DÉFAUTS D'EMPILEMENT DANS L'URANIUM α

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DÉFAUTS D’EMPILEMENT DANS L’URANIUM α

J. Leteurtre

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JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C 3, supplément au

no

7-8, Tome 27, juillet-août 1966, page C 3-103

DÉFAUTS D'EMPILEMENT DANS L'URANIUM

cc

par J. LETEURTRE

Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses

Résumé. - On a trouvé que l'uranium cc écroui à - 120 OC présente de nombreuses fautes d'empilement. Le plan de ces fautes a été déterminé : c'est le plan (001) et leur vecteur de faute est : [O,

rt.

0,41 6, O] avec une longueur de 2,46

A.

Le faisceau d'électrons en traversant la faute d'empilement subit un déphasage, mais, originalité de l'uranium, ce déphasage prend de nombreuses valeurs selon le plan réflecteur choisi, alors que dans le système C. F. C. le déphasage vaut toujours O ou

+

2 z/3.

On a donc étudié le contraste de ces fautes dans les images de microscopie électronique. Abstract. - cc-uranium cold-worked at

-

120 OC, shows numerous very extended dislocations.

The plane and the Burgers vector of these faults are respectively the (001) plane and the vector,

2.46

A

long, with indexes [O,

+

0.41 b, O]. If the reflecting plane is (h, k , l), when crossing the fault, the phase shift of Bloch waves is cc = & 0,82 k z .

The contrast of these faults is studied. The agreement between computed and observed fringes may be considered as an experimental confirmation of the Burgers vector of these deformation faults.

Introduction. - La première évidence expérimen- tale de défauts d'empilement dans l'uranium a est due à Ruedl et Amelinckx [l] : ces auteurs ont observé un réseau de dislocations dont les nœuds étaient alternativement dilatés et resserrés. Du rayon de courbure des partielles bordant un nœud étalé, ils ont induit que l'énergie de faute avoisine 50 ergjcm2. Enfin, ce réseau était situé dans le plan (OOl), qui est donc le plan de faute.

Pour les vecteurs de faute possibles, une étude géométrique du réseau de l'uranium a a été publiée par Crocker [3] qui a fait l'analyse critique des deux études théoriques publiées antérieurement

111,

121. Par contre, la détermination expérimentale du vecteur de faute restait à faire. Mais il fallait pour cela des dislocations largement dissociées, c'est-à-dire des rubans de faute assez développés pour permettre l'analyse de leurs contrastes sur les images de microscopie électronique.

Nous avons eu la chance de découvrir de tels rubans de faute après avoir écroui une lame mince à - 120 OC. Nous nous sommes donc attachés à l'étude du contraste des images pour deux raisons : d'une part, pour la possibilité de détermination expérimentale d u vecteur de faute ; d'autre part pour la théorie du contraste elle-même, puisque c'est la première fois que des déphasages autres que

ir

1200 ou 1800 se pré- sentent dans les images de microscopie électronique.

Préparation des lames minces. - L'uranium est oxydable, ce qui rend la préparation de lames minces assez délicate. Un procédé dû à Hudson et al. 141, consiste à amincir électrolytiquement en laissant la préparation s'oxyder, puis à décaper la lame mince dans un second bain qui dissout l'oxyde super- ficiel.

Une autre façon d'obtenir des lames minces d'uranium est de limiter l'oxydation ; il suffit pour cela de refroidir le bain d'électrolyse, les vitesses de réactions chimiques se ralentissant généralement de moitié chaque fois que la température de réaction est baissée de LOO. L'électrolyte (25

%

d'acide nitrique, 75

%

d'alcool éthylique) est refroidi soit par la carboglace, soit par l'azote liquide ; la température minimum d'utilisation de ce bain est

-

120 OC. Entre

-

750 et - 120°, la tension de polissage se situe entre 12 et 14 volts. Les échantillons sont rincés dans l'alcool refroidi à sa température de cristallisation.

