Structures magnétiques induites par un champ dans un ferrimagnétique

HAL Id: jpa-00207379

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Submitted on 1 Jan 1973

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Structures magnétiques induites par un champ dans un ferrimagnétique

J.L. Féron, G. Fillion, G. Hug

To cite this version:

J.L. Féron, G. Fillion, G. Hug. Structures magnétiques induites par un champ dans un ferrimag- nétique. Journal de Physique, 1973, 34 (2-3), pp.247-256. �10.1051/jphys:01973003402-3024700�.

�jpa-00207379�

247

STRUCTURES MAGNÉTIQUES ^INDUITES

PAR UN CHAMP DANS UN FERRIMAGNÉTIQUE

J. L.

FÉRON,

^{G. FILLION et G. HUG}

Laboratoire

d’Electrostatique

^{et de}

Physique

^{du Métal}

CNRS,

^{Cedex n°}

166,

38-Grenoble-Gare

(Reçu

^{le 23 mai}

1972,

^révisé le 4 octobre

1972)

Résumé. ²⁰¹⁴ Nous étudions l’influence d’un

champ magnétique

^{sur une substance}

ferrimagné- tique

à trois sous-réseaux. Une discussion vectorielle des

équations

^de

champ

moléculaire montre que la

configuration oblique

^des moments,

lorsqu’elle

existe, ^est

unique

par

opposition

^{aux diverses}

configurations

colinéaires, ^ce

qui

^nous permet ^une construction

simple

^du

diagramme

^de

phase

dans le

plan (H, T).

Nous avons calculé les anomalies _que présentent ^certaines

grandeurs physiques

lors de la tran- sition entre les

phases

colinéaires et la

phase oblique :

discontinuité de la

susceptibilité

^{et de la}

chaleur

spécifique,

^variation

rapide

de l’effet

magnétocalorique.

Des mesures d’aimantation faites sur le ferrite grenat ^de

gadolinium

^au

voisinage

^{de sa} tempé-

rature de

compensation

^{et dans des}

champs jusqu’à

^{400 kOe sont en} très bon accord avec notre modèle.

Abstract. ²⁰¹⁴ In this _paper we

study

the influence of a

magnetic

^{field on a} three-sublattice ferri- magnet. The discussion of the molecular field

equations

shows that the

canted-configuration,

whenever it

exists,

^is

single

ⁱⁿ contrast to the

collinear-configurations,

which allows us a

simple

construction of the

phase diagram

^{in the H-T}

plane.

We calculated the

singularities

^{of some}

thermalmagnetic properties

^{of the}

phase

transition :

discontinuity

^{of the}

susceptibility

and of the

specific heat, rapid change

^{of the}

magnetocaloric

effect.

Magnetic

measurements on a

single crystal

^{of GdIG near its}

compensation

temperature ^{and in} fields _up to 400 kOe are in

good

agreement ^{with our model.}

LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 34, FÉVRIER-MARS 1973,

Classification Physics ^Abstracts

17.66

1. Introduction. ^- L’action d’un

champ magné- tique

^{sur une} substance à

plusieurs

sous-réseaux

magnétiques

^a

déjà

^{été étudiée} par de nombreux auteurs. Néel

[1],

^Gusev

[2], [3],

^Schlômann

[4], Meyer [5],

^{et bien d’autres}

[6], [7], [8]

^{se sont intéressés}

aux transitions induites _{par le}

champ

^entre

phases magnétiques,

^{où la}

configuration

^{des moments des}

sous-réseaux est soit

colinéaire,

^soit

oblique.

^La

plupart

^{de ces auteurs ont étudié ces} transitions ^au zéro absolu. Nous nous proposons d’étudier de manière

approfondie

^les

propriétés

^{de la}

configuration oblique

des substances

ferrimagnétiques

^{à trois sous-}

réseaux,

^en

particulier

d’en déterminer le

diagramme

de

phase (H, T).

L’origine

^d’une

configuration

^non colinéaire est liée

au fait que les interactions

d’échange

^{tendent à}

aligner antiparallèlement

^les aimantations des

sous-réseaux,

alors

qu’un champ magnétique

extérieur tend au

contraire à les

aligner parallèlement

^{à lui-même. Par}

suite il existe une

région

^du

plan (H, T)

^à l’intérieur de

laquelle l’énergie

^{libre est} minimale si les aimantations des sous-réseaux ne sont

plus

colinéaires au

champ

appliqué.

Par bien des

aspects,

^ce

problème

^{est ana-}

logue

à celui des

antiferromagnétiques

^sous

champ.

Nous nous

plaçons

^dans

l’hypothèse

^du

champ

moléculaire et nous supposons que les ions

magné- tiques occupent

^{trois sites}

cristallographiques

^diffé-

rents et que les moments des ions d’un même site forment un

arrangement ferromagnétique.

^En outre,

nous supposons que les interactions ^entre le

système

des moments

magnétiques

^{et le réseau} cristallin sont

négligeables

^et que les interactions

d’échange

^sont

isotropes.

La discussion des

équations

^de

champ

moléculaire

montre que la

configuration oblique

^des

moments, quand

^elle

^existe,

^est

unique

par

opposition

^{aux diffé-}

rentes

configurations

colinéaires

possibles.

^{Seuls des}

arguments énergétiques permettent

^alors de définir la

configuration

colinéaire la

plus

^{stable. En}

fait,

^l’étude

de la limite de la

phase oblique

^nous

permettra

^d’ac- céder aux structures colinéaires effectivement stables

sous

champ magnétique.

