Propriétés magnétiques du grenat d'aluminium et de dysprosium II. Résultats expérimentaux à très basse température

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Submitted on 1 Jan 1968

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Propriétés magnétiques du grenat d’aluminium et de dysprosium II. Résultats expérimentaux à très basse

température

R. Bidaux, P. Carrara, B. Vivet

To cite this version:

R. Bidaux, P. Carrara, B. Vivet. Propriétés magnétiques du grenat d’aluminium et de dysprosium II. Résultats expérimentaux à très basse température. Journal de Physique, 1968, 29 (4), pp.357-368.

�10.1051/jphys:01968002904035700�. �jpa-00206659�

PROPRIÉTÉS MAGNÉTIQUES

DU

GRENAT D’ALUMINIUM

ET

DE DYSPROSIUM

II.

RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX

A

TRÈS

^BASSE

TEMPÉRATURE

Par R.

BIDAUX,

P. CARRARA et B.

VIVET,

Service de

Physique

^{du Solide et de Résonance} Magnétique,

Centre d’Études Nucléaires de Saclay, ^{B.P. n°} 2, 91-Gif sur-Yvette.

(Reçu

^{le 12 août}

1967.)

Résumé. 2014 On a étudié, ^à

température

^{fixe T ~ 0,37 °K,} l’aimantation d’un cristal

sphérique

^de

grenat

d’aluminium et de

dysprosium

^en fonction soit de l’intensité, ^{soit de}

l’orientation du

champ appliqué.

Les résultats

expérimentaux

^{sont en excellent accord avec}

les

prédictions

^de la théorie

(I)

assortie de modifications

adéquates

nécessitées par ^la

présence

d’un

champ démagnétisant.

^{On a vérifié en}

particulier qu’un champ

^fort

appliqué

^{dans la}

direction

[0,

0,

1]

induisait dans les sous-réseaux

découplés

^du

champ

^un nouvel ordre anti-

ferromagnétique ;

dans la direction

[1,

1,

0],

^{cet ordre est}

ferromagnétique.

^On

adapte

^les

paramètres q

^{aux résultats}

expérimentaux.

Abstract. ²⁰¹⁴ The

magnetization

^{of a}

spherical single crystal

^of

dysprosium

^aluminium

garnet

^has been measured at T ~ 0.37 °K as a function of either the

strength

^or the direction of the

applied magnetic

^field.

expérimental

^{results are found to} agree

extremely

^{well with}

the

prédictions

^{of the}

theory (I), provided

^{this is}

suitably

^modified to account for the

demagnetizing

^{field. In}

particular,

^it has been checked that a

strong enough magnetic

^field

applied

^{in the}

[0,

0,

1]

^direction does induce

antiferromagnetic ordering

ⁱⁿ those sublattices which are

uncoupled

^{from the} field ; ^{in the}

[1,

1, 0] direction, ^this

ordering

^{is found to be ferro-}

magnetic.

^The

parameters q

^{are fitted to the}

experimental

^results.

I. Introduction. ^- Le

grenat

d’aluminium et de

dysprosium (DAG)

^est au-dessous de

TN N 2,5

^OK

un

antiferromagnétique

^{bien decrit} par ^un hamiltonien

d’Ising [1],

^ou

cependant

^{1’axe local z}

d’anisotropie

varie d’un site a 1’autre. La structure

magn6tique

^fut

initialement

pressentie

par M. Ball

[2]

^{et coll.}

qui comparaient

^les

energies dipolaires

de diverses confi-

gurations, puis

trouv6e par H. W.

Capel [3]

^comme

solution d’un modele de

champ

mol6culaire a six sous-r6seaux. Elle fut enfin v6rifi6e _par diffraction de

iieutrons

[4], [5].

^Ce

d6coupage

^{en six} sous-reseaux

est le

plus petit compatible

^{avec la structure} nucl6aire :

sont

groupes

^{dans un meme} sous-r6seau tous les ions

ayant

^{le meme tenseur}

spectroscopique.

^Pour

chaque

direction

d’anisotropie z (ou y, x)

^{li6e au}

cristal,

^il y

a donc deux sous-r6seaux

antiferromagnétiques

^l’un

par rapport ^a 1’autre oc-a’

(ou P-P’, y-y’).

^{Dans le cas}

du DAG et dans la limite _gx ⁼ g, ⁼

0,

^{le modele ne}

fait

apparaitre

que trois ^sommes

dipolaires PI’ P2’

P5 [6] (calcul6es

^{dans un volume}

sph6rique),

^mais

permet ^{de tenir} compte ^{dans ces}

param6tres

^des

petites

interactions

d’6change

que la diff6rence ^entre

1’energie

interne mesuree a basse

temperature

^et

1’energie dipolaire magn6tique

calcul6e laisse

pr6-

voir

[7].

L’6tude,

^dans les directions

[1, 1, 1]

^et

[0, 0, I], [8], [9], [10],

^du

métamagnétisme

^{du DAG}

jusqu’à

^envi-

ron 1 OK fait

apparaitre

^aux

temperatures

^les

plus

basses une transition du

premier

ordre de 1’etat anti-

ferromagnétique

^AF

(decrit

par le ou les memes

param6tres

^d’ordre

qu’en champ nul)

^{a un 6tat}

paramagnétique

^P

(dans lequel

les aimantations sur

les sous-r6seaux a et

a’, p

^et

P’,

y ^et

y’

^{sont deux a}

deux

egales),

les effets de

champ d6magn6tisant

^faisant

cependant apparaitre

^{un 6tat} intermédiaire. Les auteurs ont alors montre

[11],

par ^une etude micro-

scopique, qu’a

^{0 OK} la transition devrait etre effecti-

vement du

premier

ordre dans ces deux

directions,

^ce

resultat 6tant apparemment

lie,

pour des interactions purement

dipolaires,

^{a la}

complexite

^{de la structure.}

11 devenait ainsi

possible

de calculer les

champs

^seuils

de transition de 1’etat AF a 1’etat

P

^{dans un modèle}

de

champ moleculaire, sous

reserve de tenir compte des interactions _par des sommes

dipolaires

^calcu]6es

dans des volumes

cylindriques

^{et non}

sph6riques,

^ceci

exprimant

le fait que les discontinuités li6es a la

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01968002904035700

transition du

premier

^{ordre ne sont} effectivement observables _que dans des echantillons ne

pr6sentant

pas d’effets de

champ démagnétisant.

