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Sur le rayonnement α du radiothorium, du radioactinium et de leurs dérivés ; complexité du rayonnement α du radioactinium

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(1)

HAL Id: jpa-00233083

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Submitted on 1 Jan 1932

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Sur le rayonnement α du radiothorium, du radioactinium et de leurs dérivés ; complexité du

rayonnement α du radioactinium

Irène Curie

To cite this version:

Irène Curie. Sur le rayonnement α du radiothorium, du radioactinium et de leurs dérivés ; complexité

du rayonnement α du radioactinium. J. Phys. Radium, 1932, 3 (2), pp.57-72. �10.1051/jphys-

rad:019320030205700�. �jpa-00233083�

(2)

LE JOURNAL DE PHYSIQUE

«T

LE RADIUM

SUR LE RAYONNEMENT 03B1 DU RADIOTHORIUM, DU RADIOACTINIUM ET DE LEURS DÉRIVÉS ;

COMPLEXITÉ DU RAYONNEMENT 03B1 DU RADIOACTINIUM Mme IRÈNE CURIE.

Sommaire. 2014 On a étudié au moyen d’une chambre à détente de Wilson le parcours des rayons 03B1 de RTh, de RAc et de leurs dérivés. Le rayonnement de RAc se compose de deux groupes 03B11 et 03B12, de parcours 4,66 cm et 4,34 cm, dans l’air à 15e et 760 mm de

pression. L’étude de l’augmentation de la proportion d’AcX par rapport à RAc dans une préparation de RAc initialement pure, montre que très probablement l’AcX se forme à partir de RAc lors de l’émission d’un rayon 03B1 de l’un ou l’autre des groupes. La différence

d’énergie des deux groupes 03B11 et 03B12 est d’environ 2,8 105 volt/électron : elle est égale, à

la précision expérimentale, à l’énergie de l’un des groupes des rayons 03B3 de RAc ou du groupe le plus pénétrant de rayons 03B3 de l’AcX.

On a obtenu pour les autres radioéléments étudiés.

Parcours dans l’air à 15° et 760 mm :

5§Ris VII. Tomx III. FÉVRIER 1932 Nu 2.

L’étude du rayonnement a des substances radioactives a conduit à admettre que

chaque radioélément qui se transforme avec émission de rayons a émet un groupe de parti-

cules de vitesse initiale homogène, caractéristique de la substance considérée. D’après une

relation empirique bien connue (loi de Geiger-Nuttall), le parcours r des rayons a dans l’air augmente avec la constante radioactive À de la substance qui les émet, dans chacune des trois familles radioactives : Uranium-Radium, Actinium, Thorium. En première approxi- mation, il y a une relation linéaire entre log À et log r.

le coefficient A étant différent pour chacune des trois familles, le coefficient B à peu près le

même. En réalité, la relation n’est pas tout à fait linéaire, mais les courbes sont très régu- lières ; seul l’actinium X présente un écart évident.

Toutefois, en contradition avec la règle qui attribue un seul groupe de rayonnement a

LB JOURNAL DII PHYSIQUE ET LE RADIUM.

-

SÉRIE VII.

-

T. III.

-

N° 2.

-

FÉVRIER 1932. 5.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:019320030205700

(3)

58

à un radioélément, on a constaté que les corps Ra (C + C’), Th (C-)- C’) émettent aussi de«

rayons de plus long parcours que ceux du RaC’, en proportion extrêmement faible (de

l’ordre du dix millième pour le ThC’ et moins encore pour le RaC’). Ces groupes de long par-

cours pourraient caractériser des substances radioactives dont la vie serait excessivement courte, d’après la loi de Geiger-Nuttall, et qui se trouveraient dans des embranchement,, très peu importants. Cependant, il faudrait pour cela admettre l’existence d’embranche- ments multiples, de type différent de ceux qui sont actuellement connus dans les familles

radioactives) et l’on admet généralement que ces groupes proviennent de la destruction dfL certains atomes de Ra~ ou de ThC’.

Tout récemment, on a découvert que le rayonnement x du ThC’, de et probable-

ment aussi du RaC, présente un autre genre de complexité (1). Le rayonnement ? de cha-

cune de ces substances constitue ce que l’on pourrait appeler un groupe complexe, composé

de plusieurs groupes simples de vitesses initiales peu différentes.

En raison des nombreuses tentatives qui ont été faites pour rechercher des embranche- ments possibles dans les familles radioactives, on ne considère pas comme possible que

chacun de ces groupes soit émis par une substance différente. En effet, on devrait, en ce

cas, s’attendre à trouver en proportion importante des radioéléments nouveaux dont la

période, prévue d’après la loi de Geiger-Nuttall, serait aisément mesurable. On suppose dont que les atomes du RIC, ThC et AcC ont une certaine probabilité d’émettre les uns ou les autres des rayons a des divers groupes. Toutefois, il n’est nullement démontré que le pro- duit de la transformation soit dans tous les cas RaC", ThC" ou AcC". Si, par exemple,

l’émission de l’un des groupes de rayons a entraînait la production d’un atome inactif, il serait extrêmement difficile de s’en assurer.

