Largeur des raies de résonance magnétique de l'état 6 3P1 du mercure et diffusion multiple des photons 2 537 Å

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Largeur des raies de résonance magnétique de l’état 6

3P1 du mercure et diffusion multiple des photons 2 537

Å

J.P. Barrat

To cite this version:

J.P. Barrat.

Largeur des raies de résonance magnétique de l’état 6 3P1 du mercure et

diffu-sion multiple des photons 2 537 Å. J. Phys. Radium, 1958, 19 (11), pp.858-862.

�10.1051/jphys-rad:019580019011085800�. �jpa-00235955�

858.

LARGEUR DES RAIES DE

RÉSONANCE

_MAGNÉTIQUE

DE

L’ÉTAT

_{6 3P1}

DU MERCURE ET DIFFUSION MULTIPLE DES PHOTONS 2 537

Å

Par J. P.

_BARRAT,

Laboratoire de

_Physique,

E. N. S., Paris.

Résumé. 2014 _Les mesures _{par diverses méthodes (résonance magnétique} ou

_{dépolarisation}

magné-tique) de la durée de vie 03C4 du niveau 6 _3P1 du mercure conduisent en réalité à une « durée de

cohé-rence » T

_plus

_{longue que} 03C4, tendant vers 03C4 aux très basses _pressions de vapeur. Ce phénomène

est dû à la diffusion

_multiple

des _photons de résonance _optique par les atomes de mercure. Celle-ci se _produit de _façon

_{indépendante}

_{pour chaque composante hyperfine} de la raie 2

_{537 Å ;}

elle est

responsable également de la _{dépolarisation} de la raie de résonance _{optique quand} la _pression de vapeur augmente. La théorie _permet de _prévoir des relations entre la durée de cohérence et le

taux de

_polarisation

_pour une _composante

_hyperfine

d’un _{isotope déterminé,} ou entre les durées de cohérence relative. aux différentes _{composantes hyperfines.} Elle donne aussi la forme _théorique des raies de résonance _magnétique dans le cas où on isole les _photons diffusés deux fois _par les

atomes de mercure. Les résultats

_{expérimentaux}

sont en accord satisfaisant avec les

_prévisions

théoriques.

Abstract. 2014 Several methods used to _measure the lifetime 03C4 of the 6

3P1 state of mercury

(double resonance and Hanle’s _{method), lead,} in _fact, to a " coherence time "

T, longer than 03C4,

and _equal to 03C4 _{at very low vapour pressures.}

This effect is due to _{imprisonement} of 2 537

_optical

resonance radiation. It _happens in a

completely independent

way for the different hyperfine components of the 2 537 line. The same

effect is

_responsible

for the _{depolarisation} of the 2 537 line at _high vapour _pressures. The _theory gives relations between T and the _degree of _polarisation of a _{given hyperfine}

compo-nent ; and the relations between the T’s of the different _isotopes. It

_gives

also the theoretical

shape of the _magnetic resonance lines when _optical resonance _photons have been scattered

_only

twice.

_Experimental

results are in _{good agreement} with _theory.

PHYSIQUE 19, 1958,

1. Introduction. - La méthode de la _« double

résonance » de Brossel-Kastler

_[1]

a été

_appliquée

par Brossel à l’étude du

premier

niveau excité 6

_3Pi

des différents

_isotopes

du mercure

[2].

Les formes

de raie observées étaient en excellent accord avec

les

_{prévisions théoriques.}

En

_particulier,

l’extra-polation

en

champ

de

radiofréquence

nul de la

largeur

des raies

_permet

de déterminer un

para-mètre T que Brossel avait

_interprété

comme étant

la durée de vie T du niveau.

Toutefois,

Blamont,

reprenant

à l’occasion de ses recherches sur l’effet

Stark les mesures de Brossel

_[3],

constata _que Test fonction des conditions

_{expérimentales,}

en

parti-culier de

_{la pression}

de _vapeur du mercure dans la

cellule à résonance. Pour des conditions

géomé-triques

déterminées,

T est fonction croissante du nombre N d’atomes de mercure _{par cm3. Les raies}

s’affinent quand

la

_pression

_{de vapeur}

_augmente.