Le modèle

développé s’applique particulièrement

bien aux ferrites

grenats

^{de terres rares. Nous étudie-}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01973003402-3024700

rons

plus spécialement

^le ferrite de

gadolinium

pour

lequel

les effets du

champ

cristallin sont faibles et dont la zone

oblique

^a

déjà

^{été mise en} évidence par effet

Faraday [9]

^et par des mesures d’aimantation en

champs

^intenses

[10].

2. Généralités. ^- 2.1.

EQUATIONS

^{DE CHAMP MOLÉ-}

CULAIRE. ^- On se propose de déterminer les vec-

teurs aimantations de

chaque

sous-réseau pour ^une

température

^{T et un}

champ appliqué

^{H. En l’absence}

d’anisotropie,

il n’est pas nécessaire de fixer l’orien- tation du vecteur

champ

^H par

rapport

^{aux axes du} cristal.

Dans

l’hypothèse

^du

champ moléculaire,

^le

champ effectif H; qui agit

^{sur les}

moments pi

^du sous-réseau

(i)

est colinéaire à l’aimantation

Mi

^{de ce} sous-réseau.

Nous pouvons définir ^un scalaire

Ai(T, H)

tel que

I,e

champ

^effectif

Hi s’exprime

^{en fonction des}

coefficients de

champ

moléculaire nij

Le vecteur aimantation

Mi

^a pour module

M; :

BSI

^{est la} fonction de Brillouin relative au

spin Si

des ions du sous-réseau

(i).

Les conditions

(2. 1)

^sont

équivalentes

^{aux relations}

En ^tenant

compte

du caractère

symétrique

de la matrice des coefficients

nii,

^les

expressions (2.2)

^conduisent

directement à la relation

où M

= E ^M;

^est l’aimantation totale du ferrima-

i

gnétique.

^{Celle-ci est} donc colinéaire au

champ appliqué H ;

^la

susceptibilité

^{est un} scalaire. Nous

appellerons À( T, H)

^son inverse. Les relations

(2.2)

sont alors

équivalentes

^à

La forme du

système (2.6)

^{nous conduit à définir}

des coefficients de

champ

moléculaire

généralisés Aij

⁼ nij ^{+ A. Le rang du}

système (2.6)

^{des vecteurs}

Mi

est au

plus égal

^{à deux.} Par suite les vecteurs

Mi

^sont

soit

coplanaires,

^soit colinéaires.

2.2 PHASES COLINÉAIRES. ^- En

supposant

que les vecteurs

M;

^sont

colinéaires,

^{il faut résoudre le}

système implicite (2.3’)

Mi, M29 M3

^{sont les valeurs}

algébriques

^{des vecteurs}

Mi, M2

^et

M3

mesurées le

long

^{de H. Les fonctions}

de Brillouin sont

impaires

^et

comprises

^{entre - 1 et}

+ 1.

Ce

système

^admet

plusieurs

solutions. La

configu-

ration

qui

^existe

physiquement

^{à une}

température

donnée

correspond

^{à la solution}

d’énergie

^{libre la}

plus

^{basse. Comme la} discussion

analytique

^{de ce}

problème

n’est pas

résolue,

^{il est} nécessaire de faire

une

comparaison numérique

^de

l’énergie

^{libre des}

différentes

configurations,

^ce

qui

^n’est pas ^sans difficulté.

2.3 PHASE OBLIQUE. ^- Les aimantations des sous-

réseaux et le

champ

^{sont alors}

coplanaires.

^{Pour que}

les relations vectorielles

(2.6)

^soient

compatibles,

on a nécessairement :

Dans ces

relations,

^les

coefficients Ai

^ne

dépendent

que du seul

paramètre

^{A. Il en est de} même des modu- les

Mi

des aimantations des sous-réseaux dont les

expressions

^sont

analogues

^{à celle de} l’aimantation

spontanée

^d’un

ferromagnétique.

Nous pouvons

également

déterminer

l’angle Oij

entre deux vecteurs aimantations

M;

^et

Mj.

^En

^{posant :}

les

expressions

^{des cosinus des}

angles 0,j

^se

simplifient

249

Ce formalisme est

analogue

^à celui de B. Boucher

[11 ]

dans son étude des structures

magnétiques

^en

champ

nul. Si on se fixe la

température

^{T et le}

paramètre A,

les modules et les

angles

^{des vecteurs}

M;

^{sont déter-}

minés par les relations

(2.3, 2.7, 2.9) ;

l’aimantation totale M du

ferrimagnétique

s’obtient par ^{une cons-} truction vectorielle

unique :

^le

champ appliqué

^s’en

déduit par la relation H ÂM. Nous notons que l’inverse de la

susceptibilité A

^{est un}

paramètre

^mieux

approprié

que le

champ

pour décrire la

phase oblique

d’un

ferrimagnétique

^{et accéder aux diverses}

grandeurs physiques.

Nous remarquons

également

que, pour

une valeur de la

température

^et de l’inverse de la

susceptibilité,

il n’existe

qu’une

^seule

configuration oblique

^{des moments. Ces deux}

grandeurs

^{seront les}

paramètres

essentiels de notre discussion.

2.4 CAS DE L’AIMANTATION NULLE D’UN SOUS-

RÉSEAU. ^-

Jusqu’à présent,

nous avons

supposé

que les aimantations des trois sous-réseaux étaient diffé- rentes de zéro. On

peut

^voir facilement que le ^cas où l’aimantation d’un sous-réseau est

nulle, peut

^se traiter par ^un formalisme très

proche

^de celui déve-

loppé

pour décrire la

phase oblique.

