HAL Id: jpa-00215008
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Submitted on 1 Jan 1972
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RENVERSEMENT DE LA POLARISATION DANS LE SULFATE DE GLYCOCOLLE
M. Chabin, F. Gilletta
To cite this version:
M. Chabin, F. Gilletta. RENVERSEMENT DE LA POLARISATION DANS LE SUL- FATE DE GLYCOCOLLE. Journal de Physique Colloques, 1972, 33 (C2), pp.C2-209-C2-211.
�10.1051/jphyscol:1972272�. �jpa-00215008�
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C2, supplément au no 4, Tome 33, Avril 1972, page C2-209
RENVERSEMENT DE LA POLARISATION DANS LE SULFATE DE GLYCOCOLLE
M. CHABIN et F. GILLETTA Laboratoire d'Etudes Physiques des Matériaux Faculté des Sciences d'Orléans, 45, Orléans, 02, France Laboratoire de Physique Cristalline. Faculté des Sciences d'Orsay Equipe de Recherche associée au C. N. R. S. no 13, 91, Orsay, France
Résumé. - L'étude du renversement de la polarisation dans des échantillons soigneusement préparés de T. G. S . nous a permis de trouver de nouvelles lois de variation des grandeurs carac- téristiques Jmax, tmax, ts. Un mécanisme permettant de rendre compte de la forme des courbes repré- sentant la densité J ( t ) du courant attribuable au renversement de la polarisation est discuté.
Introduction. - Le renversement de la polarisation variation des paramètres : amplitude du champ élec- dans le T. G. S. a dé.$ été étudié par de nombreux trique : E 6 6 kV.cm-l, fréquence des renverse- auteurs [l à 81. En particulier, Taylor [7] a mis en ments : 0,015 Hz < v < 100 Hz, température : évidence le rôle joué par l'état des surfaces cristallines. - 62 OC 6 T < 29 OC, épaisseur des échantillons : De ce point de vue nous avons amélioré la préparation 0,47 mm < e 6 4,45 mm. Ces résultats ont déjà été des échantillons : choisis dans la meilleure partie des publiés [9] ; par exemple Jmax suit la loi :
monocristaux, ils sont clivés sous vide et recouverts
d'électrodes d'or évaporé immédiatement après le Jmax = ~ ~ ( a , + a log v) exp - - Wo
clivage. kT (1)
Résultats expérimentaux. - De nouveaux résultats a i = 6,58 ; a = 1,58 (avec ont été obtenus lors de l'étude des grandeurs caracté- exprimé en A.cm-' et E en V.cm-') ; b 513 ; ristiques J,,, t,,, ts dans les domaines suivants de Wo = 0929 k 0901 eV ; aila = 491 f 0,3.
La figure 1 montre que Jmax est proportionnel à EP
rnax A c m-* et indépendant de l'épaisseur de l'échantillon.
A Dans les mêmes domaines de variation des para-
mètres tmax et t, suivent des lois semblables. Le rapport Jmax ts/2 Ps est constant et égal à 2,25 & 0,25 tandis que Jmax tmax/2 Ps ne dépend que de l'épaisseur de l'échan- tillon (Fig. 2).
Jmax 1 max 2 ps
e m m FIG. 1. - log10 Jmax en fonction de log10 E pour différentes
températures. Fréquence des renversements v : 0,5 Hz ; Epaisseur FIG. 2. - Valeurs expérimentales de J m a x tmax/2 PS en fonction de de l'échantillon : V 0,68 mm ; 0 1.45 mm ; 4,45 mm. l'épaisseur de i'échantillon.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1972272
C2-21 O M . CHABIN ET F. G I L L E T T A
Nous nous intéressons ici à la forme des courbes J(t) 2) Quand 0 < 0,08 à 0,12 cette loi n'est plus vérifiée.
qui représentent la densité du courant attribuable au Compte tenu des erreurs expérimentales il semble que J renversement de la polarisation. Les études portent croisse alors selon une fonction exponentielle du temps.