Cependant,

dans tous les cas la forme de la raie reste en accord avec la formule

_théorique

dans

laquelle

intervient

la

_grandeur

variable _{T que} nous

appellerons

« _{durée de cohérence} ». De nombreux

arguments

ont

_permis

d’attribuer ce

phénomène

à

la diffusion

_multiple

des

_photons

_{par les} atomes de la vapeur de mercure

[4] :

aux

_pressions

de vapeur

élevées,

les

_photons

émis à l’intérieur de la cellule

ont une

_probabilité

non

_négligeable

d’être réab-sorbés dans la cellule

même ;

ils subissent ainsi

plusieurs

diffusions avant de

_parvenir

à l’obser-vateur.

II.

_{Interprétation qualitative}

des effets observés.

- A. EFFETS DÉJA CONNUS DE LA DIFFUSION

MUL-TIPLE. -

1)

Si l’on coupe

brusquement

le

rayon-nement

_incident,

l’intensité de la lumière de

réso-nance

_optique

décroît avec une constante de

temps

T’, égale

à T aux très basses

_pressions

de

vapeur,

supérieure

à ’t’

quand

la diffusion

_multiple

intervient. Des mesures de r’ en fonction de la

pression

de vapeur ont été effectuées _par Garrett

_[5]

qui

détermina T _par cette

méthode,

et

plus

récem-ment par Holstein

[6].

2)

Le taux de

_polarisation

P de la lumière de résonance

_optique

décroît

_quand

la

_pression

de vapeur des atomes diffusants

_augmente.

Ce

phéno-mène,

attribué souvent à des

_collisions,

trouve en

réalité son

_origine

dans la diffusion

multiple,

au

moins dans le cas du mercure

_[7].

B. CARACTÈRE DES EFFETS DE LA DIFFUSION MULTIPI,E.

_{- 1)}

La structure

_{hy erfine}

de la raie de résonance du mercure 2 537

A (6 ISO

- 6

3Pi)

est

_grande

devant la

_largeur

_Doppler

des compo-santes. Il est donc

_possible

d’exciter sélectivement certains

_{isotopes pairs}

et certaines

_composantes

hyperfines

des

_isotopes

_impairs

dans un

_mélange

isotopique (par exemple,

en éclairant du mercure

naturel par une

_lampe

contenant

_l’isotope

_2o2Hg

pratiquement pur),

et un transfert d’excitation _par

diffusion

_multiple

des

_photons

doit se faire

indé-pendamment

pour

_{chaque composante}

de la raie.

859

Les effets de la diffusion

_multiple,

dans des condi-tions

_{géométriques déterminées,}

ne

dépendent

_que

du nombre N des atomes de

_l’isotope

diffusant par

cm3,

et non de la concentration des autres

isotopes.

Cette conclusion a été vérifiée

_pour

les

grandeurs

T et P

_(pour

les

_isotopes

_2o2Hg

et

_198Hg

dans

_Hg

_naturel,

et _pour

_{l’isotope 2o2Hg}

_{pur) [4,}

8,

9].

Aux basses

_pressions

de _{vapeur la} diffusion

multiple

n’intervient

_plus

et T tend vers une

limite,

la même _pour tous les

_isotopes,

_qui

est,

FIG. 1.

sauf

_phénomène

_imprévu,

la durée de vie vraie T

de l’atome isolé

(’t’

=:’1,18.10-7

sec)

( fig.

1).

2)

L’effet dû à des collisions

_{interatomiques}

ne

dépendrait

que de la

fréquence

de

celles-ci,

c’est-à-dire de la

_température

et de la

_pression

_{de. vapeur,} il resterait inaffecté par un

changement

des

condi-tions

_{géométriques.}

Il n’en est _{pas de même d’un}

phénomène

lié à la diffusion

_multiple

_{[4, 7,}

_8].

C’est d’ailleurs à cet effet

_qu’est

due la découverte du

phénomène.

C. CARACTÈRE COHÉRENT DE

LA

DIFFUSION

MUL-. TIPMUL-.MUL-.LEMUL-. - La diffusion

_multiple

serait incohérente si

chaque

atome émettait des intensités lumineuses des diverses

_{polarisations}

cr.,

a- et 7r,

correspon-dant aux transitions Am :±= ₊

_1,

-

1,0

totale-ment

_{incohérentes,}

ne

_dépendant

_{que des}

proba-bilités de

_présence

dans les sous-niveaux

_Zeeman

de l’état excité. Les

_équations

_permettant

d’étudier la diffusion

_multiple

ne _{feraient intervenir que les}

FIG. 2.

