- Note CEA-N ETUDE DES VARIATIONS DES TENEURS EN OXYGENE 18 ET EN DEUTERIUM DANS DEUX GRELONS. par. Michel MAJOUBE, Etienne ROTH

CEA-N-1540 flotice 1676 - Note CEA-N-1540 -

Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay Division de Chimie

Département de Recherche et Analyse

Section des Recherches et de l'Interaction du Rayonnement avec la Matière

ETUDE DES VARIATIONS DES TENEURS EN OXYGENE 18 ET EN DEUTERIUM DANS DEUX GRELONS

par

Michel MAJOUBE, Etienne ROTH

- Jxtillet 1972 -

- Note CEA-N-1Î40

Centre d'Etudes Nucléaires de Saday Division de Chimie Département de Recherche et Analyse

Section des Recherches et de l'Interaction du Rayonnement avec la Matière

ETUDE DES VARIATIONS DES TENEURS EN OXYGENE 18 ET EN DEUTERIUM DANS DEUX GRELONS

Michel MAJOUBE, Etienne ROTH

ETUDE DES VARIATIONS DES TENEURS EN OXYGENE 18 ET EN DEUTERIUM DANS DEUX GRELONS

I INTRODUCTION

Depuis l e s premières études d e s variations de la teneur en deuterium dans des grêlons de différentes dimensions, faites par FACY et al. (1963) [ 1 ] et MERLIVAT et al. 0 965) [ 2 ] , EHHALT (1967) [ 3 ] a comparé l e s teneurs en deuterium à c e l l e s du tritium dans un gros grêlon de 8 cm de diamètre. MAJOUBE et al. (1968) [ 4 ] l'ont fait pour l e s teneurs du deuterium et de l'oxygène 18 dans deux grêlons. MACKLIN et al. (1970) [ 5 ] ont effectué, en plus de l'étude isotopique ( O e t D), une étude de l a structure cristalline et bull eus e d'un grêlon. 18

Un gros grêlon naturel est constitué de couches concentriques alternativement transparentes et opaques. Une fois formées à l'état solide, c e s couches ne se mélangent plus au cours du déplacement du grêlon ; à l'exception de la couche périphérique dont une partie plus ou moins importante peut fondre et éventuellement, subir une réévaporation partielle au fur et à mesure que l'air ambiant devient de plus en plus chaud, l o r s de la chute définitive du grêlon sur le sol.

Au cours de la condensation de la vapeur dans le nuage, la teneur en oxygène 18 ou e n deuterium du condensât est l i é e directement à la température à laquelle a lieu la condensa- tion au s e i n du nuage, et par conséquent l i é e à l'altitude de c e l u i - c i . L'étude d'un seul isotope permet de t i r e r d e s conclusions concernant l'histoire de la formation du grêlon. Le but de l'étude simultanée des deux isotopes, oxygène 18 et deuterium, est de vérifier l e s études faites sur le deuterium seul et de chercher à savoir s i l e s particules d'eau condensée (sous forme solide ou vapeur) qui engraissent par un processus quelconque le grêlon, s e forment à l'équilibre isotopique avec la vapeur d'eau environnante, en particulier dans l e cas où c e s particules d'eau sont suffi- samment petites, ou en dehors de l'équilibre isotopique.

II - CONSIDERATIONS THEORIQUES

Il e s t t r è s difficile d'imaginer un modèle complet tenant compte parfaitement du phénomène de formation de la grêle. Nous reprenons l e modèle retenu par FACY et al. [1 ] , qui se base s u r quelques hypothèses simplificatrices.

On considère un système à deux phases, liquide-vapeur, constitué par une masse d'air chargée d'eau, se trouvant juste à la température de saturation, qui, s'élevant, s e détend pseudo-adiabatiquement dans la cheminée de grêle. On suppose que la masse d'air d'alimentation du système a un contenu en eau constant, ayant une teneur isotopique également constante, que les particules d'eau condensée sont constamment en équilibre isotopique avec la vapeur environnante, et que, au cours de l'évolution c*u système, l e s équations du bilan isotopique et <*u bilan de masse sont vérifiées, à tout instant. Ces équations de bilan sont l e s suivantes :

m o ^R o " " L ^ ⁺ "VN ( 1 >

m o ⁼ "Y ⁺ "V ^{( 2 )}

où m , m. et n ^ sont successivement, le contenu en eau de la masse d'air d'alimentation, la masse du condensât liquide et celle de la vap

respectives en oxygène 18 (ou en deuterium) Soit B_ la teneur isc

de départ de la masse d'air, on pose

masse du condensât liquide et celle de la vapeur d'eau restant ; B , B_ et B sont leurs teneurs

O Li V

18 (ou en deuterium).