^En

effet,

si par

exemple,

l’aimantation

Mi

^du

premier

sous-réseau est

nulle,

^le

système (2.6’)

^{devient :}

Les aimantations

M2

^et

M3

^sont nécessairement colinéaires. La condition de

compatibilité

du sys- tème

(2.6’)

^{conduit à} deux relations

où

A2

^et

A3

^{ne sont fonctions} que du seul

paramètre

^Â.

Les remarques faites pour la

phase oblique

^{sont tou-}

jours valables,

^en

particulier

^on

peut

^{décrire toutes les}

grandeurs physiques

^{à l’aide de la}

température

^{et de}

l’inverse de la

susceptibilité

^Â.

3.

Diagramme

^de

phase.

^- Nous admettrons que,

comme pour les structures Yafet et Kittel

[12]

^{et les}

structures en

hélice,

^{si une}

configuration oblique

^des

moments

existe,

^{elle est}

plus

stable que ^toute

configu-

ration colinéaire. Ceci semble résulter de l’introduc- tion de

degré

de liberté

supplémentaire

^{liée à un}

abaissement de la

symétrie

^du

système.

3.1 CONDITIONS D’EXISTENCE DE LA CONFIGURATION OBLIQUE. ^- Une discussion

algébrique

^{des conditions}

d’existence de la

phase oblique

^{dans le cas}

général

serait très lourde.

Aussi,

^nous

préférons

^{décrire la}

méthode sur

l’exemple particulier

du ferrite

grenat

^de

gadolinium.

^Nous

prendrons

^les coefficients de

champ

moléculaire de GdIG calculés par Pauthenet

[13].

^Ces

coefficients

exprimés

^{en kOe} par

magnéton

^{de Bohr}

par formule

Gd3Fe5012

^sont

reportés

dans le tableau I.

Les sous-réseaux

1,

^{2 et 3}

représentent respectivement

les sous-réseaux _a, d et c

(notations cristallographiques).

Si on suppose que les aimantations des sous-

réseaux sont toutes non

nulles,

^{il est} nécessaire _que les coefficients

Âi

^{soient tous}

positifs.

L’étude des coeffi- cients

Âl, Â2

^et

Â3

^en fonction de

Â,

^nous

précise

^les

intervalles de variation du

paramètre

^{Â où cette condi-}

tion est réalisée : Â doit être

compris

^entre

33,46

^{et 519.}

Dans la

phase oblique,

l’aimantation de

chaque

sous-réseau varie

indépendamment

de celle des deux

autres ;

^{il est}

possible

d’associer à

chaque

sous-réseau

une

température critique TCi

au-dessus de

laquelle

son aimantation est nulle

les

températures critiques dépendent

du seul para- mètre Â.

Nous avons vu que dans la

phase oblique,

^{les aiman-}

tations des sous-réseaux doivent être toutes non

nulles,

sinon la

configuration

^{des moments} serait colinéaire.

Pour

remplir

^cette

condition,

^{il faut} que la

tempé-

rature soit inférieure à la

plus petite

^{des 3}

températures critiques.

^{Sur la}

figure 2,

^{nous avons}

représenté

^les

températures critiques

^des trois sous-réseaux en fonc- tion de

Â,

que ^nous

désignons respectivement

par

TC1’

TC2

^et

TC3’

^Leur ensemble définit une

enveloppe,

^limite

supérieure

^en

température

^{du domaine} d’existence de la zone

oblique.

Le deuxième critère d’existence de la

phase oblique exige

que les

expressions (2.9)

^des cosinus des

angles Oij

des aimantations soient simultanément inférieures en

TABLEAU 1

Coefficients

^de

champ

moléculaire du

ferrite grenat

^de

gadolinium exprimés

^{en kOe}

par

magnéton

de Bohr par

formule Gd3Fe5Ol2

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. ^- T. 34, ^N° 2-3, FÉVRIER-MARS 1973

module à l’unité. Cette condition se ramène à une

seule

inégalité.

Cette

inégalité

montre que les cosinus des

angles Oj

tendent simultanément ^vers +

1 ;

^la

configuration oblique

^{des moments évolue de} manière continue vers une

configuration

colinéaire. A la limite entre les deux

configurations,

les aimantations de

chaque

^sous-

réseau sont

continues,

^ce

qui

^{assure la} continuité de

l’énergie

^{libre et de ses dérivées}

premières ;

^{par suite la}

transition est du deuxième ordre.

3.2 LIMITE DE LA PHASE OBLIQUE. ^- Le critère d’existence

(3.2)

^{de la zone}

oblique

^nous

permet

d’établir

l’équation

^{de sa limite sous la forme d’un}

produit

^de

quatre

^facteurs

La nullité de

chaque

facteur définit une courbe dans la

plan (À, T)

^{nous les}

désignerons respectivement

par

F, NI, N2

^et

N3.

Sur chacune de ces courbes l’arran-

gement

^{des moments est}

colinéaire ;

^{et on montre}

qu’il correspond respectivement

^aux

configurations (F), (Ni), (N2)

^et

(N3) (Fig. 1).

^{On montre} d’une manière très

générale

que la limite de la zone

oblique

^{est cons-}

tituée de trois arcs de courbe seulement.

(Fi CN1) (N2) (N3)

FIG. 1. ^- Structures colinéaires possibles ^d’un ferrimagnétique

à 3 sous-réseaux.

Pour le ferrite

grenat

^de

gadolinium,

^{la zone}

oblique

est limitée _par les trois courbes

(N2), (Ni)

^et

(F) (Fig. 2).