Des coïncidences numériques intéressantes ont été remarquées pour les groupes de

long parcours et pour les groupes complexes de ThC et de AcC (1) entre la différence d’énergie w de deux groupes de rayonnement a émis par une même substance radioactive et l’énergie quantique de certains rayons y.

J, ,

,

A ce point de vue il est particulièrement intéressant d’examiner la nature du .rayon- nement a du radiothorium, du radioactinium et de l’actinium X, substances .qui émettent

à la fois un rayonnement a et un i ayonnement y assez important. Cette étude est rendue

,

encore plus intéressante du fait de l’anomalie que présente l’actinium X 10l de Geiger-Nuttall. J’ai entrepris l’étude du rayonnement 0’. de ces substances en utilisant

l’appareil à détente de Wilson.

Méthode d’étude. - La chambre de l’appareil à détente est constituée par im

cylindre de verre de il cm de diamètre intérieur et de 38 mm de haut, fermé par un(-’

glace de verre plane à sa partie supérieure (1). Le cylindre de verre est percé d’un trou circulaire de 5 mm de diamètre sur lequel est collée, à l’extérieur, une plaquette métallique qui porte une ouverture rectangulaire F de 1 mm de hauteur sur 4 mm de longueur ;

cette ouverture est couverte par une feuille mince d’acétate de cellulose, collée avec de la

cire sur la plaque métallique, de sorte qu’il est facile de la remplacer en cas de besoin. Un diaphragme de 1 mm de hauteur sur 2 mm de largeur, découpé dans une feuille métal-

lique mince, est placé devant l’ouverture F, à 1 cm de celle-ci. La source qui émet le rayonnement a à étudier est placée à 1 mm de distance derrière D. Les rayons a entrent dans l’appareil après avoir traversé i,1 cm d’air atmosphérique et une feuille d’acétate d(~

cellulose équivalente à 1 cm d’air environ (masse superficielle 0,9 mg : cms). La chambre

(1) S. ROSENBLUM, C. R., 190 (1930), 1124; RUTHERFORD, WARD et WYNN WILLIA31S, Proc. Roy. Soc. 129 (1930),

211.

(2) N. FEATHER, Phys. Rev. 34 (1929), 1558.

G. GAMow Nature (septembre 1930) ; RUTHEftFORD et ELLIS, Proc. Roy. Soc. 132 (1931), p. ~6 i ; Mme Pierre CURIE et S. ROSENBLUM C. R. 193 ( 931), 33 ; J. Phys. et Rad., 2 (1931), 309.

(3) L’appareil et le dispositif d’éclairage par étincelle sont semblables à ceux ont été décrits par

Pierre Auger, Ann. de Phys. (19~6), 6, p. 183.

(4)

à détente contient de l’air. Un obturateur placé entre D et F permet l’admission des rayons dans la chambre pendant un court instant à la fin de la détente. Quànd la source S dégage

de l’émanation, en envoie latéralement un faible courant d’air entre D et F pour ne pas recevoir dans l’appareil des rayons non issus de la source même.

Le faisceau de rayons a canalisé dans un plan horizontal par D et F est photographié

à travers la glace supérieure au moyen d’un appareil cinématographique placé au dessus de la chambre; l’appareillage n’est pas complèlement automatique, mais il est facile de prendre des photographies de détentes à raison de 2 ou 3 par minute.

Il est indispensable, dans ce travail, de pouvoir prendre rapidement un grand nombre

de photographies, car on est quelquefois très limité pour l’intensité des préparations

certaines des sources employées n’émettaient même pas en moyenne un rayon par détente.

Avec une source de polonium correspondant à un courant de saturation de 1 UES,

pour l’ionisation totale produite dans l’angle 2x, on observe en moyenne environ 2 rayqns z

par détente dans les conditions de l’expérience.

On prenait, en général, pour des conditions expérimentales déterminées, un film comprenant 50 ou 100 photographies.

Mesure des rayons. - Les photographies obtenues sur le film sont à un cinquième

environ de vraie grandeur; pour la mesure, on les projette avec un agrandissement de 10,

soit au double de vraie grandeur. On mesure la longueur des rayons de la source à l’extré-

mité ; le faisceau est assez canalisé pour que l’on puisse admettre que tous les rayons sont

également raccourcis dans la feuille d’acétate de cellulose. On fait une statistique de lon-

gueur dés rayons pour toute une série de photographies relatives aux mêmes conditions

expérimentales.

Pour un groupe de rayons a émis par une source sans absorption superficielle, les , longueurs des rayons ne présentent que de petites différences, dues aux fluctuations de parcours prévues par la théorie de Bohr (1). On peut construire la courbe qui représente le

nombre n de rayons de parcours compris entre x et x + ox et aussi celle qui représente le

nombre 7V de rayons de parcours supérieur à x. Cette dernière présente une chute rapide

vers l’axe des abscisses et permet de déterminer un « parcours extrapolé », comme la

courbe de Bragg. On obtient ainsi expérimentalement des parcours etc., dont il reste à déduire la valeur réelle des parcours.

On mesure toujours les parcours par différence avec celui des rayons a du polonium.

On prend pour cela au début et à la fin de chaque film, plusieurs photographies en rempla- çant la source étudiée par une préparation de polonium placée exactement au même endroit.

