Interprétation des fautes d'empilement dans l'antiferromagnétique k2Nif4

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Submitted on 1 Jan 1964

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Interprétation des fautes d’empilement dans l’antiferromagnétique k2Nif4

R. Plumier

To cite this version:

R. Plumier. Interprétation des fautes d’empilement dans l’antiferromagnétique k2Nif4. Journal de

Physique, 1964, 25 (10), pp.859-862. �10.1051/jphys:019640025010085900�. �jpa-00205883�

859.

INTERPRÉTATION DES FAUTES D’EMPILEMENT DANS L’ANTIFERROMAGNÉTIQUE K2NiF4

Par R. PLUMIER,

Service de Physique du Solide et de Résonance Magnétique, ^{Centre d’Études} Nucléaires de Saclay.

Résumé.

Nous montrons qu’une légère déformation orthorhombique ^de la maille de K2NiF4

entraîne par déformation d’échange

réduction de l’énergie libre du cristal.

La même réduction d’énergie ^est obtenue si l’on considère

plus

déformation uniforme mais

déformation sinusoïdale intéressant quatre

six feuillets.

Cette dégénérescence

énergie permet ^{de relier} simplement ^les probabilités ^{de fautes} d’empi-

lement observées expérimentalement ^à l’apparition ^de

déformations sinusoïdales particulières.

Ce résultat permet d’exprimer l’énergie d’échange par déformation

fonction de l’énergie dipo-

laire classique ^entre feuillets seconds adjacents. ^On

^{tire des} valeurs raisonnables de la défor- mation et de la constante d’échange par déformation.

Abstract.

A slight rhombic distortion of the K2NiF4 cell leads to

decrease of the free energy of the crystal through

exchange striction mechanism.

The same decrease of energy is obtained through particular sinusoidal deformations of four

six antiferromagnetic sheets. This energy degeneracy ^allows

simple connection between the observed stacking faults and the appearance ^of these particular sinusoïdal deformations. In addition, ^{this result} gives

relation between the exchange striction energy and the classical dipolar

energy between second neighbour sheets. This leads to reasonable values for the deformation and the exchange striction constant.

LE

JOURNAL DE PHYSIQUE ^TOME 25, ^OCTOBRE 1964,

I. Introduction.

L’6tude par diffraction des neutrons du compose quadratique K2NiF4 (fig. ¹⁾

FIG. 1. - K2NiF4.

a montre que, du point ^{de vue} magn6tique, ^ce

cristal est constitue _par un empilement ^{de feuillets} antiferromagnétiques ^le long ^{de 1’axe} c, les mo-

ments de spin ^6tant parall6les ^{à c} (fig. ^{2a et} 2b).

a

FIG. 2. b

On remarquera que dans le ^cas de la figure ^2a

les plans perpendiculaires ^a Oy . sont f erromagne- tiques alors que ^ceux perpendiculaires ^{a Ox sont}

antif erromagnetiques ^et inversement dans le cas

de la figure 2b. La maille magn6tique poss6de ^done

la sym6trie orthorhombique alors que la maille nucl6aire est quadratique. ^{On voit} d’apr6s ^les figures 1 ^{et 2} que ^les param6tres ^{c des deux mailles}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019640025010085900

860

sont égaux ^alors que les paramètres a ^{et b de la}

maille magn6tique ^{sont égaux a} ao ý2 ou ao ^est

le param6tre de la maille nuel6aire.

Dans un travail ant6rieur [1], nous avons montre que les largeurs ^{de raie anormales des reflexions} magn6tiques (101) ^{et (102)} conduisent a admettre 1’existence de fautes d’empilement ^{dans la succes-}

sion des feuillets magn6tiques ^le long ^{de 1’axe c.}

Les probabilités ^{de ces fautes ont} ete d6termin6es a differentes temperatures ; ^{on a vu} qu’elles ^crois-

sent avec T.