^Au

point

d’intersection C de

(N2)

^et

(Nl),

l’aimantation du sous-réseau

(3)

^est

nulle ;

^{de même}

celle du sous-réseau

(1)

^{est nulle à} l’intersection B de

(Nl)

^et

(F).

3.3 LIGNES A AIMANTATION NULLE. ^- Nous choi-

sirons,

^comme

exemple,

^la

ligne (Ml)

pour

laquelle

l’aimantation du sous-réseau

(1)

^est nulle. Son

équa-

FIG. 2. ^- Diagramme (Â, T) ^{de GdIG avec} les coefficients de Pauthenet.

tion

peut

^{se mettre sous} la forme d’un

produit

^{de deux}

facteurs

Ml +

^x

M1-

⁼

0,

tels que :

Nous limiterons la

ligne Ml

^en

remarquant

que la

température

doit être simultanément inférieure aux

températures critiques

des sous-réseaux

(2)

^et

(3)

^et

supérieure

à celle du sous-réseau

(1).

3.4 DIAGRAMME DE PHASE DANS LE PLAN

(H, T).

^-

Sur la

figure ^2,

nous avons

représenté

^le

diagramme

isotherme

complet

^{dans le}

plan (Â, T)

du ferrite

grenat

de

gadolinium.

Nous avons

transposé

^ce

diagramme

^{dans le}

plan (H, T) qui

^{est d’un usage}

plus

^direct

(Fig. 3).

^Nous

avons affecté à chacune des

lignes

^{les mêmes notations}

que celles utilisées pour le

diagramme (Â, T).

FIG. 3. ^- Diagramme (H, T) ^{de GdIG avec} les coefficients de Pauthenet.

A hautes

températures,

^dans le domaine d’existence des

phases colinéaires,

l’évolution d’une

configuration

colinéaire des moments vers une autre est continue.

Au-dessus de

310 OK,

la transition entre les

configu-

rations

(N2)

^et

(Nl)

^{a lieu sur la}

ligne (M3)

^{où l’aiman-}

251

tation du sous-réseau

gadolinium (3)

^est nulle. Au- dessus de 480

OK,

^la

ligne (Ml)

^{où le} sous-réseau fer

octaédrique (1)

^est

complètement désaimanté, sépare

les

configurations (Nl)

^et

(F).

Du fait des très fortes interactions

d’échange,

^le

diagramme

^de

phases

^{de GdIG s’étend dans des}

champs

extrêmement intenses de l’ordre d’une dizaine de

méga-

oersteds sauf au

voisinage

immédiat du

point

^de

compensation.

^{Dans de tels}

champs, l’énergie

^Zeeman

est

comparable

à la différence

d’énergie

^{entre le multi-}

plet

fondamental et le

multiplet premier

^{excité de}

l’ion

gadolinium ;

il serait nécessaire d’en tenir

compte

dans le calcul du moment des ions

gadolinium.

^Ceci

est

également valable,

^{mais à une échelle}

moindre,

pour les ions fer.

3. 5. INFLUENCE DES COEFFICIENTS DE CHAMP MOLÉ-

CULAIRE SUR LE DIAGRAMME DE PHASES. ^- La déter- mination des coefficients de

champ

moléculaire à

partir

^des

propriétés magnétiques

^en

champ

^{nul est}

un

problème

dont la solution n’est _pas

unique.

^Pour

illustrer ceci nous donnons à titre

d’exemple

^les

coefficients que différents auteurs ont déduit de leurs

expériences.

Pauthenet

[13]

^avait déterminé l’ensemble des interactions

d’échange

^{de GdIG à l’aide de la variation}

thermique expérimentale

de l’aimantation.

Aléonard

[15]

^{a déterminé un} ensemble de coeffi- cients

(Tableau I) qui

^{lui ont}

permis

^{de rendre}

compte

de la variation

thermique

^{de la}

susceptibilité

para-

magnétique.

Harris

[20]

^a mesuré la chaleur

spécifique

^{à basse}

température

^de

GdIG ;

^{il a}

analysé

^ses résultats dans

un modèle d’onde de

spin

^{et en a déduit un ensemble}

d’intégrales d’échange proportionnelles

^{aux coeffi-}

cients de

champ

moléculaire _que nous avons

reporté

dans le tableau I.

Enfin Anderson

[22]

^{a tenté de trouver} la solution

unique

^des

équations

^de

champ

moléculaire pour rendre

compte

de la variation

thermique

de l’aimantation

spontanée. Malgré

^{des moyens} de calculs très

puis-

sants, ^{il a} été amené à convenir

qu’il

n’existait pas de solution

unique

^{à cause de la}

dispersion

des résultats

expérimentaux.

^{Nous avons}

reporté

dans le tableau 1 l’un des ensembles de ses coefficients.

Nous avons établi les

diagrammes

^de

phases

^théo-

riques (H, T)

^{relatifs aux} coefficients

d’Anderson,

d’Aléonard et

d’Harris ;

^{ils sont tracés sur la}

figure

^4.

L’existence d’un

point

^de

compensation impose

que le

diagramme (H, T)

de GdIG ait un

point

^en

champ

^{nul. En}

champs faibles,

^au

voisinage

^{de ce}

point,

les divers

diagrammes

^de

phases

^sont

identiques malgré

^la

disparité

des coefficients. Ceci confirme la remarque faite ^sur

l’interprétation

^des

propriétés

^en

champ

^nul.