Soit ro le parcours des rayons a du polonium, r,, r2, etc., les parcours à mesurer (rapportés

à l’air à 15° et 760 mm) ; les différences de parcours mesurées seront

k étant un coefficient, constant au cours d’une expérience qui dépend de la densité de l’air dans la chambre de détente, du degré de détente et du coefficient d’agrandissement de l’appareil qui projette le film; le coefficient k ne dépend pas de la portion du parcours absorbée avant l’entrée dans la chambre, à condition que cette portion, évaluée en air équivalent à 15° et 760 mm, soit la même pour les groupes ro, l’t, r~, etc.

En construisant la courbe de Bragg pour les rayons a du ThC’ ayant traversé un écran placé plus ou moins loin de la source, on a vérifié que l’équivalent d’air de l’acétate de cellulose est très sensiblement le même pour les rayons a de vitesse initiale différente, ce qui pouvait être prévu, puisque le poids atomique moyen est voisin de celui de l’air. Donc,

la condition énoncée ci-dessus est réalisée.

(1) Irène Crma J. Phys. et 8 (t92 7), p. -2r).

(5)

Pour déterminer un parcours inconnu r par différence avec le parcours connu 1"0 des v rayons a du polonium, il faut donc mesurer R - Ro et connaître, d’autre part, le coeffi- cient k. Ce coefficient peut être calculé pour chaque expérience en utilisant la pression et

la température de l’air dans la chambre de détente, le coefficient d’expansion et le coeffi- cient d’agrandissement de l’appareil de projection; mais il est bien préférable de le déter- miner pratiquement en mesurant le parcours expérimental R,, relatif à un second groupe de rayons ce de parcours bien connu (par exemple le ThC’).

Si on s’arrange pour avoir dans le même film des rayons a de Po (parcours vrai 1’0,

parcours expérimental Ro), de ThC’ (r,, If 1) et d’un groupe de parcours à déterminer (r, R),

on aura :

On suppose que ro, ri et r sont les mêines que ceux qui seraient déterminés au moyen de la courbe de Bragg et ceci n’est pas absolument exact, car le parcours extrapolé obtenu

par la courbe de variation du nombre de rayons ne concorde pas exactement avec celui qui

résulte de la courbe d’ionisation, mais l’erreur que l’on peut commettre de ce fait est certai- nement négligeable vis-à-vis des autres causes d’erreur.

Rayonnement a du radiothorium et de ses dérivés.

Sources. - Le radiotlorium employé est extrait d’une préparation de mésothorium 7

mélangé à une petite quantité de baryum et à des traces de radium ; le tout est à l’état de chlorure. Le sel est dissous à chaud dans une quantité d’eau aussi faible que possible, puis

on précipite à froid par l’acide chlorhydrique très concentré; on sépare la solution et les cristaux. Les cristaux de chlorure de baryum entraînent le mésothorium 1 et ses isotopes,

radium et thorium X, ainsi que le thorium B, isotope du plomb ; la solution contient le

radiothorium, le mésothorium 2, le thorium (G-~- C’) et laisse très peu de résidu solide si on

l’évapore, car il ne reste qu’une très faible quantité de baryum dans la solution. On concen-

tre celle-ci en évaporant au bain-marie, puis on en fait sécher une goutte sur une lamelle de

verre mince. La surface active ainsi obtenue absorbe peu les rayons x et peut servir de

source de rayonnement pour l’étude du parcours ; quelques heures après la précipitation

par l’acide chlorhydrique, le rayonnement a qu’elle émet est presque exclusivement celui du radiothorium, le Th C + C’, période 1 heure, étant à peu près détruit; puis le ThX, période 3,6 jours, se reforme lentement (5 % de la quantité d’équilibre en 6 heures) et l’on peut observer de jour en jour sa croissance ainsi que celle de ses dérivés Tn, Th A, Th (C + C’).

Si l’on veut faire une nouvelle source exempte des dérivés de R Th on ajoute du chlo-

rure de baryum inactif à la solution de radiothorium que l’on a séparé du mésothorium. On

répète l’opération de précipitation par HCl concentré pour entraîner le Th X et le Th B.

A titre d’exemple, voici quelques indications relatives à l’une des sources

employées :

La source donne en moyenne 6 rayons du RTh par détente, ce qui correspond à un

courant de saturation de l’ordre de 3 UES pour l’ionisation totale produite dans l’angle 21:

par la partie efficace de la source (surface de 1 mm X 2 mm limitée par le diaphragme D).

Rappelons que 1 millicurie de polonium correspond à 1300 UE S (dans l’ioni-

sation produite par un rayon x du polonium est peu différente de celle qui e.st produite par

(6)

un rayon Y. du radiothorium. La parlie efficace de la source portait donc environ deux millièmes de millicurie de radiothorium (’).

Pour la source de polonium, préparée par électrolyse, 90 % des rayons avaient (le.,;-, parcours qui différaient de moins de 1,8 mm (rapporté à 15° et 760 mm de pression). Avec

la source de radiothorium, la différence correspondante atteignait 3,3~ mm. On ne peut déduire de ces nombres une évaluation précise de l’absorption dans la source, car celle-ci

ne suivait certainement pas une loi simple (la matière n’était pas répartie uniformément), mais l’absorption maximum était de l’ordre de 1,5 mm.