Soit B- la teneur isotopique de l'eau de première condensation à la température

RL

6 » (—**- - 1) x 1 000

En tenant compte des équations (1) et (2), on peut écrire (cf. DANSGAABD [ 6 ] ) :

6 ' <« ( e f + 1) -^X> * ^{1 0 0} ° <³>

o

où € • —— - 1 , a étant le facteur de fractionnement à l'équilibre en oxygène 18 (ou en deuté-

0 my

rium). a est sa valeur à la température de départ de la masse d'air et f » -—— .

° ^m o

On voit que a et par conséquent la température à la base du nuage qui donne lieu à la grêle dans ce modèle, est un paramètre important pour le calcul de l'évolution de la varia- tion de la concentration en oxygène 18 ou en deuterium, dans la phase condensée.

Pour calculer 6 , nous avons utilisé l è s valeurs des facteurs de fractionnement liquide-vapeur du tableau I , tirées de [181. Au-dessous de 0*C (équilibre liquide-vapeur), l e s valeurs extrapolées du tableau I sont différentes, de celles que nous avons trouvées pour l'oxygène 18 [19] et celles de MERLIVAT et al. (1964) pour le deuterium. Nos valeurs expérimentales en oxygène 18 [19] étant très dispersées, nous leur préférons celles du tableau I. On peut remar- quer que les facteurs de fractionnement liquide-solide déduits de ceux de l'équilibre solide-vapeur (oxygène 18 [19] et deuterium [ 7] ) et de ceux de l'équilibre liquide (surfondu) vapeur du tableau I sont respectivement 1,0034 + 0, 0003 et 1,019 + 0,002 à 0*C. Ces valeurs sont en accord avec les déterminations expérimentales directes de O' NEIL [ 8 ] de 1,0030 et 1, 0190.

Les valeurs de f sont tirées de "Smithonian Meteorological Tables" (1958) pour une détente pseudo-adiabatique (équilibre liquide-vapeur).

- 3 -

TABLEAU I

Facteurs de fractionnement liquide-vapeur, en oxyr e 18 (<*„) et en deuterium (o^) de + 30 à - 40°C

rc _°o

aD

30 1,0090 1,074

20 1,0098 1,085

10 1 , 0 1 0 7 1,098

0 1 , 0 1 1 7 1 . H 2

- 5 1 , 0 1 2 3 1,120

- 10 1 , 0 1 2 9 1,129

- 15 1,0135 1,139

- 20 1,0141 1,149

- 25 1,0148 1,161

- 30 1 , 0 1 5 6 1,173

- 35 1 , 0 1 6 4 1,185

- 40 1 , 0 1 7 2 1,201

En toute rigueur, le graphique représentant 6_. = qp (6_) n'est pas une droite.

Cependant, il est s i aplati que l'incertitude sur la pente de la droite moyenne tenant compte des valeurs 6_. et 6ⁿ calculées, entre 0 et - 40°C, est faible devant l'incertitude introduite par les erreurs sur e . On peut voir (tableau II) que la pente p de la droite 6_ = cp (&⁰) est donnée par la relation :

P ⁼ 'O

où le terme eⁿ est relatif au deuterium et eⁿ à l'oxygène 18. L'erreur relative sur chacun des termes e et eⁿ est d'environ 1 */•• Le maximum d'incertitude sur la pente p est de 3 % . La figure 1 donne la variation de p en fonction de la température de saturation à la base du nuage.

TABLEAU H

Pente O-D en fonction de la température 18.