^{Dans un échan-}

tillon de forme

quelconque,

^{les auteurs}

pr6voyaient

que la transition de 1’etat ^{AF a} 1’etat P s’effectuerait par

domaines,

la valeur des

champs

^seuils

d’apparition

du

premier

domaine 6tant

ind6pendante

de la forme pour des echantillons assez gros.

I1 etait alors tentant de se contenter du modele a six sous-r6seaux de H. W.

Capel

^et d’utiliser les valeurs

expérimentales de H s [1, 1, 1] et H, [0, 0, 1]

pour

adop-

ter les

param6tres p.

Ceci fut satisfaisant tant que le nombre de r6sultats

expérimentaux

^{n’exc6da pas le}

nombre de

param6tres

^a determiner. Une ^mesure

pr6liminaire

^du

champ

seuil dans la direction

[1, 1, 0]

s’av6ra finalement

incompatible

^avec

l’adaptation

faite. B. E. Keen et coll. mirent d’autre

part

^{en 6vi-} dence

[12]

^{dans la}

phase

^{P en}

champ

^{fort une transi-}

tion désordre-ordre _pour des

champs appliques

^dans

les directions

[0, 0, 1]

^et

[1, 1, 0]

^{a des}

temperatures TQ [0, 0, 1] N

^{1 °K et}

TQ [I, 1, 0] N 0,6

OK respec-

tivement, dependant

peu de l’intensit6 du

champ applique.

La

partie theorique

^{I de ce} travail rend compte de ces derniers r6sultats. Dans la direction

[0, 0, 1]

par

exemple, l’effet premier

^du

champ magn6tique

^est

de

polariser parall6lement

^au

champ

les sous-r6seaux a et oc’. On _remarque alors que, dans

l’approximation

du modele

d’Ising,

^ces sous-r6seaux

n’interagissent plus

^en moyenne

[14],

pour de

simples

raisons de

symé- trie,

^avec les ions des ^autres sous-r6seaux. A

temp6-

rature assez

6lev6e,

les sous-r6seaux

Pp’, yy’

^ainsi

decouples

^{seront donc}

d6sordonn6s,

^tandis

qu’au-des-

sous d’une

temperature TN [0, 0, 1]

^ils

pourront

^s’or- donner sous 1’effet de leurs _propres

interactions,

^le

nouvel ordre

n’ayant a priori

^aucun

rapport

^avec l’ordre AF. Ainsi

l’application

^d’un

champ magn6- tique

^{assez intense} dans la direction

[0, 0,1] permet-elle

d’61iminer du

phenomene

d’ordre deux sous-reseaux

sur six. De

meme,

^un

champ applique

dans la direc- tion

[1, 1, 0]

^61iminera

quatre

sous-r6seaux sur six.

L’incompatibilité

^{de la valeur de}

Hs[l, 1, 0]

^avec

le modele initial a six sous-r6seaux ^et le fait

qu’il

conduise a une valeur

TN [1,1, 0] negative [13]

^ont

conduit les auteurs a construire un nouveau mod6le a 24 sous-reseaux

qui

^{6vite ces 6cueils.}

Chaque

^ancien

sous-r6seau a... est subdivise en

quatre

^nouveaux ocl, OC2, ex3’ OC4". ^et six sommes

dipolaires (ql,

q2, ^{..., ,}

q6)

^,

susceptibles

^d’etre

adaptees,

^sont introduites. La

partie theorique

^{I resout}

compl6tement

^{ce modele et} permet

en

particulier

de determiner la nature des

phases

stables ^en

champ

^fort pour des

champs appliques

dans les directions

[0, 0, 1]

^et

[1, 15 0].

^Ces

phases

sont

désignées

par AF’ ^et F

respectivement,

^ce

symbo-

lisme

exprimant

que les sous-r6seaux

decouples

^du

champ

^{sont dans le}

premier

^cas

antiferromagnétiques,

dans le second

ferromagnétiques.

^Les structures AF’

et F coincident ^avec celles

envisag6es

par B. E. Keen dans un modele ^non

precise [12].

^{Le modele}

permet

en outre de calculer les

champs

^{seuils a 0 OK et les}

temperatures

^de transition.

L’étude

expérimentale pr6sent6e

^ici permet ^{de mon-}

trer que :

1)

Les transitions AF -* P

(ou

^{AF’ ou}

F)

^{sont a}

basse

temperature

effectivement du

premier ordre,

ceci resultant de l’observation d’une

hysteresis

^consi-

derable des courbes d’aimantation.

2)

^Dans la direction

[1, 1, I],

^la transition AF - P s’effectue bien _par

domaines, 1’apparition irreversible

de domaines

ayant

ete observ6e.

3)

^La

phase

^{stable en}

champ

fort dans la direc- tion

[0, 0, 1]

^{est bien}

antiferromagnétique.

4)

^La

phase

^{stable en}

champ

fort dans la direc- tion

[1, 1, 0] doit,

^{a la}

precision

^de

1’exp6rience,

^etre

consideree comme

ferromagnétique.

