’illumine _{par le} laser est focalisee sur la fente d’entr6e d’un mono-

chromateur,

^{et les} intensites

AIa

^et

AIb

correspon- dantes sont mesur6es _{par le}

dispositif electronique (photomultiplicateur - integrateur -

echantillonneur -

FIG. 3. ^- Decharge pulsee.

bloqueur -

moyenneur

numerique)

decrit dans la reference

[1].

2 . 2 DISCUSSION SUR L’UTILISATION D’UNE DECHARGE

DISCONTINUE. ^- Pour les mesures de sections effi-

caces de transfert de

population

^{lors de collisions}

contre des atomes de neon nous avions utilise _pour creer les metastables Is une

decharge ^continue,

^ce

qui presentait

deux inconvenients.

2.2.1 Les atomes de neon sont

port6s

par la

d6charge

^dans de nombreux niveaux

excites,

^en

particulier

^{dans le niveau}

2p

^{etudie. La cellule 6met}

de ce

fait,

^de

faqon continue,

^{les raies}

correspondant

aux transitions

2p-ls. Lorsqu’on

^mesure l’intensit6

AIa

d’une raie de fluorescence _par

exemple,

^le

signal

total

V(t)

^{a la sortie du}

photomultiplicateur comprend

donc une composante ^continue

c(t)

^{due a la}

d6charge

et une composante

impulsionnelle

^{due a} 1’excitation

par le laser

i(t).

On soustrait

c(t) 6lectroniquement

pour ^ne

garder

que la composante

impulsionnelle i(t) (r6f. [1])

^{mais le bruit sur la} composante ^continue

c(t)

affecte le rapport

signal

^{sur bruit} pour le

signal

^r6sul-

tant. L’utilisation d’une

d6charge

^en

impulsions

^rec-

tangulaires supprime completement

^cet inconvenient :

lorsque l’impulsion

^{laser tombe sur} la cellule la

d6charge

^{est 6teinte}

depuis

³⁰ J.1s. 11 ^{ne reste}

plus

^dans

la cellule _que des atomes fondamentaux et 1 si ; la composante

c(t)

^{est nulle. Le} rapport

signal

^{sur bruit}

est donc consid6rablement am6lior6

(par

^{un facteur 5}

environ).

2.2.2

Lorsqu’on

^{utilise une}

d6charge continue,

les collisions des atomes de neon

2p

^contre les electrons existant dans la cellule induisent des transferts de

population

^{du niveau a vers} le niveau b. Le

rapport

A7b/AIa d6pendra

^{de la densite}

6lectronique (donc

^du

courant de

d6charge).

Pour 61iminer cet

effet,

^{il faut} faire une

extrapolation

^{a courant de}

d6charge nul,

ce

qui allonge

consid6rablement les mesures

[1].

Nous avons v6rifi6 _que ^- si on utilise une

d6charge

en

impulsions rectangulaires

^{avec un} retard At suffi- sant

(~ 30 J.1s)

^entre 1’extinction de la

d6charge

^{et le}

declenchement de

l’impulsion

^{laser -} cette extra-

polation

^n’est

plus n6cessaire,

c’est-a-dire

qu’on

peut

negliger

l’influence des electrons r6siduels :

Une

premiere experience

^a servi a fixer le delai At n6cessaire. Sous des

pressions

fix6es d’h6lium et de

neon,

^{et en utilisant une}

d6charge continue,

^nous

mesurons le rapport

AIb/AI.

fonction du courant i de

d6charge. Lorsque

^{i tend vers}

0,

^ce rapport ^tend

vers une limite

Ro.

^{Puis nous} reprenons la meme

experience

^{avec une}

d6charge pulsee

^et nous mesurons

R ⁼

(AIb/AIa)

fonction de At. Nous constatons que

R(At)

^{tend vers une limite}

qu’il

^atteint pour At > 20 gas et que ^cette limite est

6gale

^a

Ro.

Nous pouvons donc conclure _{que pour} un retard At ⁼ 30 _J.1s, valeur

adoptee

par la

suite,

les electrons pouvant ^subsister dans la cellule

n’apportent

^aucune contribution decelable aux transferts.

Pour nous en assurer, nous avons

repris int6grale-

ment 1’etude du transfert

2p4-2p5

^en

presence

^{de neon}

pur, ^{avec une}

d6charge pulsee ;

^{la valeur} trouvee pour la section efficace

correspondante

^{était la} meme que la valeur trouv6e en utilisant une

decharge

^{continue et}

une

extrapolation

^{a courant de}

d6charge

^nul. ,

Enfin une derniere

experience pr6liminaire

^{a consist6}

a verifier _que ^- a

pression

^de gaz d6termin6e ^- la valeur

Ro

^de

AIb/AIa

^{trouv6e en utilisant une}

d6charge puls6e

^ne

depend

pas de l’intensité du courant de

decharge utilise,

^donc que les electrons residuels ne

perturbent

pas la mesure ; toutes les mesures ont ensuite ete faites en utilisant cette

d6charge puls6e,

avec un retard At ⁼ _{30 us} entre 1’extinction de la

d6charge

^{et le} declenchement du laser.