Par contre, ^en

champs forts,

^{on constate des diffé-}

rences considérables dans l’allure des

diagrammes

de

phases.

^{Sur la}

figure 4,

^on remarque ^une extension de la zone colinéaire intermédiaire

(structure N1) ;

FIG. 4. ^- Différents diagrammes ^de phase ^{de GdIG}

1 avec les coefficients de Anderson,

2 avec les coefficients d’Aléonard, 3 avec les coefficients de Harris et Meyer.

il en résulte

l’apparition progressive

^{de deux zones}

obliques qui correspondent respectivement

^{au décou-}

plage

^du sous-réseau de terre rare par

rapport

^à l’ensemble des deux sous-réseaux

fer, puis

^{au décou-}

plage

des sous-réseaux fer. Dans le ^cas des coefficients de

Harris,

^{les deux zones}

obliques

^sont distinctes. Vu l’échelle des

champs,

^{il semble difficile de vérifier}

l’existence ^{ou non} de deux zones

obliques

distinctes.

4. Etude du

diagramme

^de

phase.

^- En absence-

d’anisotropie,

les transitions entre les

phases

^coli-

néaires et

obliques,

^{sont du} second ordre

[6].

^Elles.

se traduisent par des anomalies dans les variations de

grandeurs physiques

telles que l’aimantation

[10],

l’effet

Faraday [9],

^l’effet

magnéto-calorique [16], [17].

Leurs observations

permettent

^de déterminer

expéri-

mentalement les

champs

de transition

[18].

Les interactions

d’échange

dans les ferrites

grenat

sont très

importantes

^{et une étude}

expérimentale complète

^{de leur}

diagramme

^de

phase exigerait

^des.

champs

^{très élevés.}

Néanmoins,

^{cette étude est} pos- sible

près

^{de la}

température

^de

compensation

^avec

des

champs

accessibles au laboratoire. Pour le ferrite

grenat

^de

gadolinium,

^{dont le}

point

^de

compensation

est de 280

OK,

^le

diagramme

^de

phase expérimental

^a

pu être tracé ^entre 240 et 300 OK dans des

champs jusqu’à

^{300 kOe}

(Fig. 8).

4.1 AIMANTATIONS ET SUSCEPTIBILITÉS. ^- De

part

et d’autre de la

température

^de

compensation Tc,

^les

moments,

^en

champ

^{faible sont} colinéaires au

champ

selon une

configuration

^du

type (N2).

^En

prenant

^les notations

cristallographiques,

^{les moments}

Ma

^et

Mc

du sous-réseau fer

(a)

^et du sous-réseau

gadolinium (c)

sont de même sens, le moment

Md

^du sous-réseau fer

(d)

^{est de sens}

opposé.

Au-dessous de

Tc, le

^sous-

réseau

gadolinium

^{est dans le sens du}

champ

^alors

qu’au-dessus,

^{il est en sens}

contraire,

^la

configura-

tion

(N2)

étant inversée

globalement. Cependant

^l’évo-

lution sous

champ

^{de la}

configuration

^et le passage

en

phase oblique

s’effecturent de

façon

presque simi- laire de

part

^{et d’autre de}

Tc.

^Nous

précisons

^le

comportement

^{de GdIG}

respectivement

^{à 255 et}

295 oK.

Nous avons

reporté (Fig. 5),

^{les courbes d’aimanta-}

tion calculées avec les coefficients de Pauthenet. Le

changement

^de

susceptibilité caractéristique

^{de la}

transition a lieu à 190 kOe. La variation de _{la suscep-} tibilité est

précisée

^{sur la}

figure 6,

^{où l’on}

peut

^noter

sa faible décroissance dans la zone

oblique.

FIG. 5. ^- Courbe d’aimantation 0 0 0 : points expérimentaux,

- - - : extrapolation de la zone colinéaire dans la zone oblique.

Il est intéressant

d’analyser

^de

façon plus

détaillée le

comportement

^{de chacun} des sous-réseaux lors de la transition. Les variations des

angles

par

rapport

^au

champ

^{des moments} des sous-réseaux ont été calculées et

reportées

^{sur les}

figures 7a,

^{7b. Au}

voisinage

^immé-

diat de la

transition,

^les

angles

^évoluent

rapidement.

Les sous-réseaux fer restent

pratiquement antipa-

rallèles entre eux.

La variation de l’aimantation des ions

gadolinium,

tout en étant bien

supérieure

^{à celle des ions}

fer,

^reste

petite

^et

l’augmentation

^de

susceptibilité

lors de la

transition

^est essentiellement due à

l’apparition

^des

angles.

^Les

phénomènes physiques

directement liés

aux directions des sous-réseaux comme l’effet Fara-

day [9]

^{ou la}

magnétostriction longitudinale [19] pré-

FIG. 6. ^- Anomalie de la susceptibilité de GdIG à la tran- sition.

senteront des anomalies

plus marquées

que celles de la

susceptibilité.

Au

point

^de

compensation,

la situation d’un ferri-

magnétique

^est

analogue

^{à celle d’un}

antiferromagné- tique.

^{En l’absence}

d’anisotropie,

^les sous-réseaux se

disposent perpendiculairement

^au

champ

^{dès son}

application.

^La

susceptibilité

^initiale

correspond

^{à la}

phase oblique.

4.2 DIAGRAMME DE PHASES EXPÉRIMENTAL. ^- Nous

avons mesuré l’aimantation d’une bille monocris- talline orientée suivant la direction

[111],

^{dans des}

champs pulsés jusqu’à

^{400 kOe et dans un intervalle}

de

température

^{de 60 OK autour du}

point

^de compen- sation

(280 OK).