On a mesure a cet effet l’aimantation d’un mono-

cristal

sph6rique

de DAG d’environ

0,1

g pour ^un

champ applique

^{dans un}

plan [1, 1, 0],

^{en fonction}

soit du

champ applique (a position angulaire fixe),

soit de l’orientation du

champ

par

rapport

^{a la} direction

[0, 0, 1].

^{Les mesures ont} ete effectuées a

T N

0,37

^oK.

L’extreme

anisotropie

^{conduit en outre a la}

possi- bilit6,

pour des directions non

principales,

^{d’une rota-}

tion considerable du

champ

interne selon l’intensit6 du

champ applique qui permet

^en

particulier

^{de faire}

coexister

plus

^{de deux}

phases

dans 1’etat « interme- diaire ». La

r6gle

^des

phases impose qu’alors

^le

champ

interne soit

independant

^du

champ applique.

II.

Techniques exp6rinientales.

^{- 1. DISPOSITIF}

GENERAL. ^- Le

cryostat

^{utilise est} celui decrit _par 0. Testard

[16].

L’6chantillon ^est

maintenu,

par l’interm6diaire d’h6lium-3 _gazeux, en contact ther-

mique

^{avec un bain} d’h6lium-3 bouillant sous

pression

reduite. Le

champ magn6tique,

cree par ^un

bobinage supraconducteur,

^est

dirig6 verticalement, parall6le-

ment a 1’axe du

cryostat,

^une

disposition qui

^rend

delicate l’orientation d’un cristal dans le

champ magn6tique.

^{Celle-ci a} 6t6 rendue

possible grace

^au

dispositif represente

^{sur la}

figure

^1.

L’6chantillon est collé a l’int6rieur d’un

cylindre

de laiton muni de deux

pivots

^{de sorte}

qu’une

^direc-

tion

[1, 1, 0]

^soit

parall6le

^{a l’axe du}

cylindre.

^Le

mouvement de rotation ^est realise _par la

traction,

^a

partir

^{du milieu}

^ambiant,

d’un cable fin de

tungst6ne

s’enroulant autour du

cylindre

^et

rappel6

par ^un

ressort maintenant une tension

approximativement

constante d’environ 2

kg. L’angle

de rotation du

cylindre

^est

repere

par la translation du

cable,

^elle-

meme r6alis6e a 1’aide d’un

palmer.

^Le

dispositif

permet

^{ainsi d’amener}

n’importe quelle

^direc-

tion

[h, ^h, L], parall6lement

^au

champ.

L’ensemble du

dispositif ^peut

^etre

deplace parallelement

^{a l’axt du}

cryostat

^sans

perturber

l’orientation du cristal.

FIG. 1. ^- Schema de

principe

^du

dispositif

d’orientation du cristal. ^- A : echantillon ; ^{B :}

recipient cylindrique (laiton) ;

^{C :} support

(plexiglass) ;

^{D : cable de}

tung-

stène; E : ^{tube 2 x} 2,5 ^mm

(acier inoxydable) ;

F :

capillaires

^{0,3 x 0,5 mm}

(acier inoxydable) ;

G :

palmer ;

K : ressort de

rappel ;

L : bobines

r6cep-

trices ; ^{H :}

champ magn6tique.

2. MESURES D’AIMANTATION. ^- On mesure 1’aiman- tation

parall6lement

^au

champ

^a I’aide de deux bobines

r6ceptrices

d’axe vertical

( fig. 1),

^mont6es

de mani6re

astatique

^{dans le}

champ ext6rieur,

^de

faqon

^{a mesurer la} seule variation du flux

magn6tique

due a l’échantillon. Deux

procédés

^sont

possibles : a)

^Mithode par

balayage.

^- Afin d’éviter un échauf- fement

facheux

en

déplaçant 1’6chantillon,

^le

signal

est

produit

^en

balayant

^le

champ applique

^lin6aire-

ment en fonction du

temps,

1’6chantillon 6tant

place

dans l’une des bobines. La tension e induite aux

bornes des bobines

r6ceptrices

^est

proportionnelle

^a

la

susceptibilité

différentielle de

l’échantillon,

^une

;randeur

^{utile comme on le verra. Par}

integration

graphique

^{sur un}

enregistrement

^{de e, on obtient}

1’aimantation. L’inconvénient de la m6thode est la faiblesse du

signal

^{si le}

balayage

^est

lent,

^tandis

qu’un balayage

trop

rapide

entrainera des variations de

temperature

de l’échantillon li6es aux variations de

son

entropie magn6tique

^{et a} la mauvaise thermalisa- tion de l’échantillon.

Pratiquement,

les variations de

temperature

^{se trouvent tres} reduites si la

temperature

est tres

basse, puisque

^{la variation}

d’entropie magn6- tique

^diminue

exponentiellement lorsque

^{T tend vers}

0,

tandis _que la

capacite calorifique

de 1’ensemble échan-

tillon-cylindre

de laiton ne diminue pas

plus

^vite

que T. On a effectivement v6rifi6

qu’a

^la

temperature

utilis6e une variation d’un facteur 2 de la vitesse de

balayage

n’alt6rait _pas les

caractéristiques

^{de 1’en-}

registrement.

b)

^Mithode

par

arrachement. ^- La m6thode par

balayage

^ne

premunit cependant

pas ^contre les 6ven- tuels 6tats metastables. Ceux-ci ^se

produisent,

^{a basse}

temperature,

^au

voisinage

d’une transition du

premier ordre,

par suite de I’absence de fluctuations

thermiques

amenant le

syst6me

^{a 1’etat}

d’6quilibre.