Les valeurs p sont calculées à partir de la relation 3

€D *D " *

{ ) et ( ) sont calculées à partir du tableau I

eO L-V "o'¹ L-V

"o"

a

o •

s-v

T°C P

<I

>

eO L - V

°o " s-v

30 7,6 7 , 7 8 . 2

20 8 , 0 8 . 1 8 , 7

10 8 , 3 8 , 4 9 . 2

0 8 . 7 8 . 7 9 . 6 8 . 8

- 10 9 . 0 9 , 0 1 0 . 0 9 . 0

- 20 9 , 3 1 0 . 6 9 . 3

IU - TECHNIQUE EXPERIMENTALE

La technique expérimentale est décrite en détails dans le papier de MERLIVAT et al. [ 2 ] . Les opérations de découpage du grêlon sont également effectuées dans une boite à gants ; mais, c e l l e - c i est refroidie à l'intérieur par evaporation d'azote liquide et non pas de carboglace.

Car. un échange isotopique éventuel entre l'anhydride carbonique et l e s moceaux de glace du gré- Ion pourrait affecter les teneurs en oxygène 18 de ces derniers. Une température de - 10 à - 15*C est atteinte après 3/4 d'heure de la mise en marche du système de refroidissement. Elle est main- tenue à l'aide d'un dispositif électrique simple commandé par un thermomètre à contact. Le

grêlon est découpé en tranches de 4 mm d'épaisseur et. chaque tranche en petits cubes de 30 à 3

40 mm de volume. Ces cubes sont mis dans de petits tubes en pyrex bouchés avec des bouchons

"à pénicilline" et conservés dans un congélateur maintenu à environ - 20*C.

Une étude effectuée sur l'eau distillée, a permis de conclure que l e s cubes de glace ainsi conservés peuvent attendre de 8 à 10 jours sans avoir à craindre une pollution isotopique qui fausserait leur teneur dans la limite des erreurs analytiques.

Le deuterium et l'oxygène 18 sont analysés par spectrométrie de masse par injec- tion directe de l'eau suivant les techniques habituelles du laboratoire,pour l'oxygène 18, voir [ 2 0 ] , pour le deuterium, voir [ 9 ] , L'erreur sur 6^D est de + 1, celle- sur 6ⁿ + 0 , 1 .

- 5 -

IV - RESULTATS EXPERIMENTAUX

'Deux gréions ont été analysés : Le grêlon n* 1 provient de Montgomry (Minnesota) de la chute du 12 Mai 1962. Le grêlon n" 2 est présumé provenir de Ames (Iowa) de la chute du 8 Mai 1962. Les résultats en oxygène 18 et en deuterium, sont exprimés en unités 6 , en prenant comme référence l'eau du SMOW :

(——) échantillon

6 „ = - 1 x 1 000 D

(—~) SMOW

H

18

(~rz—) échantillon

6 0

6 = - - 1 x 1 000 O

1 8

o

l-r-^-) SMOW

l bO

On a tracé, sur la figure 2, le croquis d'une tranche du grêlon n° 1, et porté la moyenne des valeurs de 6 _ et 6 ⁿ pour chaque couche en fonction de son rayon le plus grand.

En réalité, l e s couches ne sont pas aussi régulières que peut le faire croire l e croquis. La cou- che périphérique F est transparente avec un aspect grisâtre. Elle a apparemment subi des dom- mages et perdu plusieurs morceaux au cours de la chute définitive du grêlon. La couche E est opaque et fendillée radialement. Les autres couches D, C, B et le coeur A sont alternativement opaques et transparentes. A est en fait un cercle qui est légèrement décalé par rapport au centre du grêlon.

Tous l e s points expérimentaux du grêlon n* 1 sont portés sur la figure 3 (96 valeurs 18 (^

dont plusieurs sont identiques). La relation O-D est de la forme - ' :

(*-) Pour un nombre n de points expérimentaux dont chacun est représenté par x. et y , on calcule suivant la méthode des moindres carrés la droite :

Y - pX + b

L'erreur probable sur p est calculée suivant la relation (voir [10]) :

a - 0,6745 * *

p n ( n - 2 ) I (^{X l}- x )

celle sur b :

n ₂

a^b - 0,6745 ⁿ

I (y^t - Y^t) x I j ^ n - (n - 2) n x I (x^t - x )

z étant la moyenne arithmétique des n valeurs expérimentales, Yj étant la valeur calculée de y correspondant à j t j connaissant p et b ,