Comme dans le cas d’observations analogues

effectu6es aux rayons X, ^cet effet r6sulte de la faiblesse des interactions (ici magn6tiques) ^entre

feuillets. En effet s’il existe de fortes interactions

magn6tiques d’6change ^{dans le} plan ^des feuillets,

les interactions magn6tiques ^sont nulles, ^en pre- mi6re approximation, ^{entre ions} appartenant ^{a des} feuillets adjacents. ^II existe, par contre, ^{une faible} interaction dipolaire magn6tique ^entre ions appar- tenant aux feuillets seconds voisins ; ^{mais cette}

interaction tend a provoquer ^une surstructure sui- vant c avec d6doublement du param6tre.

Le but de ce travail est de montrer qu’une 16g6re

deformation orthorhombique de la maille permet

de r6introduire une interaction d’échange, par d6- formation d’échange, ^{entre ions} appartenant ^{a des}

feuillets adjacents. Cette interaction favorise une

structure r6guli6re ^{suivant c sans} doublement du

p arametre.

Nous montrons ensuite que les deformations sinusoidales n’int6ressant que quatre ^{ou six feuil-} lets, ^et d’amplitudes 6gales a celle de la deformation

uniforme, conduisent, ^a 1’equilibre, ^{a la meme}

valeur de 1’energie, ^a condition toutefois qu’une

relation simple ^{existe entre} 1’energie dipolaire ^et 1’energie d’6change par deformation.

Cette relation ^nous permet de tirer les valeurs de

l’énergie d’6change par deformation ^et de la defor-

mation, ^cette derni6re 6tant inférieure a une valeur limite susceptible d’observations aux rayons X.

Cette dégénérescence ^en 6nergie ^rend compte,

par ailleurs, ^de 1’existence de fautes d’empilement.

On verra en effet que la probabilité d’apparition

de ^ces fautes est simplement reli6e a la probabilite

d’existence des deformations sinusoidales parti-

culi6res consid6r6es ci-dessus.

Cette th6orie n’est 6videmment applicable qu’A

tres basse temperature puisque ^{nous ne tenons} pas

compte ^{du terme} d’entropie ^dans 1’expression ^de 1’6nergie ^libre.

I I. Étude de la deformation uniforme.

Nous

ne consid6rons dans ce qui suit que les interactions

magn6tiques ^{entre un ion Ni+ + et} les ions Ni+ +

appartenant ^{aux deux feuillets} adjacents. ^Soit J2 l’int6grale d’échange qui ^leur correspond (1).

(1) ^Si J, ^est l’int6grale 4’échange ^{entre les} spins ^{les plus}

Compte ^{tenu de la} sym6tric quadratique ^{de la}

maille nucléaire, la r6sultante de ces interactions

magn6tiques ^{est nulle.}

Supposons ^a present (cas ^{de la} figure 2a) que les

plans ferromagnétiques perpendiculaires ^a Oy ^se rapprochent ^de dy ^et que les plans antiferroma-

gn6tiques perpendiculaires ^{à Ox se} rapprochent ^de

dx avec dy

^dx.

Avant l’introduction de cette deformation ortho-

rhombique, les distances entre ions consid6r6s ici sont donn6es par :

ou r-- et r+

d6signent les distances entre deux

spins ^{de memes} signes, ^{r+_ et r_+} d6signent ^les

distances entre deux spins ^de signes opposes.

Il vient, apr6s J’introduction de la deformation :

Avec les notations il vient, d’après (1),

avec eyy

exx.

L’introduction de la deformation ortho-

rhombique ^a pour effet de r6introduire ^une inter- action d’échange ^{entre les} spins ^d’ions appartenant

aux feuillets premiers adjacents.

II vient, apr6s ^un d6veloppement ^de Taylor

limit6 au premier ^{ordre :}

avec z = 8.

Compte ^{tenu de} (2), (3) s’écrit, par spin :

avec

Notons que la deformation orthorhombique

proches ^voisins appartenant ^a

^feuillet perpendiculaire

a C,

Ji

^{50 k} [2], d’apr6s ^{des mesures effectu6es}

sur

KNiF3 ^dont l’analogie ^avec K2NiF4 ^{est evidente ;} d’apres ^{d’autres mesures} effectu6es ^sur le meme com-

pose ^{[3], on a pour} l’énergie d’anisotropie K ~ ^0,5 k.