Les courbes obtenues montrent assez nettement un

changement

^{de loi} d’aimantation _pour une valeur

critique He du champ appliqué.

^{A titre}

d’exemple

^nous

avons

reporté

^les

points expérimentaux

^{à 255 OK sur la}

figure

^{5. L’accord entre}

l’expérience

^{et la courbe}

calculée est excellent.

Sur la

figure 8,

nous avons

représenté

la variation

thermique

^du

champ

de transition dans un

système

d’axes

(H, T;),

^où

Ti représente

^la

température

^initiale

de

l’échantillon ;

^en

effet,

^{comme nos}

expériences

^ont

été faites en

champs pulsés,

^{nous sommes certains} que les conditions

expérimentales

^sont loin d’être iso- thermes.

4.3 PHÉNOMÈNES THERMIQUES ASSOCIÉS AUX TRAN- SITIONS. ^- Ainsi que nous venons de le

signaler,

^les

conditions

expérimentales

^en

champs pulsés

^{sont cer-}

tainement

adiabatiques.

^{Il nous a} semblé nécessaire d’étudier de

façon approfondie

^le

comportement

^adia-

batique

de l’aimantation du ferrite

grenat

^de

gado-

linium.

Nous

rappellerons

que les transitions sont du

253

W FIG. 7. ^- Variation des angles ^des sous-réseaux : 7a à 255 °K . 7b à 295 °K.

FIG. 8. ^- Diagrammes (H, T) adiabatique ^{et isotherme de GdIG.}

second ordre. Avec le formalisme

développé précé- demment,

^nous examinerons les discontinuités _que

présentent

^les

grandeurs thermodynamiques

^associées

aux dérivées des aimantations des sous-réseaux _par

rapport

^au

champ

^{ou la}

température ;

^en

particulier,

l’effet

magnéto-calorique

^{et le terme}

magnétique

^de

la chaleur

spécifique.

La chaleur

spécifique

^à

champ

constant est la somme

de la contribution du réseau

CR

^{et du terme}

magné- tique CH qui

^{s’écrit :}

La variation avec le

champ appliqué

^{de la}

tempé-

rature d’une substance

ferrimagnétique

isolée thermi-

quement

^a pour

expression :

Les sommations s’étendent aux différents sous-

réseaux

magnétiques ; Mi

^est l’aimantation du sous-

réseau

(i)

^{soumis au}

champ

^effectif

Hi.

Lorsque l’arrangement

^{des moments est}

colinéaire,

les

expressions (2.3’)

^des aimantations

M; permettent

de calculer directement les dérivées par

rapport

^au

champ

^{et à la}

température.

^Par

intégration numérique

de

(4.2),

^on obtient pour

chaque température

^initiale

la variation

adiabatique

^{de la}

température

^{avec le}

champ appliqué.

En

revanche, lorsque l’arrangement

^{des moments est}

oblique,

nous avons

déjà souligné

que l’inverse  de la

susceptibilité

^{est un}

paramètre

^mieux

adapté

^au

calcul des différentes

grandeurs physiques ;

^en

parti-

culier on

peut

montrer que la variation

adiabatique

de la

température

^en fonction de  s’obtient à

partir

^de

La relation

simple

^{entre le}

champ appliqué

^{et À}

dans la

phase oblique permet

^{de traduire ces variations}

en fonction du

champ.

Nous avons calculé les anomalies

thermiques

^sous

champ

du ferrite

grenat

^de

gadolinium.

^{La chaleur}

spécifique

^{de réseau}

CR

^{est estimée à l’aide d’une loi}

de

Debye

^en

prenant

pour la

température

^caracté-

ristique

^{de GdIG}

0o

^{= 500 oK}

[20].

Dans un intervalle de

température

^{de 80}

°K,

^de

part

^et d’autre du

point

^de

compensation,

^{le terme}

magnétique CH

^{de chaleur}

spécifique

^en

champ

^nul

croît de

façon régulière

^{avec la}

température (Fig. 9).

FIG. 9. ^- Chaleur spécifique magnétique ^{de GdIG au voisi-} sinage ^du point ^de compensation.

Pour un

champ fini,

par

exemple

^{de 100}

^kOe,

^la

phase oblique

^{existe entre 269 OK et} 291 OK. De

part

et d’autre de cet

intervalle,

les variations de

CH

^sont

similaires à celles en

champ nul,

mais décalées respec- tivement au-dessus ^et au-dessous d’une

quantité

pra-

tiquement proportionnelle

^au

champ.

En revanche

dans la

phase oblique,

les valeurs

prises

par

CH

^sont

nettement

supérieures, légèrement

décroissantes avec

la

température

^{et presque}

indépendantes

^du

champ appliqué.

On remarquera que, même ^en

champ faible,

la chaleur

spécifique

^devrait

présenter

^au

voisinage

du

point

^de

compensation

^une anomalie de l’ordre de 12

J/formule Gd3Fes012joK,

^valeur

cependant

faible par

rapport

à la contribution du réseau

qui

^est

de l’ordre de 430

J/formule Gd3Fe5 0l2°K

^{à ces}

températures.

Nous avons obtenu les variations

adiabatiques

^{de la}

température

^par

intégration numérique

^{sur ordina-}

teur CAE

510,

à l’aide d’une méthode de

Runge-Kutta ;

l’erreur sur la

température

^reste inférieure à

10-4

OK.

Ces variations

présentent

^trois

comportements

^diffé-

rents suivant _que la

température

^{initiale est}

inférieure, égale

^ou

supérieure

^{à la}

température

de compensa- tion

T,.