Afin d’éviter

l’apparition

d’etats hors

d’6quilibre,

il convient de ne

refroidir l’échantillon

qu’apr6s

avoir fixe les conditions ext6rieures. Ceci est

simplement

realise dans la mé- thode _par arrachement : l’échantillon 6tant hors des bobines

r6ceptrices,

^{on l’oriente} convenablement et on

r6gle

^le

champ magn6tique

^{a la valeur}

d6sir6e ;

1’echantillon est ensuite introduit au centre de la bobine

sup6rieure

par ^{un mouvement}

rapide qui

provoque ^un échauffement

important

par

frottement;

le cristal ne se refroidit ensuite que lentement dans le

champ applique.

Son aimantation

peut

^{etre alors} mesur6e _par

deplacement

^au moyen d’un f luxmetre sensible. Le flux maximum mesure est de l’ordre de 280 X 103 Mx. La

precision

relative atteint

10-3, saufpour

les flux les

plus faibles;

la faiblesse du

couple

de

rappel

du fluxm6tre permet ^{en effet a}

l’op6rateur

d’en

appr6cier

la deviation h ±

0,1

^mm

pres

^{sur une}

6chelle de

graduation

^ou la deviation maximale ^est de l’ordre de 150 mm.

Avec cette

m6thode,

^{on n’observe}

pratiquement

aucune irréversibilité des courbes d’aimantation. Elle

a

cependant

^le grave inconvenient d’etre

longue

^et

fastidieuse, cinq

minutes environ

s6parant

^{deux me-}

sures

cons6cutives,

^ce temps ^6tant n6cessaire _pour obtenir un bon

6quilibre thermique

^entre 1’6chantillon

et le thermostat.

3. ESSAI DU DISPOSITIF D’ORIENTATION. ^- Le

dispo-

sitif d’orientation du cristal necessite un

6talonnage pr6alable.

^{Celui-ci a} ete effectu6 en mesurant par arrachement 1’aimantation du cristal en fonction du

déplacement x

du cable dans un

champ

^{constant de}

7

900 (E,

^en effectuant un peu

plus

d’une revolution du cristal. La

figure

²

repr6sente

le flux mesure C

en fonction de _x; de la

p6riode

xo de la

courbe,

^on

deduit la sensibilite

angulaire

^du

dispositif :

dx/d8

⁼

0,0683 mm/degr6.

FIG. 2. ^- Aimantation d’un monocristal de DAG

en fonction de l’orientation du

champ appliqué H

^{dans un}

plan (1,

1,

0)

pour ^{H = 7} 900 CR,.

Cette

expérience

^{sert a 6talonner le}

dispositif

^{de la}

figure

^1.

Sur la

figure 2,

les maxima absolus

correspondent

evidemment a des directions

[1, 1, 1]

^ou

6quivalentes.

L’indexation des autres directions se fait alors sans

ambiguity

^comme

indique

^{sur la}

figure

^{2. En utilisant}

la valeur mesur6e de

dx/dO

pour ^une revolution

complete,

^on calcule les

angles

^entre les directions

principales.

^{Leurs valeurs ont ete inscrites sur la}

figure

^{et doivent etre}

compar6es

^aux valeurs theo-

riques

^{350 16’ et 540} 44’. Les diff6rences observ6es doivent etre attribuées a une deformation continue de la

tige supportant

l’échantillon dont la resistance

au

flambage

^sous 1’effet de la tension du cable est

insuffisante. La

géométrie

^du

cryostat

existant inter- disait

cependant

1’amelioration de cette

caractéristique,

tandis que la tension du cable ^ne

pouvait

^{etre dimi-}

nuee,

^son role 6tant de contrecarrer le

couple magn6- tique qui

s’exerce éventuellement sur 1’echantillon

(pouvant

^{atteindre 105}

dynes/cm environ !).

Les

angles

^sont toutefois definis a mieux que 1 °

pr6s,

une

precision qui parait

satisfaisante. Les

experiences

d6taill6es

qui

^{sont d6crites}

plus

^{bas ont} ete menees entre x ⁼ 11 mm et x ⁼ 22 mm, c’est-a-dire dans la

region

^{ou les}

angles

^{sont mesures avec} la meilleure

pr6cision,

^soit environ 30’.

Quant

^a la resolution

angulaire

^du

dispositif,

^elle semble atteindre au

moins 5’.

III. Les effets de

champ démagnétisant.

^{- Les}

r6sultats

expérimentaux

^ne

peuvent

^etre directement

compares

^a la th6orie

I,

^{car celle-ci ne}

prenait

pas ^en

charge

^le

champ démagnétisant. Or,

^{il est naturel de}

s’attendre a ce que celui-ci

joue

^{un role}

important

dans un

antiferromagnétique

^ou les interactions

dipo-

laires sont

preponderantes.

11 est donc necessaire de modifier la theorie en

remplaqant

dans celle-ci le

champ applique

H par le

champ

^interne

(1) :

M

d6signant

l’intensit6 d’aimantation et D le tenseur

du

champ d6magn6tisant

de 1’echantillon

suppose ellipsoidal.

^La discussion sera limit6e au cas de l’échantillon

sph6rique

pour

lequel :

u 6tant le tenseur unite de _rang 2. Le

champ

^d6ma-

gn6tisant

^{est alors}

parall6le

^a 1’aimantation moyenne du cristal.

L’effet essentiel du

champ d6magn6tisant peut

^etre resume ainsi.

Etant

donne 1’extreme

anisotropie

^du

DAG,

^une

phase magn6tique (AF’, P

^ou

F) n’apparait

dans la

phase

AF que si la

composante

^du

champ applique

^{dans une} des directions

principales d6passe

la valeur du

champ

seuil dans ^une direction. L’aiman- tation induite n’6tant en

general

pas

parall6le

^au

champ applique,

^{il en r6sulte une} rotation du

champ

interne

qui peut

^etre telle que la

composante

^de celui-ci sur une seconde direction

d’anisotropie

^attei-

gne la valeur du

champ

^{seuil dans cette}

direction, provoquant

^ainsi

l’apparition

d’une tierce

phase.