861 introduit 6galement ^{un terme} d’énergie elastique

qui s’écrit, par spin :

si l’on _pose

N est le nombre de spins ^par cm3, ^soit

CII et C12 ^sont les constantes de rigidite ; ^{on a} approximativement

L’état d’équilibre ^{est obtenu en minimisant} 1’energie (3Eex ^{+ 3Eei) par} rapport a la .défor- mation. Il vient, ^a l’équilibre :

soit une 6nergie totale par spin

Notons qu’h ^cette 6nergie s’ajoute, ^par spin, ^un

terme d’6nergie dipolaire classique ^{du aux inter-}

actions magn6tiques ^{entre feuillets} seconds voisins.

Le calcul fournit pour ^cette 6nergie (Edip)o ^{ci 10-3 k}

Cette 6nergie favorise normalement une surstruc- ture suivant ^{c avec} duublement du param6tre.

L’apparition ^{d’une structure} ordonn6e suivant c sans doublement de la maille exige 6videmment :

I I I. ftude ^de Ia deformation smusoidale.

Si

nous d6signons par ^nc la distance dans la direction de 1’axe c correspondant ^{a une} p6riode ^{de defor-}

mation d’amplitude ^{exx, la} déformation ^{au niveau} d’un feuillet de cote zc/2 ^{s’écrit :}

Dans ces conditions 1’energie exchange ^{par d6-}

formation s’6crit, ^en moyenne, par spin :

soit où

C est donne par (5).

L’energie elastique s’ écrit, ^{dans ce cas :}

(2) Dans ^{le pas d’une} déformation sinusoidale micro- soit

Comme précédemment, ^1’etat d’6quilibre ^est

obtenu en minimisant 1’6nergie (3Eex + AEei) par

rapport ^{a la} déformation. D’apr6s (10) ^et (12), ^il

vient a 1’equilibre :

soit une 6nergie totale, par spin :

A ^cette 6nergie s’ajoute ^{le terme} d’énergie dipo-

laire classique qui s’ écrit, ^{dans ce} cas, par spin :

IV. Discussion.

a) Remarquons ^{tout d’abord} qu’une deformation sinusoidale de p6riode ^{nc ne}

s’etablira dans le cristal que si 1’6nergie ^totale qui

lui correspond ^est inferieure non seulement a 1’6ner-

gie correspondant a la deformation uniforme mais

encore aux energies correspondant ^{aux def or-}

mations sinusoidales de periodes diff erentes soit n’c.

D’après (8), (14) ^et (15), ^{on est} donc conduit aux

conditions :

ou an est donne en (11).

Les relations (16) ^{et (17) ne sont} satisfaites simultan6ment que pour n = 4 et n = 6 a condi- tion de ne retenir que le signe égalité ; ^{on a alors :}

On en conclut que si la condition (18) ^est r6alis6e,

les deux def ormations sinusoidales correspondant

a n = 4 et n = 6 sont d6g6n6r6es ^en énergie ; ^elles

sont 6galement d6g6n6r6es ^en 6nergie ^{avec la def or-}

mation uniforme.

Notons a present que d’apr6s (7) ^et (13), I’ampli-

tude de la deformation uniforme est egale ^a l’ampli-

tude de la deformation sinusoidale correspondant

d n

4. On a d’ailleurs :

Puisqu’il s’agit ^de deplacements ^{discrets, on}

scopique, ^les constantes de rigidite ^{cli et C12}

peuvent

etre d6finies rigoureusement. ^Elles

^doivent gu6re ^dif- ferer toutefois des constantes de rigidite macroscopique

introduites

(6). Nous les prenons 6gales ^a

^derni6res

dans la suite de

travail et,

particulier, ^{lors de l’éta-}

blissement des inégalités (16) ^et (17). ^{Nous remercions}

Ii. ^Curien d’avoir attir6 notre attention sur

point.