^{Nous avons}

représenté

^{sur la}

figure 10,

^trois

courbes

typiques.

^{En dehors du}

point

^de compensa-

tion,

il existe un

changement

^de

pente correspondant

à la transition de

phases.

FIG. 10. - Effet magnéto-calorique ^{de GdIG au} voisinage du point ^de compensation.

Dans la

phase colinéaire,

pour des

températures

inférieures à

Tc,

^l’effet

magnéto-calorique

^est

positif,

pour les

températures supérieures,

^{il est}

négatif.

^En

effet,

la contribution du sous-réseau

gadolinium

^est

prépondérante,

^or

l’application

^d’un

champ

^entraîne

dans le

premier

^cas l’aimantation de ^ce sous-réseau et sa désaimantation dans le second. Au

point

^de

compensation,

^dès

l’application

^du

champ

^la

configu-

ration des moments est

oblique,

^{et l’effet}

magnéto- calorique présente

^{une variation}

régulière

^{dont la}

pente

^en

champ

^{nul est verticale.}

De

façon générale,

^l’effet

magnéto-calorique

^{dans la}

phase oblique

^est

positif, beaucoup plus

^faible que dans la

phase colinéaire,

^mais

cependant

^{non nul.}

Il est à noter que, dans

l’hypothèse

^du

champ

^molé-

culaire,

^un modèle à deux sous-réseaux conclut à l’absence d’effet

magnéto-calorique [6]

^{dans la}

phase oblique.

On

peut également représenter

^l’effet

magnéto-

255

calorique

^en

reportant

l’écart de

température

^à

champ

constant en fonction de la

température

^{initiale. La}

courbe à 16 kOe pour GdIG obtenue ^avec les mêmes coefficients de

champ

moléculaire que

précédemment (Fig. 11),

^{est en} accord satisfaisant avec les résultats

expérimentaux

^{de Belov et autres}

[18].

L’existence de la zone

oblique

^assure la continuité de l’effet

magnéto- calorique

^à

champ

^{constant au}

voisinage

^immédiat

du

point

^de

compensation.

FIG. 11. - Effet magnéto-calorique ^{de GdIG dans un} champ

de 16 kOe. Les points expérimentaux ^{sont de Belov} [18].

4.4 COMPARAISON DES DIAGRAMMES DE PHASES

EXPÉRIMENTAUX ET

THÉORIQUES.

^{- Les} courbes de l’effet

magnéto-calorique permettent

de construire le

diagramme

^de

phase adiabatique

^en

reportant,

^en fonction de la

température initiale,

^les

champs

^de

transition obtenus

adiabatiquement.

^{C’est le dia-}

gramme observé

expérimentalement

^{dans des mesures}

sous

champs pulsés

^{où les} conditions d’adiabatisme sont réalisées. Dans le cas du ferrite

grenat

^de

gadoli- nium,

nous avons calculé le

diagramme adiabatique (Fig. 10)

^à

partir

des coefficients de

champ

moléculaire de Pauthenet

[13].

^Les écarts par

rapport

^au

diagramme

isotherme restent faibles du fait de la valeur

impor-

tante de la chaleur

spécifique

du réseau.

Néanmoins,

l’accord avec les mesures sous

champs pulsés

^est

meilleur.

Après

^avoir

présenté

^{nos résultats}

expérimentaux

^et

discuté des corrections

qu’il

était nécessaire de leur

apporter

pour tenir

compte

des conditions

expéri- mentales,

^nous allons les comparer à ^ceux d’autres auteurs.

Bernasconi et Kuse

[9]

^ont étudié par effet

Faraday

le

diagramme

^au

voisinage

immédiat du

point

^de

compensation,

^{dans des}

champs

inférieurs à 10 kOe et dans un intervalle de 2 OK. La

tangente

^{à leur}

diagramme

^au

point

^de

compensation

^est

égale

^à

10

kOe/oK,

^ce

qui

^{est en assez} bon accord avec celle que nous avons mesurée

(8 kOe/OK).

Levitin,

^{Ponomarev et}

Popov [23]

^{ont étudié la}

transition à l’aide de la

magnétostriction longitudinale

dans des

champs pulsés jusqu’à

^{240 kOe. La}

tangente

à leur

diagramme

^au

point

^de

compensation

^est

égale

à 29

kOe/oK.

^En

plus

de l’accord médiocre avec nos

mesures, ils ne semblent pas avoir pu ^{mettre en} évidence la transition pour des

températures supérieures

^{à la}

température

^de

compensation.

5. Conclusion. ^- Dans

l’hypothèse

^du

champ

^molé-

culaire et en l’absence

d’anisotropie magnéto-cristalline,

les

champs

^{effectifs et} les aimantations de

chaque

^sous-

réseau sont reliés vectoriellement de

façon simple.

L’unicité de la

phase oblique

^{nous a}

permis,

par des considérations

vectorielles,

^de

préciser

^sans

ambiguïté

les zones d’existence des différentes

phases magnétiques

et l’évolution sous

champ

^{des diverses}

configurations ;

en

particulier,

^la détermination

numérique

^{des diffé-}

rentes limites de

phases

^est relativement aisée. Les valeurs

expérimentales

des interactions

d’échange

^de

différents auteurs conduisent à des

diagrammes

^de

phases

similaires en

champs faibles,

^{mais nettement} distincts en

champs

très intenses.