Il est probable que cette absorption, bien que notable, influe peu sur la mesure de parcours extrapolés pour lesquels interviennent surtout les rayons x les plus longs.

Résultat des expériences.

-

La figure 1 montre la distribution de parcours de, différents groupes de rayons ce émis par une source de RTh avec ses dérivés en équilibre.

radioactif. La source perd par dégagement de l’émanation 25 % de Tn et du dépôt actif

Le nombre de rayons de R Th était de l’ordre de 80.

Figure 1.

--

On donne sur la figure la distribution de parcours des rayons a du polonium dans le même

film; comme la source de Po ne présente pas d’absorption superficielle la distribution est plus resserrée que dans le cas de la source de RTh.

Le groupe du radiothorium a été observé en l’absence presque complète de ses dérivés

il y avait toujours cependant, une trace de Th X (accompagné de Tn et Th A), car même si

ce corps était complètement éliminé, lors du traitement chimique, la quantité qui se refor-

me en quelques heures n’est pas négligeable. On a aussi pris un film avec une source de

dépôt actif du thorium, Th (B + C + C’).

Les expériences n’ont révélé l’existence d’aucun groupe complexe de rayons a. On observe un petit nombre de rayons en dehors des groupes ; en particulier, pour le radio- thorium pur on a toujours observé une très faible proportion de rayons plus courts et de

rayons plus longs que ceux du groupe principal, mais les plus courts pourraient s’expli-

quer par quelques parcelles de matière produisant une absorption assez forte et les plus longs par quelques rayons du dépôt actif. Bien entendu, ces expériences ne peuvent (1) En appelant 1 millicurie de n’importe quelle substance radioactive, la quantité pour laquelle le

nombre d’atomes ueaintégrés par seconde est le même que pour 1 mgr de radium.

(7)

révéler l’existence de deux groupes de vitesse initiale très voisine, ou d’un groupe très faible.

Voici le résultat des déterminations de parcours des divers groupes. Les parcours des rayons a de Po et du Th C’, cm et 8,62 cm à 15° et 760 mm de pression, servent de

bases pour le calcul du coefficient k.

On obtient dans trois films différents, pour la différence r

-

i-0 du parcours extrapolé

d’un groupe avec celui des rayons a du polonium.

Dans ces expériences, on n’a pas observé la complexité du rayonnement ac du Th C, car

la différence de parcours des deux groupes principaux est trop petite et pour observer les groupes faibles on aurait été gêné par les rayons a du Th X ; il aurait fallu mesurer un très

grand nombre de rayons avec une source de dépôt actif, ce qui n’était pas l’objet de ce

travail.

On remarquera qu’il n’y a pas de différence notable entre le parcours observé pour le Th C avec une source de dépôt actif sans absorption superficielle et les sources de RTh +

dérivés dans lesquelles une partie des rayons subissent une légère absorption. Ceci permet d’espérer que les autres mesures de parcours ne sont pas sensiblement faussées par

l’absorption dans la source.

On obtient en moyenne, les parcours suivants, dans l’air à 15° et 760 mm de pres- ion.

L’erreur expérimentale n’atteint probablement pas 0,03 cm. Les valeurs obtenues pour les parcours des rayons a du thoron et du thorium A concordent parfaitement avec celles qui sont actuellement admises. Le nombre relatif au Th C, 4,77 cm, confirme les anciennes valeurs de Geiger et de Henderson, et ne s’accorde pas avec la valeur nouvelle de Harper et Salomon, 4,72 cm (1). La valeur obtenue pour RTh, 3,99 cm, est un peu plus faible que celle qui est actuellement admise, 4,02 cm, mais la différence est à la limite des erreurs

expérimentales. Le parcours des rayons a du Th X, 4,29 cm. est plus faible que le parcours actuellement admis, 4,35 cm.

(1) H. GEIGEB, 8, (1921), 3 ; G. H. HENDERSON, Phil. Mag.,42(192i), ;)38; HARPER et SALOMON,

Proc. Roy. Soc. 127 (193(,), 1 î ~.

(8)

Rayonnement x du radioactinium et de ses dérivés.

Sources.

-

J’ai utilisé pour la préparation des sources un décigramme de lanthane actinifère pur provenant des fractionnements de Pierre Curie (1). D’après la mesure du rayonnement J5 et en utilisant les résultats de M. Nahmias (1) sur le rapport du rayonne-

ment ri et du rayonnement 2 du dépôt actif de l’actinium, on peut estimer que ce produit

contient environ 1,/3 de millicurie d’actinium et de ses dérivés en équilibre radioactif (voir

note 1, page 1i) et que le radioactinium qu’il contient correspond à un courant d’ionisation de 500 UES environ, pour les rayons x émis dans l’angle 21t.

Pour concentrer le radioactinium, j’ai opéré de la manière suivante :

Le lanthane actinifère est mis en solution nitrique, presque neutre. On ajoute de l’eau oxygénée dans la solution chaude; dans ces conditions, le radioactinium, isotope du thorium, précipiterait s’il existait dans la solution en quantité pondérable. Pour l’entraîner, on détermine une légère précipitation de lanthane, en ajoutant goutte à goutte de l’ammo- niaque très diluée. On laisse reposer le précipité, et on le sépare par décantation ; ce préci- pité de lanthane est beaucoup plus concentré en radioactinium que le produit initial. Pour concentrer davantage, on peut redissoudre le précipité et répéter l’opération.