sur J(t) et sur l'aire renversée 0(t), ramenée à l'unité de 3) Lorsque 6 , ce qui correspond à , t,,,
surface. 0(t) est obtenue par intégration de J(t). la figure 4 montre que J(t) décroît exponentiellement Les résultats suivants sont vérifiés dans les domaines en fonction du temps :
de variation des paramètres E, v , T, e définis précé-
demment : J(t)d,cr. CC exP - Bt (3)
1) Quand 0 < 0,50, J dépend de 6 et varie selon la loi (Fig. 3) :
0, ,,est la valeur numérique de 6 pour t ,.,,
FZc. 3. - Variation de J en fonction de (0 - (0212 Bt pour trois échantillons : E = 800 V.cm-1 ; v = 0,5 Hz ; T = 29 OC.
e = 4,45 mm tmax = 8 0 ' p 0t max = 0,448
Le coefficient B est donné par :
- w0 (4) B = F(e) ~ ~ ( d , + d log v) exp -
kT
b = 513 ; Wo = 0,29 _+ 0,02 eV ; d,/d = 4,7 IT 0,5.
F(e) : coefficient qui ne dépend que de l'épaisseur de l'échantillon.
Discussion. - Nous désirons décrire maintenant un mécanisme de renversement de la polarisation qui peut rendre compte des lois expérimentales liées à la forme des courbes J(t).
Nous supposons que le renversement est d û en majeure partie à l'expansion latérale d'un certain nombre de microdomaines qui sont apparus au début du processus.
Cette expansion latérale peut être décrite par la nucléation de germes le long des parois de domaines.
Ces germes se développent rapidement selon l'axe ferroélectrique, traversent le ciistal et deviennent des domaines adjacents aux parois sur lesquelles ils ont pris naissance. A un instant donné les parois de domaines présentent ainsi une structure « en escalier », ainsi que l'a déjà suggéré Nettleton [IO]. Dans ce qui suit nous négligerons le temps mis par les germes pour traverser le cristal.
Soit N(t) dt le nombre de domaines adjacents ainsi créés entre t et t + dt. La densité de courant de renver- sement est proportionnelle à N(t) :
Pendant un intervalle de temps ultérieur dt nous suppo- sons que d N dt nouveaux domaines adjacents appa- raissent sur les N(t) dt domaines et que leur nombre est proportionnel à N(t) dt. Nous pouvons écrire :
- dN = K d t .
N
Il convient de noter que la probabilité de nucleation apparente K, rapportée à l'unité de temps, n'est pas constante pendant tout le renversement. En effet la coalescence des domaines empêche la formation d'un certain nombre de germes et K est inférieur à la valeur qu'il prendrait en absence de coalescence. Il en résulte
O 50 100 150 200 que Kdépend de l'aire renversée 0(t).
Notre but est de montrer maintenant que des hypo-
' IJ5 thèses simples sur K permettent de rendre compte des FIG. 4. - Variation de l o g ~ ~ ( J l J ~ , ~ ) en fonction du temps lois exvérimentales.
( t > t m a x ) Dans ce domaine -de temps J est proportionnelà
exp-Bt. E = 8 0 0 V.cm-1; v = 0 , 5 H z ; T = 2 g ° C . 1) Au début du renversement, la dimension des
v e = 0,68 mm e = 4,45 m m . domaines est suffisamment faible pour négliger la
RENVERSEMENT DE LA POLARISATION DANS LE SULFATE DE GLYCOCOLLE C2-211 coalescence, K est constant et noté k,. Les relations (5)
et (6) donnent alors J cc exp k, t, ce qui représente la variation expérimentale de J en fonction du temps.
2) Les domaines croissent ensuite latéralement et la coalescence intervient. Le recouvrement des germes croît avec O tandis que R décroît. K peut être exprimé sous la forme :
K = k2 - k3(8). (7) L'hypothèse la plus simple sur k, est d'écrire :
k, = O x Cte . (8)
Compte tenu du fait que (dJ/dt) = O pour t = t,,,, c'est-à-dire pour 8 = 8, ,,,, la relation (7) devient :
Les relations (5) et (6) donnent :
Cette relation (10) n'est autre que la loi expérimentale vérifiée par J quand 0,10 < 8 < 0,50.