5^D • (7,5 + 0,2) &⁰+ ( 5 ± 2) ^(4Î

La relation O-D relative aux couches centrales A, B, C et D, n'ert pp. 7 la même que cille des deux couches périphériques E et F (figures 3 et 4). Povr lût couches lentrrles, nous avons :

5^D = (8,1 + 0,3) 6 ^o + (10 + 3) Î5)

alors que, pour l e s couches périphériques, cette relation devient :

6^D - (6,2 + 0,2) 6 ⁰ - (6 + 3* (6)

Les moyenne» de 6_^ et 6 _ pour chaque c:-'.. ne en fonction du rayon le ^de grrnd du grêlon n° 2, sont portées sur la figure 6, accompagnées d'un croquis des couches concRntriqt.es visibles dans une 'ra: che du même grêlon. Le coeur de celui-ci est opaque. C'rst un cercle occu- pant le centr. du gré]on. Les couches transparentes E, C et C, D sont séparés* par deux fines couches opaques (1 irm et 0, b mm d'épaisseur) dont on n'a pus pu découper des cubes pour ^A'a^s.ia- lyte.

Les valeurs expérimentales obtenues pour l e s 82 échantillons du grêlon n' 2, véri- fient la relation :

&P * (7, 4 ± 0. 2) ^^G + {H + 2) (7)

Maie, comme pour lr- grêlon n* 1, l e s rolaHons C 3 corresponds it aur rout hes centrales A, B, 18 C D e+ K tt à la couche périphérique F , ne sont nas leg mêmes. Pour l«;s v*emièri < couches, nous avons :

6^D « (7,9 + 0,2) 6^o+ ( 1 0 + 2) (8)

alors que, pour lr- couche F, cette relation s'écrit :

Ô^L * (3.3 + 0,5) 6^C- (23 J- 4) (8)

V - 2MCUSSI0P

T - Teneurs isoftcpiqve* des coucher c^cfralei»

Les rel ».tion& (R) et (8/ montrent q^^-1 jusqu'à un diamètre de *, 4 «an pvur le grêlon if* 1 et 4 cm pour le grêlon né 1, la otnte O-D est de 8. Eu supposant que, dan* c^tte phase de formation les particules d'eau accumulées p-i > o à&ax grêlons, scient en éqiilloro isotopique aveuli» vapeur environnant?, une pente GÏ> 8 corre*jj»oixi dans le m&f'iie considéré ci-dessus, à une température dt saturation à la bc 3< dt nuaye û*t 20 + 5*C,

Malheureusement, r JUS w dispose i s pas de données météorologiques précises - ornant les orages ayant conné lieu aux gréions études ici. Mais, en général, le phénomène

Q."» grêle a ii?u & la suite d'un temps orageux, et i-elativemcnt ci^^d Cv.'• - /aieUT i e la terr->ex «.- ture oc saturation peut être comparée a/ec intérêt à la tempéra+ura du point de onfiensatio (Wev-bulb Temperature) observée, au cours de l'orage qui a doi:né lieu à la chute du prê^Tw*>

étudié par MACKLIN et al, [ 5 ] , qui était de 20*C et atteignait même 22°u.

?v.r la figura 10, la 3roi.tr.- î correspond Ala relation 6ⁿ * 8 6 calculée à partir de 1? relation (3), pour une masse d'air lyant une te.npérature de saturation de 20°C au départ

(p » 1 000 mb). Les teneurs J-O des n*\eaujr de ctoo-nsation de températures 0, - 10, - 20 18 et - 30*C y çoi.* indiquées. La droite 2 représente la relation 6 = d 5 + 1 0 . moyenne des deux relations (5) et (8),

L-»s valeurs de 6 sont données p?r rsypor à Ta ..«.neur moyenne des eaux «oéani- qtt"B (SMOW). Si la masse i'air était cVrf&e au d( part de v?^«sur d'eau ^r. ovtnant de 1'evapora- tion de ce« eaux, la teneur isotopique du prenutr;; cond*»-»«at P^r devrait être idontique à ceile du SMOW & conditioa que l e s processus d'evaporation st de co ide»^r ation a'ent lieu à l'équilibre. Dans le cas. étudié ici, la teneur du premier condensât n'est pas connut. E est 1< gique de penser que la partie des gréions isotopiquement la plus riche, relative au niveau de condensation la plue chaud, s'est congelée, au plus, à une température égale à 0°C. Or, un échantillon du coeur ûu grêlor, n° i (figrro 4) a des teneurs O-D situées très près du niveau 0*C. Cela suggère que l'attribution des 18 valeurs ô_ ^_ 0 et 6ⁿ 2L ' 1,25 à la composition du premier condensât, est raisonnable.