Calcul du contraste des fautes d'empilement de l'uranium a. - Une faute d'empilement est vue sur les images de microscopie électronique par un sys- tème de franges alternativement claires et sombres. Ces franges résultent des interférences entre les diffé- rentes ondes de Bloch excitées dans le cristal [5] [6].

Dans le cas simple où une seule famille de plans est en position de Bragg, sur sa face d'entrée dans

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C 3 - 1 0 4 J. LETEURTRE le cristal l'onde incidente excite deux ondes de Bloch :

l'une a ses nœuds de vibration dans les plans de forte densité atomique et se transmet mieux que l'autre onde qui a ses ventres de vibration dans les plans atomiques. En franchissant le défaut d'empilement, où les atomes ont subi un glissement R qui n'est pas une période du réseau, les ondes de Bloch sont per- turbées : celle qui évitait les atomes s'en trouve rap- prochée, tandis que l'onde qui était concentrée près des atomes s'en éloigne (Fig. 1) [5a]. Plus précisé- ment, comme ces ondes se propagent le long du plan de Bragg g, le déphasage qu'elles subissent a = 2 ng. R a pour effet de redistribuer les amplitudes respectives. Ces ondes de Bloch ont des vecteurs d'onde légère- ment différents ; elles interfèrent et leurs battements constituent les franges caractéristiques du défaut d'empilement.

Pour calculer les intensités lumineuses transmises et diffractées par un cristal d'épaisseur t, contenant à une distance t' de son centre, un défaut d'empilement introduisant le déphasage a, on a appliqué la théorie dynamique à 2 ondes, en tenant compte de l'absorption [5b] :

r\

y

onde de B l o c h : ~

FIG. 1. - Représentation des deux ondes de Bloch se propa- geant dans le cristal et du déphasage subi à leur traversée du défaut d'empilement. R = a C = 0,41 b = 2,4

A.

On calcule

avec

+

1/2(1

+

w2)-% [exp(ia) - 1] .[cos (7c.Ak. t ) - cos (2 n.Ak. t')]

.

+

1/2(1

+

w2)-% [l - exp(- ia)].[w(l

+

w ~ ) - ~ . c o s (n.Ak. t) - i sin (7c.Ak.t)I - 1/2(1

+

l u 2 ) - % [l - exp(- ia)].[w(l

+

w2)-'/' cos (2 n.Ak. t') - i.sin (2 n . ~ k . t ' ) l

avec

w est le paramètre sans dimension, qui caractérise

l'écart à la position de Bragg. vecteurs de faute de l'uranium a ? La réponse a déjà

5,

est la distance d'extinction pour la réflexion g. été d ~ n n é e Par Ckocker

Pl.

Les atomes de l'uranium sont aux nœuds de deux

5;

= gg/C. L'expérience a montré que pour l'ura-

nium, à la température ambiante, C vaut 0,15. réseaux orthorhombiques à base centrée s'interpéné- trant et séparés par le vecteur [O, 2 y, 1/21, [7]. La

(4)

DÉFAUTS D'EMPILEMENT DANS L'URANIUM a

par l'opérateur A = [O, 2 y, O] et V =

-

A, ce qui rappelle le système hexagonal compact. D'ailleurs Frank [8] avait décrit la structure de l'uranium a comme une structure H. C . déformée. Mais cette distorsion a pour conséquence que les boucles de lacunes comme les boucles d'interstitiels situées dans le plan (001), introduisent la même faute I d ,

et ont le même vecteur ST ou CT au signe près. (Fig. 2b, c, d, e de [3] et notre Fig. 2). Dans un

FIG. 3. - Déphasages introduits par les défauts d'empilement d'un glissement partiel dans l'uranium cc en fonction du produit : n.k.&.

n = nombre de défauts d'empilement superposés.

k = 2e indice de Miller du plan réflecteur (h, k , l), considéré.