Le résultat obtenu est très variable selon la pureté du lanthane. Des expériences préliminaires sur des lanthanes actinifères moins actifs ont montré que la présence d’une

trace de cérium est très utile; car (en présence de l’eau oxygénée) il donne à la solution

une teinte jaune annonçant la précipitation quand on ajoute l’ammoniaque ; d’autre part, il

favorise beaucoup l’entraînement du radioactinium. Cependant, une quantité notable de

cérium rend l’opération à peu près impossible, car une précipitation abondante se produit souvent, longtemps après l’addition de l’ammoniaque pendant que la solution repose.

J’ai ajouté au lanthane pur une trace de cérium juste suffisante pour donner, en présence d’eau oxygénée et d’ammoniaque, une coloration visible dans 10 ou 20 cm~ de solutions. Dans ces conditions, j’ai pu obtenir la concentration de la plus grande partie du

radioactinium dans quelques milligrammes du lanthane initial ; pour séparer le précipité,

OIJ centrifuge la solution et on décante.

Pour préparer la source, on répète la même opération sur le résidu de lanthane concentré en radioactinium mis en solution presque neutre dans 5 à 10 cm~ d’eau; cette ions, il est important d’ajouter l’ammoniaque non jusqu’à trouble visible, mais seulement

jusqu’à l’apparition de la coloration jaune due au cérium. On met alors la solution dans un

tube de centrifugeuse d’environ 1 cm de diamètre intérieur, au fond duquel repose une rondelle ae cellophane, de 7 à 8 mm de diamètre. On centrifuge pendant un quart d’heure

à une demi-heure, puis on enlève la solution avec précaution et on retire la rondelle de

cellophane qui porte une couche uniforme d’un précipité jaune d’aspect gélatineux On fait

sécher cette rondelle qui seaible alors couverte d’un vernis jaune très adhérent. Comme la

cellophane est déformée après le séchage, on en découpe une petite portion sensiblement

plane qui sert de source.

Le radioactinium obtenu est exempt de ses dérivés. En effet, dans l’opération de

concentration du radioactinium, l’actinium X reste dans la solution, et comme cette opéra-

tion est au moins trois fois, l’élimination de l’actinium X est très complète La période du radioactinium étant de 19 jours, celle de l’actinium X de 11, 2 jours, les précipi-

tations successives peuvent être faites sans inconvénient en 2 ou 3 jours, mais quand la

source est préparée (opération qui s’accompagne d’une dernière élimination de l’acti- nium -B), il convient de 1 utiliser le plus tôt possible; un jour seulement après la prépara-

(J) M--- Pierre Ct;nu, J. Chim. Phys., 27 (i930), 9.

~~1 J. Phys., 26 (l929), 319.

(9)

tion, le rapport du nombre de rayons a de l’actinium X et du radioactinium doit atteindre

1/20, ce qui est appréciable.

Les autres dérivés du radioactinium, actinon et dépôt actif, sont à vie courte et se

détruisent en quelques heures après l’élimination de l’actinium X. Le lanthane qui sert

d’entraîneur contient un peu d’actinium, mais la quantiié d’actinium présente est certai-

nement tout ‘a, fait négligeable.

J’ai préparé des sources d’actinium X, par le procédé suivant :

La solution de lanthane actinifère est précipitée à chaud par l’ammoniaque non carbo-

natée en grand excès. La solution est évaporée à sec et on calcine pour éliminer les sels ammoniacaux ; le résidu contient encore du lanthane avec la plus grande partie de l’acti-

nium X; on met en solution, on ajoute un peu de sel de fer et du carbonate ou du sulfate

d’ammoniaque et l’on fait une précipitation partielle par l’ammoniaque ; il précipite surtout

du fer qui entraîne l’actiniuin X (alcalino-terreux). Le précipité est redissous : on ajoute

une trace de baryum, de l’acide sulfurique, et on ajoute de l’ammoniaque jusqu’à ce que

l’aspect de la solution indique que le fer est près de précipiter. On centrifuge alors la solu- tion dans un tube au fond duquel on a placé une rondelle de cellophane, comme dans le

cas du radioactinium. La rondelle recueille un léger précipité de fer qui fait adhérer le sulfate de baryum et d’actinium LI.

Ce procédé est peu satisfaisant ; il m’a permis de préparer des sources d’actinium X

utilisables, mais plus faibles et moins uniformes que les sources de radioactinium.

Voici l’intensité approximative des sources qui ont servi à mes expériences :

Deux sources de radioactinium donnant respectivement 2 et 7 rayons par détente en moyenne ; courant de saturation correspondant aux rayons émis dans l’angle 27t, par la

portion efficace de la source (1 mm mm), environ 1 et 3 UES respectivement.

Deux sources d’actinium Àr, donnant en moyenne un rayon de l’actinium X pour deux

détentes. Bien entendu, ces sources émettaient aussi les rayons a de l’actinon et du dépôt actif.

Résultat des expériences.