A partir de cette hypothèse et connaissant l e s teneurs moyennes des couches A, B, C et D du grêlon n* 1 (figure 10), on peut déterminer l e s températures moyennes auxquelles celles-ci ne sont formées :

Coeur A - 4*C

Couche B - 10°C Couche C - 20°C Couche D - 13^#C

Cela permet d'estimer la hauteur moyenne pour chaque couche : 4, 9 Km pour le coeur et 7,4 Km pour la caccLe C corre'.j>jnrtant «LU niveau le plus froid - 20*C (au niveau du sol où la pre-sio/.

est de 1 000 mfc, la masse d'air est raturée à 20*C).

Le mémo raisonnement, appliqué eu grêlon n^c 2, demie l e s températures moyennes suivantes :

Coeur A • ', 5*C Courbe B - 12.5*:!

Couche C - l l , G^#C Couche D - t l . 5 ' 0 Couche E • 30 •£

i»?ais, comme nous l ' a v i s signalé plua haut, l e s couche» B et C, C et D s jnt réparées va. ûev?

fines couches opaques dont on ne connaît y-as leg teneurs isotopiques moyenne3. On M? sait donc pas si le grêlon est resta à un niveau approximativement stationnaire eu couve de sen grossis- sement de 3 à ? 7 mm d? rayon. Le cœvr du grêlon n* 2 serait formé a 5, 5 Km d'altitude et la couche E à 7,4 Km.

Sn examinant l e s teneurs 0-D t'es couches centrales du grêlon n* 1 (jusqu'à un 18 rayon de 17 mm, voir figure 4), il semble qu'une particule d'eau liquide congelée ai: niveau 0*C.

se soit engraissée au cours de son ascension dans la cheminée de «prèle. Ayant atteint le niveau de température - 20°C (couche C), l e grêlon formé de riyon 1 4 »nm, ne serait IJIUS entraîné plus haut par le vent ascendent. La coucha p^fc^rait fermée au ccurr? oe "n ch»te.

La vitesse de chute libre d'un-gràloii de rayon 14 ix.m, petit êti" cr~culée biuvawt la relation ;

v =

"•-L?it

où R , p , p' , g .' Cⁿ sont'respectivement ?e rayon d' grêlon, sa densité., celle <*e I^:a*i l'aocé- lé ration de la pesanteur et l e coefficient de Bragg. En preno*-' p = 0, 9 g/cm , C3 ⁿ. - 0, C5 , on a

V = 557,2 — P

o"i p es* la pression au niveau - 20*C en mb e\ R le rayon e/i cm. La'vitesee maximum du v*;irt ascendant s. ^ait de 33 ra/s (p ⁼ 400 mb). Pory le grêlon h' 2, la v^te*3e limite de chute, au niveau - 20*0, serait de 30 xn/.s.

L'incertitude attachée aux grandeurs déduites ci-des«V3, uat difficile à évaluer : - La conip -Hiticn i«=!otopique du premier coufeusat reut être sensiblement aifférents.

En considérant l e s ter«.Uig moyennes d^s ôchar.tilJous «*•» coeur, on peut Sçrire t tf < ^y < 0 -*t - i.O < 6⁰ < - 1.25

Le* niveaoc de condensation représentés sur le* figures 4 et 10, pourraient cor- respondre à des températures *»!;« chaode do 4°C au maximum, et l e s altitude « estimées pour Tes différentes parties dv, grêlon n* i, changeraient notablement.

- Même si 1 pent? O-D «»&t ''e 8 et l e s températures des niveaux de condensation 18 son* approximativement i.orret'tes, les altitudes astimaes peuvent être différentes. Un exemple est don;;é par le point L (figure r. .'il correspond P une n.&sse d'ai- qui s'est détendue adiabati- quement à pprtir d'i aiveav. p = 1 DUO mb , \ - 30"C, est arri rée & lu saturation à 19, 7*C,

p • 885 mb. Ensuit*, elle a évolué puiv it une adiabatique humide. Dans cc- cas, l'a^vitude moyen- ne A laquelle s'est forme le- coeur du grêlon n' ! t>e.\ it Je 6,2 Km ?*; l*e:i de 4 , 3 Km. Ceil? cor- respondent à la couche C seiait de 8, 7 km au \te\* dv 7,4 km.