A la fin de cette phase, lorsque û est voisin de 0'50, K est négatif.
3) Lorsque la coalescence des domaines est terminée on peut penser qu'il reste des régions isolées dans lesquelles la polarisation n'est pas encore renversée.
La fin du processus concerne le renversement de la pola- risation dans ces régions isolées.
Comme dans la première phase on peut supposer que K est une constante qui est ici négative et notée k,.
Les relations (5) et (6) donnent alors J(t) cc exp - 1 k, 1 t .
On en déduit que k, est le coefficient expérimental B.
Conclusion. - Les courbes de densité de courant J(t) peuvent être décomposées en trois parties, chacune d'elle présentant une forme analytique différente.
Par ailleurs, il peut être rendu compte de la forme des courbes J(t) si nous supposons que le mécanisme pré- pondérant qui régit le renversement de la polarisation est une nucléation adjacente aux parois de domaines ; la probabilité de nucléation apparente par unité de temps dépendant de la valeur de l'aire renversée 8(t).
POLARIZATION REVERSAL IN T. G. S. SINGLE CRY STALS
Abstract. - The investigation of polarization reversal in T. G. S., performed on carefully prepar- ed samples, has allowed us to find new laws for the variations of characteristic quantities Jmax, tmax,
t,. A mechanism which accounts for the shape of switching current density J(t) is discussed.
Introduction. - The polarization reversa1 in T. G. S.
A cm- 2 has been extensively investigated by several authors [l] m a x
to [8]. In particular Taylor [7] has pointed out the role 1 played by the crystal surfaces. From this point of view we have impro~ed the preparation of samples : chosen in the best part of single crystals, they are cleaved under vacuum and electroded by vapor-deposited gold
immediately after cleaving. 10
Experimental results. - New results are obtained in the characteristic quantities J,,,, t,,,, t,, in the ranges of field amplitude : E < 6 kv.cm7', pulse fre- quency : 0.015 Hz < v < 100 Hz, temperature :
- 62 OC < T < 29 OC and sample thickneu : 0.47 mm < e < 4.45 mm. They have been already published [9] : for instance Jm,, follows the law :
- wo
J,,, = ~ ~ ( a , + a log v) exp -
kT (1)
IO-3
a, = 6.58 x IO-' ; a = 1.58 x IO-' (with J 10 102 lo3 lo4
in A . C ~ - ~ and E in v.cm7') ; P = 513 ; E ~ c m - "
Wo = 0.29 + 0.01 eV ; alla = 4.1 + 0.3. FIG. 1. - logl O Jmax versus logl E for different temperatures.
Figure 1 shows that J,,, is proportional to EP and Pulse frequency v : 0.5 Hz; Sample thickness : V 0.68 mm;
independent of sample thickness. O 1.45 mm ; 4.45 mm.
C2-212 M . CHABIN AND F. GILLETTA
tmax and t, obey similar laws and verify
Jmax tmax
2 ps = f (4 Y
(Fig. 2), and
-- Jmax " - 2.25 & 0.25 = Cte ,
2 ps
in the previous defined ranges of parameters.
Here we are concerned with the shape of the curves of switching transients. It can be investigated by studiing the switching current density J(t) and the switched area 8(t) per unit surface of sample, which is obtained by integrating J(t).
The following results hold in the whole range of variation of parameters E, v, T, e.
Jmax 'max 2 p*
1) When 0 < 0.50, J depends on O according to the law (Fig. 3) :
8, ,,, is the numerical value of 8 for tm,.
2) When 6 < 0.08 to 0.12, this law no longer holds.
Within the experimental inaccuracy it seems that J increases like an exponential function of time.