-

Les premiers films obtenus avec une source de radio- octinium pur ont montré que ce radioélément émet deux groupes de rayons a, nettement

séparés, «1 et a2, d’intensité comparable ; leurs parcours sont voisins respectivement des

parcours attribués au groupe du radioactinium et de l’actinium A, 4,68 cm et 4,37 cm (’).

Pour établir ce résultat avec certitude, j’ai montré que le radioactinium ne contenait pas d’actinium X à l’origine. A cet effet, la source a été placée dans une cuvette fermée d’une manière étanche par une feuille mince, pour empêcher la perte d’actinon et de dépôt actif ;

l’activité a été mesurée par le rayonnement ~ du dépôt actif de l’actinium, lequel est propor- tionnel à la quantité d’actinium X. L’activité, nulle au début, a augmenté jusqu’à un maxi-

mum au bout de 2t jours, suivant une courbe conforme à la courbe théorique d’évolution de l’actinium A’ dans le radioactinium pur. L’absence d’Ac X à l’origine était aussi prouvée

par l’absence de rayons a, de An et du dépôt actif.

Dans des films pris après quelques jours, on a pu observer l’apparition des groupes de rayons x de l’actinon, de l’actinium A et de l’actinium C. Le groupe de rayons a de l’acti- nium X s’ajoute au groupe de plus faible parcours du radioactinium, de sorte que l’impor-

tance de ce groupe augmente par rapport à l’autre. On observe facilement les deux groupes de l’actinium C. Le groupe de l’actinium A qui est nettement séparé des autres apparaît

comme simple, ce qui montre que des causes telles que l’absorption partielle des rayons dans la source n’ont pas pu occasionner d’erreur dans les conclusions relatives aux groupes

jugés complexes.

Mes expériences sont en accord avec d’anciennes expériences de St. Meyer, Hess et

Paneth (2) qui indiquaient deux groupes de rayons ce de parcours différents pour le radio- (1) Irène CURIE, C. R., 192 (4931 ), p. 1102.

(2) St. MEYER, HSSS et PANBTH, Wien. Ber., 123 (1914) p. f459..

(10)

actinium. Ces résultats n’avaient pas été confirmés et n’étaient plus mentionnés dans les tables de constantes radioactives.

La figure 2 montre les deux groupes de rayons a du radioactinium pur ; sur la figure 3,

on voit les groupes du radioactinium avec ses dérivés, treize jours après la préparation de

la source.

Les expériences faites avec les sources d’actinium _1~ ne sont pas satisfaisantes et devront être reprises; il est certain néanmoins qu’il n’existe pas de phénomène de com- plexité comparable à celui que l’on observe pour le radioactinium ou l’actinium C.

Fig.2. Fig. 3.

il, nombre de rayons de parcours compris entre x et x + d x.

Rapport de l’intensité des groupes et x2 du radioactinium.

-

Les expérieures

faites avec deux sources de RAc pur ont donné les résultats suivants dans des films diffé- rents

Tenant compte de la correction à faire, d’après le nombre de rayons du dépôt actif,

pour les quelques rayons de l’actinium Xqui doivent faire partie du groupe b, on trouve

(11)

Rayons Dt du polonium

1 groupe homogène de cm de parcours. Rayons a du radioactinium 2 groupes de parcours 1,66 cm et 4,34 cm.

PLANCHE.

(12)

L’erreur la plus probable sur chacun des nombres -N-1, et V,,, est de 4 à 5 pour 100. Par

conséquent, nous pouvons écrire

avec une précision présumée de 10 pour 100. Une erreur plus fOt:te n’est pas impossible, puisqu’il s’agit d’une statistique.

.

Accroissement de l’actinium X dans les préparations de radioactinium. - Puisqu’il

est prouvé que les atomes de radioactinium peuvent se détruire de deux manières diffé-

rentes, en émettant les rayons a de l’un ou l’autre groupe, nous devons nous demander tout d’abord si, dans les deux cas, l’atome résultant de la transformation est un atome d’actinium V doué des propriétés radioactives qui caractérisent cette substance.

Connaissant la période du radioactinium et celle de l’actinium X(19 jours et i l.~ jours respectivement) on prévoit par le calcul la variation au cours du temps du rapport z du

nombre d’atomes détruits d’actinium Xet de radioactinium, lequel est égal au rapport du

nombre de rayons x émis par ces deux substances dans un même angle solide et dans le

même temps.

La courbe théorique d’accroissement de AuX passe par un maximum au bout de

20,8 jours; la courbe qui représente le rapport z croit continuellement en partant de la

valeur 0 jusqu’à la valeur z ^ ’t,45 pour t = oo , en passant par 1 pour t = 20,8 jours.

J’ai vérifié que la variation du rayonnement ~ du dépôt actif d’une préparation est

conforme à la courbe théorique de variation de la quantité d’actinium X. Par conséquent,

,

la seule question qui se pose est de savoir si la quantité d’actinium X formée n’est pas une fraction constante de la quantité théorique. Malheureusement, on ne peut pas compter directement le nombre de rayons a du radioactinium et de l’AcX, pour une source d’un âge déterminé, parce que le groupe de rayons de l’actinium X ne se sépare pas du groupe a2 de RAc.