3. Determination des sections de choc a

partir

des mesures. ^- 3.1 NIVEAUX ETUDIES. ^- La

figure

⁴

montre les niveaux

2p

^{etudies. Nous avons observe des}

transferts entre tous les niveaux du _groupe

2p3-2p4-2p5.

Par contre nous n’avons pas observe de transferts entre les niveaux

2p2

^et

2p3

dont 1’6cartement est pourtant inferieur a celui des niveaux

2p3

^et

2p5.

^On peut ^donc penser

qu’un

transfert de

2p3

^a

2p,

^{se fait} par l’inter- m6diaire du niveau

2p4 (1’atome

6tant transf6r6 _par

une

premiere

^collision dans le niveau

2p4, puis

par ^une seconde collision de

2p4

^vers

2p.).

Par contre il n’existe _pas de niveau interm6diaire entre

2p2

^et

2p3.

^{Nous verrons} que les mesures de section de choc confirment cette

interpretation.

FIG. 4. ^- Niveaux 2p ^{du neon.}

3 . 2 CALCUL DES SECTIONS DE CHOC. ^- 3 . 2 .1

Equa-

tions

générales.

^{- Nous}

appelons

na la

population

^du

niveau a excite _{par le}

laser, nb et

nd les

populations

^de

2 niveaux b et d voisins ou les atomes sont transf6r6s par collisions. L’6tat stationnaire 6tant atteint _pen- dant 1’excitation laser

(appendice

^{1 de la r6f.}

[1]),

na,

nb et

nd ^sont relies _{par les}

equations :

ou _7:b etrd ^{sont les dur6es de vie des niveaux b et d.}

Oij

^temps de relaxation _pour les collisions faisant passer les atomes d’un niveau i vers un

niveau j ;

136

Oij

^sera

^donne,

^{dans le cas d’un}

^melange helium-neon,

par

no nombre d’atomes de neon a 1’etat fondamental par unite de volume.

no

nombre d’atomes d’h6lium _par unite de volume.

V vitesse relative des atomes de neon.

V’ vitesse relative des atomes de neon et d’h6lium.

(1 ij section efficace de transfert du niveau i vers le

niveau j

pour les collisions

Ne(2p)-Ne (fondamental).

6ij

section efficace de transfert du niveau i vers le

niveau j

pour les collisions

Ne(2p)-He (fondamental).

On aura, si _p et

p’

^{sont les}

pressions

^{de neon et}

d’h6lium

respectivement :

et les

equations (1)

^et

(2)

permettent de calculer

nb/na et nd/na

^en fonction de _p,

p’

^et des différentes sections de choc. Ce calcul comporte ^des

simplifi-

cations

16gitimes lorsque

le niveau d n’est pas situ6 entre les niveaux a et b.

3.2.2 Cas des

transferts (2P3-2P4), (2P4-2p5), (2p4-2p3)

^et

(2p5-2p4).

^{- On est} dans la situation

indiqu6e

^{sur la}

figure

^5a ou la fl6che en trait

plein

^{et les}

fl6ches

pointill6es indiquent

les deux m6canismes de transfert

possibles

pour ^{un atome} passant ^{du niveau a}

au niveau b : transfert direct a la suite d’une seule collision ou transfert d deux échelons résultant de 2 collisions

successives,

^avec passage interm6diaire par le niveau d.

FIG. 5. ^- Niveaux en jeu ^dans 1’experience.

11 semble

plausible a priori,

que, ^{surtout aux} faibles

pressions,

le transfert a 2 echelons ait des effets

n6gligeables

^{devant ceux du} transfert direct. Dans ces

conditions,

^on peut

negliger

^dans

1’equation (1)

^le

terme

nd/Odb

^{devant le terme}

na/oab-

^{C’est ce que nous}

ferons ci-dessous. La validite de cette

approximation

nous a ete

prouv6e a posteriori

par ^un calcul de ces

2 termes

grace

^{aux sections efficaces} que ^{nous avons} d6termin6es. Pour les 4 transferts en

question

^{et dans}

le domaine de

pressions

^{ou nous avons}

opere na/0ab

reste

toujours plus

^{de 100 fois}

superieur

^a

nd/0db

On 6crira donc

simplement :

ce

qui amene,

par ^un calcul semblable a celui de la reference

[1],

^a

1’6quation :

On mesure, a

pression

^d’h6lium

p’ ^fix6e,

^le rapport

AIb/AIa

^en fonction de la

pression

^de

neonp.