862

remarque ^encore que pour n

6, les feuillets sont

deplaces ^{de :}

Les deformations sinusoidales int6ressant 4 et 6 feuillets fournissent donc les seuls ^cas de def or- mation sinusoidale susceptible ^{de se} raccorder a

une deformation uniforme. ^Les figures ^{3a et 3b}

donnent les projections ^{des feuillets} yz ^{et xz sur} les plans (xOz) ^et (yOz) ^{dans le cas} d’une defor- mation uniforme augment6e d’une deformation sinusoidale correspondant ^{A n == 4.}

FIG. 3.

b) ^{Il ressort de} la relation (18) qu’a ^{tres basse} temperature 1’6nergie ^{libre resultant} de l’inter- action d’un ion Ni+ + avec les ions Ni+ + apparte-

nant aux feuillets premiers ^et seconds voisins est

6gale ^a

(Edip)o ^soit

^{10-3 k.}

(3) La deformation sinusoidale correspondant à n

⁶ peut toujours etre consideree comme resultant de la _super-

position ^pour 1/3 ^de la deformation uniforme et pour 2/3

de la déformation sinusoidale correspondant ^{h n}

^4.

A partir ^de (6), ^{on tire} la valeur de la défor- mation soit :

Une telle deformation ne peut ^{etre mise en 6vi-}

dence par ^{un examen aux} rayons X ; ^{c’est ce} qu’ont ^{montre des} experiences que ^nous avions

entreprises [1] ^{a basse} temperature. ^{De la mome} mani6re, ^{nous obtenons a} partir ^de (4) ^et (5) :

Cette valeur est en bon accord avec celle obtenue a l’aide de considerations analogues appliqu6es ^au

cas du ferrite de zinc [4].

A 1’appui ^{de cette} theorie, signalons ^encore que la valeur (9) ^{de la} deformation correspond pr6ci-

s6ment a la contrainte qu’il ^faut appliquer ^{a un}

monocristal de KNiF 3

^{pour le rendre mono-}

domaine [5].

c) ^{Les résutats} exp6rimentaux [1] conduisent à

une probabilit6 de fautes a 4,2 ^OK 6gale ^à 0,15 ± 0,02 ^soit approximativement 1/6. ^{Une d6-}

formation uniforme n’introduit pas de fautes d’em-

pilements. ^{Par contre les} deformations sinusoidales introduisent de telles fautes. On montre facilement que ^ces probabilités ^sont respectivement 6gales ^à 1/2 ^et 1/3 pour les deformations sinusoidales int6- ressant respectivement quatre ^et six feuillets.

Il en resulte que l’on ^retrouve la probabilit6 exp6rimentale ^si l’on superpose, ^en moyenne, a ^une deformation sinusoidale correspondant ^{a n}

6,

une deformation uniforme int6ressant six f euillets successifs. On obtient d’ailleurs la meme proba-

bilite en superposant ^{a une} deformation sinusoidale

correspondant ^{A n}

4, ^une deformation uniforme int6ressant huit feuillets (4). ^{On a} donc, ^en

moyenne, ^une faute d’empilement ^{toutes les six} mailles, ^{soit une distance} moyenne d’empilement r6gulier 6gale ^{a un} peu plus ^{de 100} A.

A plus ^haute temperature, ^cette th6orie n’est

plus applicable puisqu’il ^n’est plus possible ^de negliger ^{le terme} d’entropie ^dans 1’expression- ^de 1’energie ^libre.

Remerciements.

Nous remercions M. A. Her-

pin, Chef de Service au Service de Physique ^du

Solide et de Resonance Magnétique, pour l’intérêt constant qu’il ^a port6 ^{a ce travail.}

(4) D’apr6s ^{la note}

^{bas de} la page 11,

^deux

nieres de voir sont 6quivalentes.

Manuscrit requ le 10 avril 1964.

BIBLIOGRAPHIE [1] ^PLUMIER (R.), ^J. Physique, 1963, 24, ^741.

[2] ^HASHIMOTO (T.), ^J. Phys. Soc., Japan, 1963, 14, ^1140.

[3] ^RICHARDS (P. L.), ^J. Applied Physics, 1963, 34, 1237.

[4] ^TACHIKI (M.) ^{et YOSIDA} (K.), Progr. ^Theor. Physics,

1957. 17, 223.

(5] ^HIRAKAWA (K.), ^HASHIMOTO (T.) et HIRAKAWA (K.),

J. Phys. Soc., Japan, 1961,16,1934.