861

qu’un

tel _processus

_permet

_{d’interpréter}

l’augmen-tation de v’ et la diminution de P

_quand

N

aug-mente ;

mais une telle

_conception

conduit au

con-traire

_{à prévoir}

un

élargissement

des raies de réso-nance

_magnétique.

Il faut donc tenir

_compte

en détail de la cohérence

dans la diffusion

_{multiple :}

la fonction d’onde d’un

atome I dans la

_vapeur

a la forme

’FI ( t)

== 1

CIi(t) 1Y’1,

i

où

_Ti

est la fonction d’onde

_{qui représente}

le niveau i de cet

_atome,

les

_Cli(t)

étant des coefficients. Non seulement les

_{1 CI (t)j 2(probabilités}

de

_présence)

des divers atomes sont reliés _{entre eux,} mais aussi les

_Cli(t)

eux-mêmes. Leur évolution dans le

_temps

est

_régie

_par

_{l’équation}

de

_{Schrôdinger,}

tenant

compte

de la théorie

_quantique

du

_rayonnement.

III. Résultats

_{quantitatifs.}

-

Le calcul par cette méthode des effets

de

la diffusion

_multiple

peut

se faire dans le cas de

_chaque

niveau

hyperfin

F d’un

_isotope

du mercure de

_spin

nucléaire

_I,

en

_{champ magnétique}

assez faible _pour

~ ~

ne _pas

_découpler

I et J. Il conduit à la définition d’un

_{paramètre x, représentant}

la

_probabilité

moyenne pour

qu’un

photon

qui

vient d’être émis par un’ atome soit réabsorbé au moins une fois

avant de sortir de la cellule. La définition même de x résulte de

_{l’approximation}

selon

_laquelle

cette

probabilité

est

_{indépendante}

de la

_position

de l’atome émétteur. x est une fonction bien

déter-minée de

_{F, I}

et N dans des conditions

_{géométriques}

-(2F+I)S

..

fixées : x

_{= f}

1’3(21 + 1)

Son calcul

_explicite

1)

est

_impraticable

et on doit se concenter d’un calcul

approché,

en assez bon accord

_(à

10

_%

_près

envi-ron)

avec les déterminations

_{expérimentales.}

Selon les résultats

_théoriques,

toutes les gran-deurs

_mesurables,

_{telles que}

T, T’,

P,

sont des

fonctions

bien

déterminées,

en

général simples

Fic. 4.

de x,

pour 1 et F donnés. La vérification de ces

conclusions

_peut

se

faire,

soit en

_comparant

direc-tement les valeurs de x _{obtenues par l’intermédiaire} de T ou P aux valeurs

_théoriques

en fonction de N

(accord

à 10

_%

_près

_environ).

soit en éliminant N

entre 2 formules donnant 2

_grandeurs

telles que

TI,F

et

_PI,F

ou

_TI.E

et

_TI-,F,,

et en

_comparant

la relation

théorique

et la relation

_{expérimentale}

entre ces

grandeurs.

L’accord est

_alors,

en

_général,

bon à

_quelques

pour cent

près.

En

particulier,

ont été étudiées de cette manière : - la relation entre

T1=o.F=1

et

_(isolol)es

pairs) [4, 8] ;

- la relation entre

T1=1/2.Fe=S/2

(isotope

199Hg)

et

T1=o,F=1 (fig. 2) [8, 10] ;

- la relation entre

TI-3/2.F-5/2,

TI=3I2,F·3/2

(iso-tope

2olHg)

et

_T1=o,F=1

_[10]

_(fig.

₃₎

;

- la relation entre

_{T1=al/2,F=3/2 et pI=1/2}

_(en

exci-tation « broad

_{line ») [8] ;}

- la relation entre

_Ti-O.F-l

et la

_grandeur

T§_o,,_i

que l’on obtient

lorsque

l’on essaie de

mesurer la durée de vie par la méthode de la

dépo-larisation

_{magnétique [11, 9] (fig. 4).}

En outre le calcul

_permet

de

_prévoir

les résultats obtenus si l’on isole des

_photons

_ayant

été diffusés

un nombre de fois

déterminé,

2 fois par

exemple.

L’expérience

a _{pu être réalisée}

[12]

et les résultats

sont en accord avec les

prévisions,

tant en ce

_qui

concerne la

_largeur

des raies

de

résonance

magné-tique

que leur forme.