3) For û > 0.50, figure 4 shows that J(t) decreases exponentially with time :
J(t)decr CC exp - Bt . (3)
- J
J max 1
10-l
0.75
0.50
0.25 -2
10
O 50 100 150 200
O 1 2 . 3 4 FIG. 4. - log10 Jd,,,/Jma, versus time t . Jdecr is obtained when t > tmax, i. e. 0 > 0.50. In this range of time J is proportionalito e mm exp-Bt. E = 8 0 0 V.cm-1; v =0.5 H z ; T = 2 9 O C . FIG. 2. - Experimental value of Jmax tmax/2 Ps versus sample
thickness. V e = 0.68 mm e = 4.45 mm.
The coefficient B is given by
J ~ r m - '
0.03 0.05 010 O .15
'L max
FLG. 3. - J is plotted as a function of [0 - (@/2 Bt max)] for three samples. E = 800 V.cm-1 ; v = 0.5 H z ; T - 29 OC.
V e = 0.68 mm tmax = 36 ps 0t rnax = 0.304 O e = 2.45 mm tmax = 65 ys Bt rnax = 0.384
Cl e = 4.45 mm tmax = 80 ps Bt max = 0.448.
B = ~ ( e ) ~ ~ ( d , + d log v) exp - - kT w0 (4)
j? E 5/3 ; W , = 0.29 IT 0.02 eV ; d , / d = 4.7 rt: 0.5.
F(e) depends on sample thickness.
Discussion. - We want to discuss now a mechanism which can account for the experimental laws connected with the shape of switching transients J(t).
Let us assume that the reversa1 is only due to the lateral expansion of a certain number of micro- domains which al1 appear at the beginning of the process.
This lateral expansion can be described by the nucleation of nuclei along the domains walls. They grow rapidly through crystal thickness and become steps. At a given time t a step-like structure is realized, as suggested by Nettleton [ I O ] . In the following we shall neglect the transit time.
Let be N(t) dt the number of steps created between t
POLARIZATION REVERSAL IN T. G. S. SINGLE CRYSTALS C2-213 and t + dt. The switching current density J(t) is pro- Connected with the fact that (dJ/dt) = O for t = tma, portional to N(t) : (i. e. for 8 = O , ), ,,, relation (7) gives :
J(t) = k' N(t) . (5)
During a later dt it is assumed that d N dt new steps appear on the N(t) dt steps and that their number is
proportional to N(t) dt. We can write : Its follows from (5) and (6) that dN - -
N - K d t . J c c ( O-- 2:M.).
This eq. (10) is nothing else than the experimental law The apparent value of the nucleation ~ r o b a b i l i t ~ Per
obeyed by J 0.10 < 8 < 0.50. ~t the end of this unit time K cannot be expected as constant during the
phase (8 E 0.50), K is negative.
whole reversal. Due to the coalescence of domains a
certain number of nuclei cannot be formed : Kis lower 3) When domains have coalesced it cari be thought than expected if it were no coalescence. It follows that K that it remains isolated regions which are net Yet
depends on switched area B(t). switched.
Our purpose is now to show that simple assumptions The end of the switching concerns the individual on K can account for the experimental laws. reversa1 of these « not yet switched domains B.
As in the first part, we can assume that K is a 1) At the beginning of the reversal, the size of
which is, here negative and denoted k,.
domains is small, no coalescence occurs, then K is
Then it can be shown that the law J cc exp - 1 k , 1 t
'Onstant and k2' (5) and (6) give is obtained. k , appears as the experimental coefficient B.
J cc exp k , t, which is the experimental behaviour of J.
2) Then, domains expand sideways and coalesce. Conclusion. - The switching transients J(t) can be The coalescence increases with O and K decreases. K decomposed in three parts, each of them showing a
can be written as : different analytical form.
It can be accounted for the shape of J(t) if we assume K = k, - k3(6) . (7) that the most important mechanism is a step by step The simplest assumption on k , is to write : nucleation along domain walls, the apparent value of
the nucleation probability per unit time depending on k , = 8 x Cte . (8) the value of switched area B(t).
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