On

extrapole

^{la courbe}

AIb/AIa

⁼

f (p)

^a

pression

de neon nulle. Or

oil A.

^et

Ab

^{sont les}

probabilit6s

de transition des raies issues des niveaux a et

b, va

^et vb leurs

fr6quences.

^On

obtient ainsi une valeur

(nb/na)o qui

^n’est

plus

^fonction

que

de p’

^et

1’equation (3)

^{donne :}

Nous voyons que si on porte

(na/nb)o (ou (ala/Alb)o)

fonction de

1/p’,

^{on obtient une} droite dont la pente permet de calculer

(6ab.

3.2.3 Cas du

transfert 2P5-2P3-

^{- On est alors}

dans la situation

indiqu6e

^{sur la}

figure

^{5b. Dans}

1’equation (1)

^{on ne} peut

plus negliger

^{le terme en} nd devant le terme en na. La resolution du

systeme

^des

2

equations (1)

^et

(2)

^donne pour

(AIa/AIb)o, extrapole A p

⁼

0, l’expression :

avec a’ -

V’ jkT.

4. R6sultats. ^- 4.1 TRANSFERTS

(2p3-2p4) ; (2P4- 2P3) ; (2p4-2p5) ; (2P 5 -2P4) -

^{- Les} sections de choc

6ab

sont determinees directement a

partir

^{de la mesure de}

la pente de la droite donnant

(AIa/AIb)o

fonction de 1’inverse de la

pression

^d’h6lium.

Les

figures

^{6 et 7 montrent} pour le transfert

2P4-2P5

(1) ^{Pour le} calcul de V et V’, nous avons suppose que la distri- bution des vitesses atomiques ^était maxwellienne.

TABLEAU I

(1) ^Les valeurs de Aa, Ab et ib ^sont les valeurs donnees _par Inatzugu ^{et Holmes} [3].

FIG. 6. ^- AIb/AI, ^fonction de p pour le transfert 2p4-2p5.

l’extrapolation

^de

AIb/AIa

^a

pressionp

^{de neon nulle}

(2) puis

la droite obtenue en portant ^le rapport

AIa/AIb

ainsi

extrapole

fonction de

1 /p’.

Le tableau I

indique

pour chacun des transferts les conditions dans

lesquels

^{il a 6t6 6tudi6}

(raie

^d’exci-

tation du niveau _a, raies d’observation _{pour les} niveaux a et

b)

^et les valeurs obtenues _pour les sections de choc. L’incertitude est due a l’incertitude sur les

FIG. 7. ^- (AI,/AIb)o fonction de 1/p’ pour le transfert 2p4-2p5.

probabilit6s

de transition

(de

l’ordre de 5

%)

^{et a la}

dispersion

^des

points exp6rimentaux.

^Nous

adoptons

pour valeur de la

temperature

^{T = 300 K}

(voir

^r6f.

[1]).

D’apres

^le

principe

^{du bilan}

d6taiII6,

^on doit avoir :

Le tableau II montre que les valeurs

exp6rimentales

obtenues _pour ces rapports ^{sont en bon accord avec} les valeurs

théoriques.

TABLEAU 11

Virification

du bilan détaillé Collisions helium-neon

4.2 TRANSFERT

2ps-2p3.

^{- Dans}

1’expression (4),

on connait tous les

parametres (les 6bd, (6db’ (6ad et (6da

6tant les sections de choc mesurees au

paragraphe precedent) sauf 6ab (6ba

^{est reli6 a}

6ab par la

^relation

(5)

du bilan

d6taiII6).

(2) On remarque ^sur la figure ^{6, sur} les courbes donnant AIb/AIa

fonction de p, que les points correspondant ^{a une forte} pression

d’helium et une faible pression ^{de neon semblent} systematiquement

donner une valeur de AIb/AIa trop ^{elevee. Nous} attribuons ce

phenomene ^a l’influence eventuelle de metastables d’helium crees dans la decharge. ^{Mais le} rapport signal ^sur bruit 6tant mauvais (de l’ordre de 4) ^{dans cette} region ^de pressions, ^{nous n’avons} pas pu faire d’etude systematique.

138

Nous avons

proc6d6

^{de la}

facon

^{suivante :}

- nous portons

(AIa/AIb)o

fonction de

1 /p’,

^ce

qui

nous donne une s6rie de

points experimentaux ;

- dans la formule

(4),

^nous introduisons les valeurs mesur6es

pr6c6demment

pour les

(abd’

(1 db’

6ad

^et

6da

^et

diff6rentes valeurs d’essai _pour

6ab.