E = & 1 selon le sens du vecteur de faute R

-

=t 0,41 b GI = n.k.&.0,82n.

FIG. 2. -Bipyramide de Frank et Nicholas des vecteurs de Burgers dans l'uranium cc.

-- AB = [IO01 ; AC, AB =

+

(110)

La figure 4 est une premikre vérification simplement qualitative : sur la figure 4a, outre des macles (130) et de nombreuses traces de glissement dans le plan (OlO), on observe des défauts d'empilement sur le

glissement partiel, des fautes 2 A sont introduites (Fig. 2f, g de [3] ) ; les vecteurs des dislocations partielles bordant une faute 2 A sont Aa, Ba, ou Ca

ou leurs opposés. Le vecteur de faute peut être choisi R = [O, 4 y, O] soit [O, 0,41 b, O], c'est-à-dire parallèle à l'axe b et de longueur 2,4

A.

Si le plan réflecteur g a les indices de Miller (h, k, l),

le déphasage introduit par un défaut d'empilement est a = 2 TC 0,41 k. Si N défauts de même vecteur sont

superposés, le déphasage global est multiplié d'autant. L'uranium a présente donc une riche collection de déphasages, comme le montre la figure 3. Cette situa- tion n'est pas habituelle : dans le système C. F. C., les seuls déphasages possibles dans une faute d'empilement sont O et $- 2 7113. Des déphasages de TC ont

été également observés dans des parois de domaines d'antiphases.

Comparaison de l'expérience et de la théorie.

-

Nous allons comparer des images en fond clair et surtout en fond sombre, aux profils calculés des

intensités transmises et diffractées. FIG. 4

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C 3

-

106 J. LETEURTRE

plan (001). L'épaisseur de la lame est environ 250A. implique qu'elles sont nées d'une réaction entre les Bien que la distance d'extinction pour la réflexion (1 52) dislocations de macle (1 30) et celles du glissement soit 104 A, cette réflexion (1 52) supprime le contraste (010) [100].

des fautes ; cette constatation est normale, le dépha- La figure 5b est un fond noir obtenu avec la sage n'étant que 0,l TC. AU contraire, la réflexion (064) _._{. .}

. .

-

qui supprime (cf. fig. 4b) le contraste des traces de

Frc. 4 b.

glissement (010) [100], conduit à un déphasage voisin de 180° ; les fautes d'empilement ne se signalent plus que par un léger affaiblissement de l'intensité transmise, la lame n'étant épaisse que d'une profondeur d'extinction (064).

La figure 5 (p. 107) montre à nouveau des macles (130) et des défauts d'empilement dont la trace, aussi bien dans les macles (7') que dans la matrice (M), est celle du plan (001).

D'autre part, le calcul de l'épaisseur de la lame soit d'après la projection des joints de macle, soit d'après celle des défauts d'empilement dans la matrice comme dans les macles, permet la détermination sans ambi- guïté du plan de faute : le plan (OOl), bien entendu. Notons encore la présence de nombreuses dislocations de Frank dans les joints de macle ; ces dislocations prévues par Friedel [9], reconnues pour la première fois dans l'uranium [lOj, ont été également observées dans le cuivre [Il], dans le béryllium [12] et dans la calcite [13]. Ici, elles ont la direction [OOl], ce qui

FIG. 5'. -Profils calculés des intensités diffractées par les plans réticulaires (112) d'une lame épaisse de 140 A, contenant les défauts d'empilement repérés 5-1, 5-2, 5-3 dans la figure 5 c.

Les paramètres entrant dans le calcul sont :

- C = coefficient d'absorption anormale = 0,15. - w = s < 1 1 2 caractérise l'écart à la position exacte de

Bragg obtenue pour w = 0.

- R = vecteur de faute = [O ,10,41 b O]

Au contraire des courbes pleines qui figurent les intensités diffractées, les courbes en pointillé représentant les intensités transmises, sont symétriques par rapport au milieu de Ia lame.