11 est int6ressant

d’analyser compl6tement

le pro-

cessus d’aimantation dans le ^cas le

plus simple

^d’un

(1)

Les lettres en caractères gras

italique,

^{D et u,}

representent

^{des tenseurs, celles en} caract6res gras romain, ^{H et} M, des vecteurs.

FIG. 3. ^-

Representation g6om6trique

^du

champ

^d6ma-

gn6tisant

^{et du}

champ

interne dans le processus d’aimantation d’un cristal

spherique

^{de DAG}

lorsque

l’intensit6 du

champ applique

^varie

(voir

texte).

champ applique

^{dans un}

plan (1, 1, 0)

^{et voisin de}

[1, 1, 0].

^On

distingue

^les

6tapes

^suivantes

(fig. 3) : a)

^Les

projections

^{de H sur}

[1, 1, 1]

^et

[1, 1, 1]

^sont

inferieures a

H, (1, 1, 1].

^{On a alors M = 0 et}

Hi =

^H.

b)

^La

projection

^{de H sur}

[1, 1, 1] atteint Hs [1, 1, 1].

L’6chantillon s’aimante alors

parall6lement

^a

[1,1,1],

de sorte que la

projection

^du

champ

^{interne sur}

[1,1,1]

reste

egale

^a

HS [1, 1, 1].

Au milieu de la matrice

antiferromagnetique apparaissent

donc des domaines

paramagnétiques (saturés)

^aimant6s dans la direc- tion

[1, 1, 1]; simultanément,

^le

champ

^{interne tourne}

et se

rapproche

^de

[1, 1, 0].

c)

^Le

champ

interne atteint la direction

[1, ^1, 0].

Sa

projection

^sur

[1, 1, 1]

atteint donc

H,[l, 1, 1]

^et

des domaines aimant6s dans cette direction appa- raissent

egalement.

^Le

champ

interne devant satisfaire a deux conditions tant que la

phase

^AF

existe,

^celui-ci

est

compl6tement

^{fix6 et vaut :}

I1 en r6sulte que, dans ^ce

domaine,

^la variation du

champ d6magn6tisant s’oppose

exactement a celle du

champ applique :

1’aimantation varie

parall6lement

au

champ.

^Ce

m6lange

^de

phase

^sera

symboliquement designe

par AF +

P[l, 1, 11

⁺

P [I, I, I] .

d)

^La

phase

^{AF a}

disparu

^et la fraction de 1’echan- tillon aimant6e dans la direction

[1, 1, 1]

^s’enrichit

aux

d6pens

de celle aimant6e dans la direction

[1, 1, 1 J.

La variation

globale

d’aimantation se

produit

^donc

dans la direction

[0, 0, 1],

^{de sorte} que le

champ

interne reste fix6 dans la direction

[1, 1, 0]

^tant que des domaines aimant6s dans les directions

[1, 1, 1]

^et

[1, 1, 1]

coexistent.

e) Lorsque

^la composante ^sur

[0, 0, 1]

^du

champ applique d6passe

^la

projection

^du

champ d6magn6-

tisant de la

phase

^{P sur cette meme}

direction,

^le

cristal est entierement aimante dans la direction

[1, 1, 1].

^Il y ^a a nouveau rotation du

champ

^{interne :}

il se

rapproche asymptotiquement

^du

champ applique lorsque

^{celui-ci croit} indéfiniment. L’aimantation est

satur6e.

Si la direction du

champ applique

^{s’6carte de la}

direction

[1, 1, 0],

^les

étapes c)

^et

d)

^{seront absentes.}

Au

voisinage

de la direction

[0, 0, I], 1’enet

de rotation du

champ

^interne permettra ^de faire coexister les

phases AF,

^{AF’ et P.}

Toutefois,

^le fait que 1’etat stable en

champ

fort dans la direction

[0, 0, 1]

^soit

antiferromagnétique

^{et non}

ferromagnétique

^comme

dans la direction

[1, 1, 0]

^vient

compliquer

^substan-

tiellement les r6sultats. Ceux-ci sont resumes dans la

figure 4, repr6sentant

^le

diagramme

^de

phase magn6- tique

d’un cristal

sph6rique

^de

DAG,

pour ^un

champ

FIG. 4. ^-

Diagramme

^de

phase magn6tique theorique

d’un cristal

sph6rique

^{de DAG}

lorsque

^le

champ

^est

applique

^{dans les}

plans (1, 1, 0)

^et

(0,

1,

0).

^{Fn carac-}

teres

d’imprimerie,

^{on a}

indiqu6

^{la nature des}

phases

en

presence.

^Fn caract6res cursifs, ^{on a}

indiqu6

^la

direction de la variation de l’aimantation

(0 indique

que 1’aimantation ^est

constante).

applique

dans les deux

plans principaux [1, ^1, 0]

^et

[0, 1, 0].

^{11 est} entièrement d6fini _par la connaissance de

Hs[0, 0, 1], Hs [1, 1, 1]

^et par la valeur du

champ demagn6tisant

^{dans la}

phase P,

^soit

47r _{ms[l, 1 1]}

avec

Ms[1, > ]-

ý3 ^2a3

.

Si l’on mesure la

composante

de l’aimantation

parall6le

^au

champ,

^{la travers6e} des limites de

phase

se manifestera _par une discontinuite de la

susceptibilite

différentielle

apparente.

^En

effet,

si la variation de 1’aimantation fait ^un

angle §

^{avec la} direction du

champ applique,

^cette

susceptibilite

^{vaut :}

Xapp. = 4 COS2tjJ

^4TC

^(par

^{unite de}

^{volume). (2)}

On a

indique a

^cette

fin,

^{dans la}

figure 4,

la direction de variation de 1’aimantation vraie dans

chaque region

^du

plan H,

^{0. On a}

symbolise

par 0 une aiman- tation fixe. Les donn6es de la

figure

4 d6finissent enti6rement l’aimantation pour ^toute orientation ^et

toute intensite du

champ applique.