Jut qu'ici, ., VJS av >"»s considéré vu s,,ftèrrvç à deux phases urukie-vapeur, Dai-s le c£>, de deux phases sol'de-vs^ur, l'echan«re entre U s cristar* df» glace et la vapeur d'eau «ft fniMe av InexJotam?. Le processus physique se passe son i^fe une condensation de Raleigh on }<?

tihase et»? Me ne wrti'.iç J plus PU s y t t i m e . THag une condensation de Ruleigh, on ;i rg} :

Ro

- 9 -

où u e8i la moyenne des valeurs des fréteurs de fractionnement a correspondant à l'état ini- tial où la feni^érat'ire est t , ex a correspondant à l'état final où la température est t . , R

o r i c

et I î^v bon, respectivement l e s teneurs isotopiques de la vapeur d'eau à l'état initial et â Vétz.î final.

Les pentes O-D données par des processus de Raleigh correspondent approxi-18

°D

•nativement aux -a^j/or^s dont quelques valeurs sont données dans le tableau H, pour l e s équilibres liquide-vapeur et soûde-vapour.

A partir des relations (1), (2) et (10), ou peut écrire :

a 1 1 - f ^m

ô = ( - ~ — T - ^ T - 1) x 1 000 (11)

a l - i

o

La drjite 1R (figure 10) de pente 8, 6 correspond à l'évolution de la masse d'air saturée à 20°C sur une ad'a^atique humide jusqu'à 0°C. Ensuite le contenu en eau est celui de l'équilibre solide- vapeur.- i e ralcul a c-té effectué à partir de la relation (11), ?n prenait des intervalles de tem- pérature de û^{o r}!.

Ce ca'-îul montre qu'au cours d'une condensation de Raleigh, l e fractionnement 18

O-D est plus de trois foi3 plus grand que dans le-cas du système à deux phases liquide-vapeur.

Airs*, 'in refroidissement d*~ 0 a - 20°C, correspond* i< unr vi.ria.tion de - 9, 6 ° /^{0 0} en O et 18 - CI "/,-> *>.n D. _>r, le domair^ de variation obser\ § dans *n gr«î^^ est de 2, 7 %>© en O et 21 °/o» «n D. Le role de le. si Hlimation au courj de la croissance des gréions, est probablement ÎFitle.

n est interférant d'examimr l'a pect apparr nt des différentes parties des grêlons en friction àe<t ûomvies isotopiques. A l'exception du coeur, les couches opaques des deux grê- Ions étudiées (figures 2 et 6) ont des teneurs O-D systématiquement plus basses que celles dos 18 couches transparentes. Ces observations srat en accord avec celles de MERLIVAT et al. [ 2 ] . Les couches foaques sont constituées de très petits crietaux de glace qui emprisonneut des bulles d'air. Comparativement les couches transparentes contiennent de plus grosses bulles d'air en plus pstit nombre, et de plus gros cristaux de glace [12, 14, 1 5 ] . En étudiant l e bilan thermique lors de la croissance d'un grêlon par capture de gouttelettes d'eau liquide en surfusion, LUDLAM

r i 2 ] note que toute l'eau déposée jur la surface du grêlon ne peut pas se congeler ; en particulier, dans l e s niveaux du nuage où la température est proche de 0*C, et où le contenu en eau est le plus important. La congélation de l'eau des gouttes demande une certaine dissipation de chnleur qui peut se faire de quatre façons différentes [13, 18] : absorption par l a grutte à cause de la sur- fusion, conduction cîr.ns 1«* grêlon, conduction et evaporation par convection forcée à travers la croche d'iir entourant U surface du grllon. Le premier processus e**t l e pKs rapide et le plus important. La contribution de« trois autres dépend de plusieurs paramètres dont les températu- res du grêlon et de 'air ambiant et 1» grosseur de la goutte,

XL existe un niveau critique du nuage correspondant à une température et un conte- nu en eau donnée pour lequel juste toute l'eau sur/ondue déposée sur la surface du grêlon, se

congèle entièrement. Au-dessus de ce niveau, la croissance du grêlon s e fait en régime "sec",

et donnerait naissance à des couches opaques. Au-dessous de ce niveau critique, la croissance se fait en régime "humide". On peut, alors; avoir deux possibilités :

- formation de couches transparentes par congélation de films d'eau liquide, l'excès d'eau non congelée étant éjecté lors de la rotationjlu grêlon dans un vent très turbulent.