^{Nous obtenons}

ainsi une s6rie de courbes

semi-théoriques

pour

(AIa/AIb)o

fonction de

1 /p’.

Remarque :

^en

^realite,

^{nous tenons} compte ^des

erreurs sur les valeurs des (1’ mesur6es au

paragraphe precedent.

^Pour

chaque

^{valeur d’essai de}

6ab’

^nous

obtenons donc une

region comprise

^{entre les 2 courbes}

limites obtenues _pour les valeurs extremes des 6

(figure

^8,

regions hachurees) ;

- nous cherchons a l’int6rieur de

quelle region

se

placent

^les

points exp6rimentaux

^obtenus.

FIG. 8. ^- (AI,/AIb)o fonction de lip’ pour le transfert 2p5-2p3.

Rgsultats. La

figure

^{8 montre que la valeur}

qui

convient le mieux _pour

Q5 - 3

^est

comprise

^{entre 0 et} 0,5

A.

Nous en d6duisons donc _que la valeur de la sec-

tion efficace de transfert de

population

^{du niveau}

2p,

vers le niveau

2p3

pour des collisions Ne-He fonda- mental est certainement inferieure a 1

A2.

Les trans- ferts

2P5-2P3

^{ont lieu} essentiellement _par l’inter-

m6diaire du niveau

2p4

^{meme a des}

pressions

^aussi

faibles _que

quelques

^torrs.

Remarque :

^{nous n’avons} pas observe de transferts de

population

^{du niveau}

2p3

^{vers le niveau}

2ps.

^Ceci

vient

probablement

^{du fait} que le niveau

2p3

^est

difficile a exciter avec une

d6charge puls6e (les

^seules

transitions entre les niveaux 1 s et le niveau

2p3 (de J = 0)

^sont les transitions

1 s2-2p3 (6

⁶⁵²

A), 1 s4-2p3 (6

⁰⁷⁴

A)

^et

lorsque

^la

d6charge

^{est 6teinte}

depuis

30 ps, il

n’y

^a presque

plus

^d’atomes

Is2

^et

lS4

de J ⁼ 1, donc non m6tastables dans la

cellule).

Annexe a la reference

[1].

Grace a I’am6lioration du rapport

signal

^{sur bruit}

apport6e

par l’utilisation d’une

d6charge puls6e,

^nous

avons pu observer le transfert de

population 2P5-2P3

en

presence

^{de neon} pur ^et faire des mesures sur ce

transfert. De ces mesures on deduit - en utilisant la m6thode d6crite ci-dessus ^- _que la section de choc _{QS 3} relative a ce transfert est nulle

(inferieure

a 1

A2)

^{a la}

precision

^{des mesures. Les} transferts de

population

^{du niveau}

2p,

^{vers le niveau}

2p3

^induits par des collisions contre des atomes de neon a 1’etat fonda- mental se font donc essentiellement par l’interm6- diaire du niveau

2p4

^{tout au moins aux}

pressions superieures

^{a 1 torr.}

5. Conclusion. ^- Nous avons am6lior6 le

dispositif experimental

decrit dans la reference

[1]

par l’utilisa- tion d’une

d6charge puls6e.

^{Nous avons} pu determiner les sections de choc de transfert d’excitation ^entre niveaux

2p3, 2p4, 2P5

du neon lors de collisions contre des atomes d’h6lium.

Nous pensons maintenant 6tudier la

dependance thermique

^{de ces sections de choc,}

puis

^{mesurer les}

sections de choc de transfert

d’alignement

^{et d’orien-}

tation et leur variation avec la

temperature

^{lors des}

memes collisions.

Carrington

^et

Corney [4]

^trouvent

en effet _que les sections efficaces de destruction d’ali- gnement a l’int6rieur des niveaux

2p2

^et

2p6

^{du neon}

varient consid6rablement avec la

temperature.

^Ils

attribuent cet effet a l’influence

d’importants

^transferts

de

population

^a

partir

^{de ces niveaux. Nos resultats}

actuels

(pas

de transferts

de population 2p2-2p3 observables)

^{ne semblent} pas confirmer cette

hypo-

th6se. D’autre part ^la connaissance des fonctions d’onde des niveaux

2p

^{etudies et des}

potentiels

d’interaction atome

2p-atome

^{He ou Ne} fondamental

permettrait

^{un calcul}

th6orique

des sections efficaces mesur6es, mais actuellement ces

potentiels

^{ne sont} pas

connus.

Bibliographie

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