En l’absence

d’anisotropie,

les transitions entre les

phases

colinéaires et

obliques

^{sont du second}

ordre ;

la mise en évidence

expérimentale

^des

champs

^cri-

tiques

par des ^mesures d’aimantation a

exigé beaucoup

de soins. Les conditions

expérimentales adiabatiques

ont nécessité une évaluation de l’effet

magnéto- calorique.

^{Pour le ferrite}

grenat

^de

gadolinium

^les

corrections

correspondantes

^{sont faibles.}

Malgré

^les insuffisances d’un modèle de

champ

moléculaire

qui

^ne tient pas

compte

^des interactions à courte

distance,

^{il nous a été}

possible d’interpréter

^vala-

blement ^notre

diagramme

^de

phase expérimental (H, T).

^En

particulier,

nous avons établi

qu’il

^n’est

pas

possible

^de

négliger l’apparition

^d’un

angle

^entre

les sous-réseaux

fer, malgré

^le

couplage

^{très fort de}

leurs moments.

Tenir

compte

^de

l’anisotropie magnéto-cristalline rompt

^la

symétrie

des relations vectorielles et rend le schéma vectoriel

inopérant.

^{On ne}

peut

alors déter- miner les limites et la stabilité des

phases magnétiques qu’en ^comparant l’énergie

^{libre et ses}

dérivées,

^dans

les différentes

phases.

^De

façon générale,

^{un traite-}

ment

analytique

^{de ce}

problème

pour les ferrima-

gnétiques

^à

plusieurs

sous-réseaux est très

complexe

^et

il est nécessaire de le résoudre

numériquement.

Toutefois,

dans la série des ferrites

grenat

^{de terres}

rares, et dans l’intervalle de

température qui

^nous

intéresse, l’anisotropie magnéto-cristalline

^bien

qu’im- portante

^est relativement faible _par

rapport

^aux

énergies d’échange. L’anisotropie

modifie peu le

diagramme

^de

phases excepté

^au

voisinage

^du

point

de

compensation

^ainsi

qu’il

^a été observé

expérimen-

talement pour le grenat d’holmium

[21].

Bibliographie [1]

^NÉEL L., ^{Annls. de}

Phys. 18 (1932),

5 ; ³

(1948)

^137.

[2]

^{GUSEV A.}

A.,

^Sov.

Phys. Crystallogr.

⁴

(1960)

^655.

[3]

^{PAKHOMOV A.} S., ^{GUSEV A.}

A.,

Fiz Met. Metalloved 18

(1964)

^156.

[4]

^SCHLÖMANN E., Solid State

Physics

ⁱⁿ Electronics and Telecommunications 3

(1960)

^322.

[5]

MEYER A. J. P., ^{C. R.} Acad. Sci. Paris 258

(1964)

4935.

[6]

^{CLARK A.} E., ^CALLEN

E.,

^J.

Appl. Phys.

³⁹

(1968)

5972.

[7]

GURYLEV V.

K.,

KURBATOV L. V., ^Sov.

Phys.

^Solid State, ¹¹

(1970)

^1875.

[8]

^MUNSCHY

G.,

C. R. Acad. Sci. Paris 263

(1966)

^122.

[9]

BERNASCONI J., ^KUSE D., Brown Boveri Research

Report,

^KLR-70-16.

[10]

^FILLION G., ^HUG

G.,

^{C. R.} Acad. Sci. Paris 271

(1970)

^1045.

[11]

^BOUCHER B., ^BUHL R., ^PERRIN M., ^J.

Phys.

^Chem.

Solids,

³⁰

(1969),

^2467.

[12] ^YAFET Y., ^KITTEL C.,

Phys.

^{Rev. 87}

(1952)

^290.

[13]

^PAUTHENET R., ^Ann.

Phys.

³

(1958)

^424.

[14]

^BOUCHER B., ^Thèse

d’Etat,

Université de

Paris,

^1968.

[15]

^ALEONARD R., ^J.

Phys.

Chem. Solids 15

(1960)

^167.

[16]

MEYER A. J. P., C. R. Acad. Sci. Paris 247

(1959)

202.

[17]

^{BELOV K.} P., NIKITIN S.

A.,

^Sov.

Phys.

^{JETP 31}

(1970) 505.

[18]

^{BELOV K.} P., TALALAEVA E. V., CHERNIKOVA L.

A.,

IVANOVSKII V. I., ^JETP Lett. 7

(1968)

^331.

BELOV K. P., TALALAEVA E. V., CHERNIKOVA L. A., IVANOVSKII V. I., KUDRYAVTSEVA T. V., ^JETP Lett. 9

(1969)

^416.

BELOV K. P., CHERNIKOVA L. A., TALALAEVA E. V., LEVITIN R. Z., KUDRYAVTSEVA T. V., ^AMADESI S., IVANOVSKII

V. I.,

^Sov.

Phys.

^{JETP 31}

(1970)

1035.

[19]

^{CLARK E.} A., ^{RHYNE J.} J., CALLEN E. R., ^J.

Appl.

Phys.

³⁹

(1968)

^573.

[20]

^{HARRIS A.} B., ^MEYER H.,

Phys.

^{Rev. 127}

(1962)

^101.

[21]

^{FÉRON J.} L., ^FILLION G., ^HUG

G.,

^Z.

Angew. Phys.

32-3

(1971)

^219.

[22]

ANDERSON E. E., Proc. of the International Confe-

rence on

Magnetism, Nottingham (1964),

^660.

[23]

LEVITIN R. Z., PONOMAREV, ^{POPOV YU}

K.,

^Sov.

Phys.

JETP 32

(1971)

^1056.