Pour un film pris un nombre de jours t après la préparation de la source de RAc pur,

on compte le nombre de rayons x des divers groupes séparables, soit a, b, c, d, c ces

nombres :

Soit I~ la proportion des atomes de .4n, Acll, AcC’ qui reste occlus dans la source. Ce nombre a été déterminé en mesurant l’accroissement due l’activité ~ de la source quand on

l’a enfermée dans une cuvette étanche de manière à empêcher la perte d’actinon.

Soit respectivement ¡V(X1’ ¡VU.2) NAcX les nombres de rayons a des deux groupes de RAc et de observés dans l’appareil Wilson. Soit v = rapport du nombre

d’atomes de RAc qui subissent les deux modes de transformation, rapport qui a été déter-

miné avec les sources de RAc pur. On peut déterminer et deux manières

différentes :

(13)

Il ne faut pas oublier que dans les deux méthodes les relations utilisées pour le cal- cul de et NA,,,, sont des relations statistiques non rigoureuses, sauf pour des nombres très grands; on peut donc trouver des valeurs différentes par les deux méthodes d’évalua-

tion.

_

La méthode 2) est meilleure que la méthode 1), car on peut montrer qu’il est préfé- rable, au point de vue des erreurs de probabilité, de déterminer par la somme des rayons a de An, et *Ac(7 plutôt que par la différence b

-

va.

De toute façon, les nombres calculés pour les premiers jours, quand est petit par

rapport à sont très peu précis. En effet, dans la méthode 1), N’.I,x est alors un petit

nombre évalué par la différence de deux nombres beaucoup plus grands soumis chacun à

une incertitude statistique; dans la méthode 2) le nombre total de rayons x de An

+ Ac-4 + AcC est petit et par conséquent soumis à des fluctuations de probabilité relative-

ment grandes.

On donne dans le tableau ci-dessous, le nombre d’atomes de RAc et calculé par les méthodes 1) et 2), ainsi que le rapport correspondant, lequel devrait être

égal au rapport z du nombre d’atomes détruits calculé théoriquement d’après l’âge de la préparation et la période de RAc et AcA".

VIII.

Source Xl V.

La courbe 1 de la figure 4 représente la variation théorique de z en fonction du temps,

la~courbe III représente la variation de z si on admet que seule l’émission du groupe le plus

(14)

important de (groupe ~1 correspondant à 55 pour 100 des transformations) donne lieu

à la formation de Les points expérimentaux s’écartent beaucoup moins de la courbe 1 que de la courbe III ; ils se placeraient mieux cependant sur une courbe intermé-

diaire, courbe II, correspondant à l’hypothèse que 85 pour 100 environ des atomes de RAc donneraient de Bien entendu, l’hypothèse que seul le groupe 112 de RAc (émis par 45 pour 100 des atomes) correspond à la formation d’AcX, donnerait une courbe située au-

dessous de la courbe III et plus éloignée encore des points expérimentaux.

Fig. 4..

,

Il résulte donc de ces expériences que, selon toute probabilité, l’émission des rayons a des deux groupes ai et «2 de RAc correspond à la formation d’atomes d’actinium X. La pro- duction d’AeXaccuse cependant un déficit qui paraît systématique, de l’ordre de 15 pour 100.

Il est possible que ce déficit ne soit dû qu’à l’insuffisance de la statistique et cette question

,

devra faire l’objet d’une nouvelle étude.

Parcours des groupes de rayons a du radioactinium et de ses dérivés.

-

J’ai pris

comme base le parcours des rayons « de Po et celui des rayons a de ThA, en faisant dans les mêmes conditions expérimentales des photographies avec des préparations de polonium,

de RTh accompagné de ses dérivés, et de RAc accompagné ou non de ses dérivés (ThA a été pris comme base au lieu de ThC’ parce que, dans certaines expériences, les rayons a du ThC’ sortaient du champ de l’appareil photographique). J’ai admis pour les rayons a du ThA le parcours ancien 5,68 cm, confirmé par mes expériences.

Le parcours des rayons x de l’actinium A, déterminé avec des sources de RAc accom-

pagné de ses dérivés est :

valeur nettement inférieure au parcours actuellement admis, 6,58 cm.

J’ai mesuré le parcours des rayons a de l’actinium X au moyen des sources d’actinium X,

car la détermination ne peut être faite en présence du groupe az de RAc. Pour les rayons a

de l’actinon on peut utiliser les sources de RAc et les sources d’AcX. On trouve pour la dif-

férence de parcours n

-

î-o avec les rayons x du polonium et pour le parcours.

(15)

Les valeurs ici obtenues sont inférieures aux valeurs actuellement admises; pour l’actinium X la différence est presque de 1 mm.

Le parcours des rayons x de l’actinium C ne peut pas être déterminé convenablement t avec les sources de RAc ou AeX, car le groupe principal de AcC n’est pas, en général, com- plètement sépare du groupe de £n ; j’ai fait une détermination au moyen d’une source de

dépôt actif Ac (l~ -~. C), les rayons de Po et de Th~4 servant de base. J’ai obtenu la valeur

5,51. cm, en bon accord avec la valeur 5,5i cm de Rutherford, Ward et Wynn Williams (1),

et avec la valeur 5,53 cm que l’on déduit d’après la vitesse donnée par Mme P. Curie et Rosen- blum (2) et la courbe de variation de la vitesse en fonction du parcours. Cette détermination

a été faite surtout à titre de contrôle de mes expériences, de sorte que je n’ai pas jugé utile

de déterminer le parcours du second groupe.