~ formation de couches opaques, l'excès d'eau étant incorporé dans la glace déposée.

Cette dernière possibilité est confirmée par la présence observée d'eau liquide incorporée dans la glace de gréions fraîchement collectés [14 , 1 5 ] . LIST fait remarquer que l'interprétation de la structure cristalline interné des gréions par rapport au mécanisme de for-

mation de la grêle, doit être faite avec beaucoup de précautions. Si la glace déposée sur une sur- face maintenue à 0°C, est bien transparente, il suffit d'un refroidissement de 2 à 3°C pour que cette glace déposée devienne opaque. Cependant, on s'accorde à admettre que l e s couches opaques correspondent à des températures de croissance plus basses que celles des couches transparentes.

Les données isotopiques sont en accord avec ces conclusions. Une exception doit être faite pour le coeur qui, bien qu'il soit opaque, correspondrait à une température de forma- tion plus élevée que celle de la couche B transparente formée immédiatement après.

Bien que le modèle considéré ici permet de tirer, à partir de nos résultats isoto- piques, des ordres de grandeur raisonnables concernant, en particulier, les températures de formation des différentes parties du grêlon, il faut noter que ce modèle s e base sur plusieurs hypothèses simplificatrices qui ne sont jamais toutes vérifiées dans l e s phénomènes naturels [ 3 ] .

L'hypothèse d'une alimentation constante est infirmée par un éventuel entraînement vers l'intérieur de la cheminée de grêle, de masses d'air situées en dehors de ceUes-ci, ayant un

contenu moindre en eau.

Les équations de bilan peuvent ne pas être vérifiées dans l a mesure où des parti- cules condensées sont éliminées par entraînement par le vent ascendant, et où des gouttes de pluie ou de cristaux de glace précipitent des hauts niveaux du nuage vers les bas niveaux.

Le processus de précipitation vers l e s bas niveaux dans un nuage, est un processus fréquent [ 1 7 ] . La répartition isotopique à un niveau donné, n'est probablement pas uniforme. Une fraction plus ou moins importante de la glace d'une couche de grêlon, provient de plus hauts

niveaux. .

Enfin, l'hypothèse d'équilibre isotopique entre l e s gouttes liquides et la vapeur environnante peut ne pas être valable. Les gouttes du nuage, suffisamment petite:, sont à l'équi- libre isotopique avec la vapeur. Mais, l e s précipitations correspondent généralement à des gouttes de diamètres plus importants qui n'ont pas le temps de s e mettre constamment à l'équilibre avec la vapeur.

Les effets cinétiques sont l i é s aux vitesses de diffusion des molécules H⁰ O , 18 1B 16

HD O et H² O. L'écart à l'équilibre est plus prononcé pour le fractionnement en oxygène 18 que pour celui du deuterium. Cela est dû, en particulier, & la plus grande .différence de masse

1 8 1A 1 A 1A 1A

entre H² O et H^g O qu'entre HD O et H² O. On s'attend, alors, à des pentes O-D plus petites en dehors de l'équilibre qu'à l'équilibre isotopique.

- 11 -

La chute de grêle est un cas particulier des précipitations. CRAIG [11J, ayant analysé un grand nombre d'échantillons d'eau de précipitations, donne une relation O-D de la forme :

6^D - 8 6⁰ + 10

DANSGAARD [ 6 ] trouve également pour 34 stations de l'Hémisphère Nord (à l'exception de l'Afrique et du Proche Orient), la relation suivante :

ôjj - (8.1 + 0 , l ) ô^o + (ll + 1 )

L e s relations (5) et (8) sont identiques à celles des précipitations. Dans les ré- gions tempérées ou chaudes, l e s effets cinétiques peuvent avoir un rôle non négligeable. L e s pentes O-D observées sont inférieures à 8 . DANSGAARD [ 6 ] a même trouvé des pentes 18 de 3 , 5 .