Un

diagramme

^de

phase

^aussi

complexe

n’est 6vi- demment pas

l’apanage

^du

^DAG,

^mais semble devoir

se

produire

^dans toutes sortes de cristaux antiferro-

magn6tiques

^{non uniaxes et}

pr6sentant

^{une forte}

anisotropie.

^Le grenat ^de

gallium

^et

d’erbium,

^1’alun

de chrome et de

methylamine devraient,

par

exemple,

avoir des

diagrammes

^de

phase

^tres

comparables.

IV. Rdsultats

expdrimentaux (mdthode

^{par ba-}

layage).

^{- La}

figure

⁵

reproduit

^un

enregistrement

de

e(t),

^a

champ

^croissant

puis d6croissant, lorsque

FIG. 5. ^-

Enregistrement

^de

e(t) lorsque

^le

champ

^est

applique

dans la direction

[0,

0,

1] :

^courbe

sup6rieure

a

champ

croissant, courbe inférieure a

champ

^d6-

croissant.

celui-ci est

applique

dans la direction

[0, ^0, 1].

^{On a}

enregistr6

^d’abord

e(t)

^{en I’absence}

d’échantillon, puis

avec l’échantillon. La

susceptibilite

differentielle est

proportionnelle

^a la difference des deux

signaux.

Ces courbes mettent en evidence une forte irr6ver- sibilit6 du

comportement

de 1’aimantation

puisque

les courbes a

champ

^croissant

puis

d6croissant sont

d6cal6es de 400 (E environ. La valeur 6lev6e de la

susceptibilite

différentielle

apparente

^au d6but de la transition

semble,

^d’autre

part, caractéristique

^d’un

processus irreversible ^et donc du caract6re metastable de 1’6tat

qui precede

imm6diatement la transition.

Ceci est

particulierement marqu6

dans la direc- tion

[1, 1, 1]

^{ou le}

diagramme

^de

premiere

aimantation

a

l’aspect

^{de la}

figure

⁶

qui

^semble

indiquer

que la transition de 1’etat AF a 1’etat P s’effectue bien _par domaines et que

1’energie magnetique

n6cessaire _pour creer un nouveau domaine P ne

depend guere

^du

nombre de domaines existant

d6jA

dans l’échantillon.

Si on 616ve la

temperature,

les intervalles du

champ s6parant

^deux

apparitions

irr6versibles de domaines deviennent

plus petits,

^{comme il est}

permis

^de

s’y attendre, puisque

^{alors les} fluctuations

thermiques

sont

plus nombreuses, qui

peuvent ^{ramener le}

systeme

a

1’equilibre thermodynamique.

^Ce

phénomène

^dis-

parait

^sur la courbe de seconde aimantation ainsi

qu’a temperature

^6lev6e.

Devant le caractere hors

d’6quilibre (qui

^d6montre

clairement l’ordre de la

transition)

des courbes _pro- duites _par cette

m6thode,

^{celle-ci a} ete abandonn6e

FIG. 6. ^-

Enregistrement de - (t) lorsque

^le

champ

^est

applique

^dans la direction

[1,

1, 1]

(courbe

^de

premiere aimantation).

au

profit

de la m6thode _par arrachement d6crite

plus

haut. Aucune etude

syst6matique

^{des effets}

d’hysteresis

n’a ete

entreprise.

V. Rdsultats

expérimentaux (méthode

^{par arra-}

chement).

^{- Les}

figures 7, 8,

⁹

representent

^les

courbes d’aimantation a orientation fixe dans trois domaines

angulaires

diff6rents : entre

[1, 1, 0]

^et

[1, 1, 1],

^entre

[1, 1, 1]

^et

[0, 0, 1],

^{et au}

voisinage

imm6diat de

[0, 0, 1].

^{L’6tude a ete limit6e a des}

champs

de 7 k0152 environ car,

au-delà,

^les

ph6nom6nes

sont

plus

^diffus et seront mieux mis en evidence sur

les courbes d’aimantation a

champ

^{fixe. Les courbes}

sont

reperees

par

l’angle

^{0 entre le}

champ applique

et la direction

[0, 0, 1].

^{Elles mettent en evidence :}

1)

^Une aimantation tres

petite

^en

champ

^faible

dont tout

indique qu’elle

^est

isotrope,

^ce

qui

^confirme

la

sym6trie cubique

^{de la}

phase

AF. Celle-ci varie lin6airement

jusqu’a

^la

transition,

^{sauf au}

voisinage

de la direction

[0, 0, 1]

^{ou les effets}

thermiques

^ne

sont pas enti6rement

n6gligeables;

2)

^La variation lin6aire

rapide,

^a

partir

^d’un

champ

seuil,

de I’aimantation au

voisinage

de la direc- tion

[1, 1, 1] jusqu’a

^ce que la saturation soit

atteinte,

FIG. 7. ^- Reseau de courbes d’aimantation

NI (H) lorsque

la direction du

champ applique

^se

deplace

^de [1, 1, 0]

a

[1,

^1, 1].

FIG. 8. ^- Reseau de courbes d’aimantation

M(H) lorsque

la direction du

champ applique

^se

deplace

^de

[1,

1, 1]

jusqu’au voisinage

^de

[0,

0,

1].

FIG. 9. ^-

Évolution

des courbes d’aimantation

M(H)

au

voisinage

^{immediat de la direction}

[0,

0, 1].

la

susceptibilite

differentielle apparente d6croissant

lorsque

^le

champ

^{s’6carte de}

[1, 1, 1];

3)

Plusieurs discontinuítés de la

susceptibilite

^diff6-

tentielle

apparente lorsque

^le

champ

^est

proche

de

[1, 1, 0]

^{ou dans un}

voisinage

pas trop ^imm6diat de

[0, 0, 1].