5

BIBLIOGRAPHIE

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[9] BARRAT (J. P.), C. R. Acad. Sc., 1957, 244, 2785.

[10] BOUTRON _(F.), BARRAT _{(J. P.)} et BROSSEL _(J.), C. R.

Acad. Sc., 1957, 245, 2250.

[11] Voir MITCHELL et _ZEMANSKY, Resonance Radiation and Excited Atoms, p. 262.

[12] BARRAT _{(J. P.)} et BROSSEL _(J.), C. R. Acad. _{Sc., 1958,}

246, 2744.

DISCUSSION

G. J. Gorter. -- « Si

_j’évalue

bien _{les ordres de}

grandeur,

le libre _{parcours moyen} des

_photons

dans la diffusion

_multiple

est considérable. Est-ce exact ? »

J. P. Barrat. - « Au centre ’de la _raie

d’absorp-tion

_Doppler,

_{le libre parcours moyen} des

_photons

est

_2.1012/N

cm, où N est le nombre d’atomes diffusant _par cm3. Pour un

_isotope

_pur à 0

_OC,

N ^

_6.1012,

ce

_qui

donne un libre _{parcours moyen}

de 3 mm environ. » .

C. J. Gorter. - _« Pourrait-on

en modulant le

libre

parcours moyen et en étudiant le halo de

l’image

de la source

_lumineuse,

obtenir des données

nouvelles sur les résonances et la

diffusion

mul-tiple?))

J. P. Barrat. - _« Pour _un

photon

de

_fréquence

déterminée,

le coefficient

_{d’absorption,}

dans nos

expériences

où la

_séparation

Zeeman des niveaux

est

_petite

devant l’effet

_{Doppler (champs}

magné-tiques

inférieurs à 100

_oersteds),

est _{déterminé par} la forme

_Doppler

de la raie. On ne

_peut

le moduler

en modulant le

_champ

_magnétique.

Par

_contre,

une telle modulation serait

_possible

en

faisant

varier le

_champ

_magnétique

d’une valeur nulle à

une valeur de

_plus

de 1 000

_{oersteds, correspondant}

à un effet Zeeman nettement

_supérieur

à l’effet

Doppler.

»

E. E. Schneider. - « Il me semble _que dans la diffusion

_multiple

des

_photons,

_{l’assemblage}

des atomes se

_comporte

classiquement

en ce

qui

con-cerne l’effet de résonance. On

_pourrait

se

_demander

s’il y a une

_analogie

avec le

_comportement

clas-sique

d’une assemblée de noyaux dans la résonance nucléaire. »

J. P. Barrat. - _« Dans le

cas de la résonance

magnétique

nuéléaire,

la mise en

_{phase provient}

du fait que le

champ

H. F. a la même

_phase

en

tous les

_points

où se trouvent les noyaux, étant donné que la

_longueur

d’onde de l’onde H. F. est

grande

devant les distances

_atomiques.

Au

con-traire,

la

_longueur

d’onde de l’onde

_optique

(À

= 2 537

A)

_est

petite

devant les distances

inter-atomiques.

La différence de

_phase

de l’onde est

déterminée pour 2 atomes

déterminés,

mais elle varie aléatoirement d’un

_couples

d’atomes à un

autre. Je

_comparerais

_plutôt

l’ensemble des atomes à un ensemble d’antennes

_classiques.

Les

_équations

déterminant ces

_phénomènes

sont _très compa-rables. »

A. Kastler. - _« La théorie

développée

par J. P. Barrat a

_peut-être

des

_applications

au cas des

excitons,

étudié par M. Balkanski. »

M. Balkanski. - « En

_effet,

comme M. Kastler

l’a

_remarqué,

la théorie

_développée

_{par J.} P. Barrat semble

_pouvoir

être d’un très

_grand

secours dans

le domaine de la

_Physique

des Solides

_lorsqu’il

s’agit

de traiter la

_propagation

des excitons dans les semi-conducteurs.

_{L’analogie phénoménologique}

est

_complète

et l’on

_peut

redéfinir le

_problème

de l’exciton en se basant sur les

_{caractéristique}

de la diffusion

_multiple,

à condition

_{d’introduire,}

en

dehors des

_photons

transversaux

_habituels,

les

photons

longitudinaux

et les

_phonons.

»