Pour le parcours des groupes 21 et xz de RAc, je me suis basée sur les valeurs obtenues

avec le radioactinium pur ou presque pur.

J’ai obtenu pour les différences »

-

1’0 avec les parcours des rayons a du polonium et

pour les différences des parcours des groupes ai et x, les valeurs suivantes :

Sur la différence des deux parcours qui est déterminée directement dans chaque expé- rience, l’incertitude est plus faible que celle qu’on évaluerait d’après l’erreur absolue possible

sur chaque parcours.

~,=~.~~.~ Relations entre les groupes de rayons y et les groupes de rayons y.

La complexité du rayonnement ; n’avait été obse rvée j usqu’ici que pour lps corps RaC, ThC, AcC, radioéléments du même type radioactif, et qui présentent déjà une parti ;ularité

du fait qu’ils sont capables de subir deux modes de transformation. Le cas dn radioa,,Liniuni (1) Loc. eit.

(2) Loc. cit.

(16)

montre que la complexité du rayonnement x peut exister pour un corps de type radioactif différent.

Ainsi qu’on l’a vu plus haut j’ai pu montrer, dans le cas du radioactinium, que l’émis- sion du rayonnement 12 laisqe comme produit de transformation le même radioélément, l’acti- nium X qui a, clans les deux cas, la même période et le même mode de transformation. Il n’est pas prouvé, cependant, que les propriétés radioactives soient identiques dans les deux cas ; la composition du rayonnement y émis par les atomes d’actinium Xrésultant des deux modes de transformation, pourrait être différente. Il est également possible que la composition du rayonnement y émis par RAc après l’émission d’un rayon ai ou ne soit pas la même.

Considérons les résultats des expériences au point de vue des relations possibles entre

les rayons a et les rayons "’;. L’énergie des deux groupes de rayonnement x, et :1..

de RAc est

La différence d’énergie est 2,8 X i0’ volt-électron.

D’après L. Meitner (’), RAc émet 10 groupes de rayons "’( et l’.A.cX, !) groupes, dont voici les premiers, par ordre d’énergie décroissante.

La différence d’énergie des groupes ~1 et t12 est égale, à la précision des expériences, à l’énergie du second groope y de RAc ou du premier groupe de AcX,

Les résul tats relatifs aux rayons « de l’AcX ne sont pas très satisfaisants. Il est certain, toutefois, que s’il existe un groupe de parcours inférieur à celui du groupe principal, son

intensité est faible, ou bien la différence d’énergie avec le groupe principal est petite, infé-

rieure en tout cas à l’énergie des premiers groupes de rayons y de AcX. L’existence d’un groupe de plus long parcours serait très difficile à mettre en évidence à cause des

rayonnements de An et du dépôt actif qu’il n’est guère possible d’éliminer.

Pour le RTh,pour lequel les résultats sont plus précis que pour AcX, je n’ai pas pu mettre

en évidence une complexité du rayonnement x. Cependant il n’est pas possible d’affirmer qu’il n’existe pas de groupes présentant avec le groupe principal une différence d’énergie égale à celle du groupe unique de rayons ¡due RTh, soit 8,41 X 10+ volt-électron ; la diffé-

rence de parcours, devrait être de 1 mm, ce qui est à la limite de la précision expérimentale.

Il convient de remarquer que RTh diffère de RAc, son analogue au point de vue radioactif, en ce qu’il n’émet pas de rayonnement y d’origine nucléaire, mais seulement le

rayonnement Is,, de l’atome transformé.

Si l’on met à part les groupes de longs parcours dont l’origine n’est peut-être pas la même que celle des groupes complexes, les correspondaaces observées entre les différences

d’énergie des rayons x et l’énergie des groupes de rayons y portent sur les cas suivants :

Pour l’actinium X, ra’licé émen t qui émet des rayons y. et des rayons.( nucléaires,

on n’a pas observé de co nplexité du rayonnement x. Au contraire ce phénomène est

(1) L. MEIT.NER~ Z. Phys. 34 (1~]5B p. 801.

(17)

observé pour ThC et substances qui n’émettent pas de rayonnement y connu, mais

dont le dérivé en émet. Il semble donc que la complexité du rayonuement x soit en relation

avec l’émission de rayons ; qui accompagne la désintégration du radioélément dérivé.

Il sera particulièrement intéressant de mesurer avec précision la vitesse initiale des groupes x1 et az de RAc afin de savoir si leur différence d’énergie correspond à celle d’un

quantum de RAc lui-même ou de son dérivé .lcX.

-

Ce travail a été effectué à l’Institut du Radium de Paris. Je remercie NI’"e Pierre Curie pour les préparations de lanthane actinifère qu’elle a mises à ma disposition et pour l’intérêt constant qu’elle a pris à mon travail. Je remercie aussi Mlle Korvezee qui m’a aidée dans la préparation délicate des sources de radioactinium et d’actinium V.

Manuscrit reçu le 1 i décembre 1931.

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