La

figure

¹⁰

repr6sente

le reseau de courbes d’aiman- tation obtenues a

champ magn6tique

^{fixe. Elle met}

en evidence les

changements

discontinus

d’expression analytique

attendus dans les conclusions du para-

graphe

^III.

On s’est d’abord attach6 a verifier la structure du

diagramme

^de

phase propose

^{sur la}

figure

^{4. Les}

changements

^de

phase

^sont

reperes

^d’une

part

par les discontinuités de

susceptibilite apparente

^{dans les}

figures 7, 8, 9,

^{et d’autre}

part

par les

changements d’expression analytique

^dans les courbes de la ^fi- gure

10,

^{ces deux}

renseignements

^{6tant le}

plus

^souvent

complémentaires.

^Les limites de

phase

^sont

repre-

sentees sur la

figure

¹¹

qui reproduit

bien les effets attendus dans la

figure

4. L’identification des

phases

se fait 6videmment comme dans la

figure

^4.

Outre ^cette verification

globale

^de

l’analyse

^du

paragraphe III,

^{on a} v6rifi6 directement _que l’aiman- tation restait dans la direction

[1, ^1, 1] lorsque

^le

champ

s’6cartait de ^cette direction. La

figure

¹²

repr6sente

la variation de la

susceptibilite apparente

dans la

phase

interm6diaire AF + ^{P et est}

compar6e

FIG. 10. ^- Aimantation d’un cristal

sph6rique de

^DAG

lorsque

^le

champ applique balaye

^le

plan

[1, ^1, 0]. ^Les valeurs de H sont :

a la variation

theorique

^en

cos2c oH § d6signe 1’angle

du

champ

^avec la direction

[1, 1, 1].

L’excellent accord obtenu confirme l’extreme

anisotropie magn6- tique

^{du DAG au}

voisinage

^{de cette} direction. Cette

comparaison

^ne peut

guere

^{etre faite au}

voisinage

^de

la direction

[0, 0, 1]

^ou la discontinuite de

suscepti-

bilit6 differentielle attendue ne

d6passe guere

²

%

^de

la valeur maximale et ne peut ^etre mesur6e de

façon significative.

La

susceptibilite

différentielle apparente ^{dans les}

phases

intermédiaires AF +

P [1,1,1J

⁺

P[l, 1, 1]

^et

AF + ^AF’ +

P[l, 1, I], qui

^{doit etre}

ind6pendante

de la

direction,

^est

compar6e

^{dans la}

figure

^{13 a sa}

valeur dans la

phase

^{AF +}

P[l, 1, 1] lorsque

^le

champ

^est

applique

^{dans la direction}

[1, 1, 1] (§

⁼

0).

FIG. 11. ^-

Diagramme

^de

phase experimental

^d’un

cristal

spherique

^{de DAG. La forme du}

diagramme théorique

^{de la}

figure

^{4 est}

esquissee

^{en traits}

pleins.

L’identification des

phases

^{est celle de la}

figure

^4.

FIG. 12. ^- Dans la

phase

^AP + P, ^la

susceptibilite apparente

^{varie comme}

cos2 (en

^traits

pleins) of §

est

l’angle

^du

champ applique

^avec la direction

[1,1, lJ.

Ses variations ^sont de l’ordre de 5

%

^et peuvent ^etre attribuees ^{a un} d6faut de

sph6ricit6

de l’échantillon.

On

peut,

^du reste, remarquer que les

plans [1, 1, 0]

sont des

plans

^de

clivage

^{de ce}

grenat,

^ce

qui

^{rend un}

16ger aplatissement

^{dans la} direction normale assez

vraisemblable.

On s’est enfin attach6 a v6rifier

quantitativement

la loi d’aimantation en fonction de

1’angle

^au

voisinage

de la direction

[1, 1, 0]

afin de v6rifier le caract6re

ferromagnétique

^{de la}

phase F,

le caract6re antiferro-

magn6tique

^{de la}

phase AF’ étant, lui,

evident. Il est en effet

16gitime

^{de se} demander s’il n’existe pas ^au

voisinage

^de

[1, 1, 0]

^{une structure fine du}

diagramme analogue

^a celle observ6e ^au

voisinage

^de

[0, 0, 1].

D6signant

par

MS [o, 0, 1]

1’aimantation a saturation dans cette

direction,

^{la loi} d’aimantation ^est donnee dans la

phase

^AF’

+

^P par :

4-rc

_M = H sin e

(sin

^{6 -}

sin 60) ⁺ 431t _{Mg[0, 0,1]}

_{cos 6}

3

( o)

₃

s[>

>

] (3)

ou sin

00

⁼⁼

H ⁰⁰

^est Ie domaine d’existence

angulaire

^{de la}

phase

^{AF’ dans un} echantillon sans

FIG. 13. ^- Variation de la

susceptibilite apparente

^avec

la direction du

champ applique

^{dans les}

melanges

^de

trois

phases.

La faible variation de Xapp,

peut

^etre

attribuée a un def aut de

sphericite.

FIG. 14. ^- Variation de l’aimantation en fonction de

l’angle

^du

champ

^avec la direction

[1,

1, 0] pour H ⁼ 7 900 0152. En trait

plein,

^variation

theorique

^en

négligeant

les effets du

champ démagnétisant.

^{Fn trait} discontinu, ^variation

théorique

^{en tenant}

compte

des memes effets. En

pointill6,

^variation

theorique

^en

prenant 0§

^{= 1°}

(voir texte).

coefficient de

champ démagnétisant.