Pour les calculs, on a adopté 1a.convention que les frar~ges situées à

gauche sur les diagrammes se rapportent au côté où le défaut d'empilement intersecte la surface supérieure de la lame mince.

réflexion (202). Le déphasage a = 0,82 krc est nul puisque

k

= O et de ce fait, les défauts d'empilement sont hors contraste.

Sur la figure 5c au contraire, ces défauts sont en contraste. Le plan réflecteur est (112) ; le déphasage vaut donc f ou - 0,82 TC selon le sens du vecteur

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DÉFAUTS D'EMPILEMENT DANS L'URANIUM a C 3 - 107

FIG. 5

-

En 5 a, image en fend clair-de défauts d'empilement dans la matrice (M) et dans les macles (T). Noter la présence de dislocations de Frank dans les joints de macle. La plage encadrée est vue en fond sombre avec le plan réflecteur (202) sur la figure 5 b, avec le plan réflecteur (1 12) sur la figure 5 c.

Par convention, la Iongueur du vecteur g, normal au plan réflecteur, est 0,25 p. I 5.1 5.3 dessus LAME dessous

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C 3

-

108 J. LETEURTRE

la valeur 0,l dans les cas 5-1 et 5-2, la valeur - 0,6 dans le cas 5-3 (la profondeur d'extinction pour la réflexion (112) est t;,,, = 70

A)

; le coefficient d'ab- sorption anormale C a été choisi égal à 0,15. Ces profils calculés suivent à peu près les contrastes observés si le vecteur de faute est pris égal à [O, 0,41 b, O] pour les cas 1 et 3, et le vecteur opposé pour le cas 2, c'est-à-dire que des glissements opposés se sont pro- duits.

La figure 6 montre une même plage photographiée en fond noir (1 12) dans deux conditions de diffraction

FIG. 6. - Images en fond noir d'une même plage : le plan réflecteur est le plan (112) ; les conditions de diffraction sont respectivement w = -0,s pour la figure 6 a, w

-

- 0,75 pour la figure 6 b. Les calculs d'intensités diffractées sont faits avec les paramètres : l'épaisseur t = 280 A, le coefficient d'absorption C = 0,15 ; le vecteur de faute a été choisi R = [O - 0,41b O].

différentes. La dissymétrie des franges en fond noir est due à l'absorption sélective de l'une des ondes de Bloch. Les défauts d'empilement comptent 4 franges noires dans l'image 6 a, 5 franges noires dans l'image 6b. C'est ce que reproduisent sur les figures 6', les résultats des calculs avec :

t = 280A, C = 0,15, R = [O;

-

0,41 b; O]

pour le cas 6' 6.

Conclusion. - Des dislocations largement disso- ciées ont été observées en grand nombre dans une lame mince d'uranium qui avait subi u n écrouissage à - 120 OC. Le contraste de ces défauts d'empilement a été étudié en vue de la détermination expéri- mentale du vecteur de faute. Des images en fond clair et surtout en fond sombre ont été comparées aux profils calculés des intensités transmises et diffrac- tées. Pour ces calculs, on a appliqué la théorie dynamique à deux ondes, compte tenu de l'absorption. Cependant, il est rare de ne rencontrer que deux ondes excitées dans le cristal ; ceci tient au fait que les distances d'extinction sont très courtes dans l'uranium. C'est pourquoi la comparaison des images en fond clair et des calculs d'intensité transmise est médiocrement bonne ; par contre, les calculs d'inten- sité diffractée ne sont pas trop mauvais dans l'appro- ximation à 2 ondes (la double diffraction est négligée) et leur comparaison aux images en fond sombre est plus favorable.

Quand un défaut d'empilement est observé dans une lame d'épaisseur connue, dans des conditions de diffraction déterminées, si les calculs reproduisent les franges observées, cet accord constitue une véri- fication expérimentale du modèle théorique de faute d'empilement dans un glissement partiel de i'uranium cl.

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