^Par

analogie,

on 6crit _{pour la}

phase pr6sum6e P[1, 1, 11

⁺

P[1, 1, 11:

47r

₃

M = Hcos 0 (cos 0 - sin 0’)

⁰

-E- 4 3

₃

Ms[l, 1,0] sine.

(4)

Si 1’etat stable en

champ

fort dans la direction

[1, ^1, 0]

est effectivement

ferromagnétique,

^on doit avoir

0’ 0

^{= 0. La}

figure

^{14 montre la}

comparaison

^entre

les r6sultats

expérimentaux

pour H = 7 800 (E et la loi

(4)

pour

60

^{= 0 et 1°. I1 en ressort}

qu’a

^la

pr6ci-

sion des

experiences

^on

peut

affirmer que la

phase

stable en

champ

fort dans la direction

[1, 1, 0]

^est

effectivement

ferromagnetique.

Cette discussion mon- tre

cependant qu’il peut

^etre

difficile, lorsque

^les

interactions

dipolaires jouent

^{un role}

important,

^de

decider si un 6tat ordonn6 est

ferromagnétique

^ou

antiferromagnétique.

VI. Conclusions. ^- Les

predictions

^{de la}

th6orie,

assorties des modifications

apport6es

par le

champ démagnétisant,

^{se trouvent} donc enti6rement veri-.

fi6es. Ces

experiences

fournissent

quatre

informations distinctes :

1)

^{La valeur}

de -a,

^{obtenue a}

partir

de la valeur de 1’aimantation a saturation dans la direction

[1,1, 1] (2).

On a :

une valeur

qui

^{est en} bon accord avec les determina- tions de W. P. Wolf

[1]

^ainsi

qu’avec

celles obtenues par diffraction de neutrons

[4, 5].

^Elle peut ^etre

compar6e

^a celle obtenue a

partir

^{de la}

largeur

^de

transition

magn6tique

^{dans cette meme} direction :

ou N est le coefficient de

champ d6magn6tisant

^dans

cette direction. Prenant N ⁼

1/3,

^{on obtient :}

Dans la direction

[1, 1, 0],

^la

largeur

de la transition fournit :

La

divergence

des r6sultats semble encore

indiquer simplement

^{un d6faut de}

sph6ricit6

^de

l’échantillon,

c’est-a-dire une

anisotropie

^{de N.}

2)

^La valeur du

champ

seuil dans la direc- tion

[1, 1, 1] :

(2)

Cette determination a fait

l’obj et

^d’une

experience s6par6e,

^la

susceptibilité

du laiton du

porte-echantillon

ne pouvant ^etre

complètement negligee.

3)

^La valeur du

champ

^seuil dans la direc- tion

[0,0,1]:

4) HS [1,1, 0]

^et

HO,[0, 0, 1] n’apportent

pas d’in- formations distinctes

puisqu’ils

^{sont lies aux}

prece-

dents _par les relations

(1-8)

^et

(1-18).

^Par contre, ^le fait que 1’etat stable en

champ

fort dans la direc- tion

[1, 1, 0]

soit effectivement

ferromagnétique

^indi-

que que dans le tableau I de la

partie theorique

^I

la solution A est

plus

^6lev6e que la solution B. On a

donc :

ce

qui

^est 6videmment vérifié _pour des interactions purement

dipolaires.

Pour

adapter

les r6sultats

theoriques (1-8)

^et

(1-10)

aux valeurs

(5)

^et

(6),

^{il est} n6cessaire d’introduire des

parametres phénoménologiques,

^ce

qui correspond

a une

prise

^en

compte

d’eventuelles interactions

d’6change.

^{Les sommes}

dipolaires pouvant

^{etre modi-} fi6es sont dans l’ordre

q4(0,306), q5(0,467), q2(0,500), ql(0,559), q3(0,707), 0(0,816), qs(0,919).

^{On a}

indique

entre

parentheses,

^en unite de la maille 616mentaire

a ⁼

12,06 A,

la distance des voisins les

plus proches

contribuant a cette somme. 0

symbolise

^{les sommes}

dipolaires

^nulles par raison de

sym6trie.

^{Il est raison-}

nable de

limiter,

^comme l’ont fait B. Schneider et

coll.

[17], l’adaptation

^{aux trois}

premières

^sommes.

La condition

(7)

^{est du reste} insuffisante _pour faire mieux. En utilisant

(5)

^et

(6)

ainsi que la valeur du

champ

mol6culaire a 0

OK, Ho = 6

²⁰⁰

CE,

^{on obtient}

les

param6tres phénoménologiques :

qui

conduisent a des valeurs des constantes

d’6change

entre

premier,

^{second et} troisième voisins

comparables

a celles obtenues _par B. Schneider.

La nature de la

phase

^{AF’ a} naturellement besoin d’etre v6rifi6e _par diffraction de ^neutrons ou par resonance

magn6tique

nucl6aire. En ce

qui

^concerne

la diffraction de neutrons, les effets de

champ

^d6ma-

gn6tisant jouent

^un role favorable en

élargissant

considérablement le domaine

angulaire

d’existence de

cette

phase.

11 ressort

6galement

^de

l’analyse

^du

paragraphe

^III

qu’il

^serait int6ressant de mesurer 1’aimantation per-

pendiculairement

^au

champ.

Une telle

experience permettrait,

^outre l’observation de

ph6nom6nes

^assez

inhabituels,

^{d’oter toute} incertitude sur la direction de 1’aimantation induite. 11 a semble toutefois que les r6sultats

expérimentaux présentés

ici laissaient peu de

place

^a d’autres solutions. 11

parait

^{en outre}

acquis

que, contrairement a

l’hypothèse

^formul6e par W. P. Wolf

[1],

^le

couple magn6tique

^en

champ

^fort