b - Teneurs isotopiques des couches périphériques

Les pentes O-D diminuent fortement pour l e s couches externes des deux gréions : 18 couches E et F du grêlon n* 1 (relation 6), couche F du grêlon n* 2 (relation 9). Ces couches ont dû s e former à des niveaux du nuage ayant des contenus en eau importants. En effet, elles cor- respondent à des masses de glace plus de 10 fois supérieures à la masse des couches internes du grêlon n* 1, et à environ 7 fois la masse des couches internes du grêlon n° 2. L'anomalie iso- topique observée pour l e s couches périphériques peut être due à la collection par les gréions, de particules condensées qui ne sont pas en équilibre avec la vapeur environnante.

Dans leur phase finale d'engraissement qui a eu probablement lieu au cours de leur chute, l e s gréions ont collecté une fraction notable de grosses gouttes précipitées de niveaux plus hauts que ceux auxquels ces couches s e sont formées. Cette conclusion est en parfait accord avec celle de EHHALT [ 3 ] qui a étudié l e s variations du tritium et du deuterium.

VI - CONCLUSION

L'examen de la composition isotopique de l'oxygène et de l'hydrogène de la glace de deux grêlons de provenances différentes, nous a permis d'obtenir quelques renseignements sur la formation de la grêle, n confirme la naissance du coeur à basse altitude, et son engraissement à altitude plus élevée. Par contre, l'hypothèse que le grêlon pourrait être un témoin d'une com- position de la phase condensée en équilibre isotopique avec la vapeur, est mise en défaut ; en particulier, pour l e s couches l e s plus externes.

- 13 -

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Manuscrit reçu le 10 avril 1972

- 1 5 -

10

8

pant* ^{1 8}0 - 0

T—perature de saturation à la base du nuage

- 10 + 10 • 20 • 30

-Figure 1 - Pente O-D en fonction de la température de saturation à la base du nuage. 18

Les points G,H,I,J et K correspondent à des masses d'air saturées à p - 1 OOOmb au départ.

Les points L , M, P et Q correspondent à des masses d'air qui se détendent adiabatiquement à partir de t » 30*C et p « 1000 mb, arrivent à saturation à 19,7*C et 885 mb pour.le point L, 11,7°C et 802 mb pour M, -5*C et 650 mb pour P , et - 15*C, 570 mb pour Q.

-»'-

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10

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•vu. pfe Hfc!

"ifeîC-

- * *

Figure 2 - Grêlon n* 1 : Teneur en oxygène 18 et en deuterium en fonction du rayon.

Figure 3 - Grêlon n* 1 : Relation oxygène 18-deutérium

$Ds(&U.3)*0*»(lo23)

.n

Figure 4 - Couches centrales du .grêlon n* 1 : Relation oxygène 18-detrtérium

- 17 -

*Ott*lt

• i •• i — T " • i i p. . -*» .

<5D

(é.2±.2)éO«-(*±3)

505.V

Figure 5 - Couches périphériques du grêlon n* 1 : Relation oxygène 18-deuterium.

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I3sT~l • < p A

4ÎT"—-w ' -f»

* 0 «

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Figure 0 - Grêlon n* 2 : Teneurs en oxygène 18 et en deuterium en fonction du rayon.

%Q*A.

I I I I • I • a ' « ^ — ^ i " *

JD,^î4)J0«î(«t2)

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Figure 7 - Grêlon n* 2 : Relation oxygène-18 -deuterium

$£3^*§

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• » i " ' i » • .

iO,(7.9ÎOî)JOi8^»î2)

*0%J

Figure 8 - Couches centrales du grêlon n* 2 : Relation oxygène 18-deutérium

- 19 -

Sc*%

i i i i i - * -

- 1 t > i i i «

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S D * .

Figure 9 - Couche externe du grêlon n° 2 : Relation oxygène 18-deutérium

-70 0 0

18

Figure 10

Droite 1 : Relation O-D pour une masse d'air saturée à 20*C (Equilibre liquide-vapeur) Droit* 2 : Relation O-D pour les couches centrales des gréions l e t 2 : 618 ⁿ " 8 ô ⁿ + 10 Droite 1R : Relation O-D dans le cas d'une condensation de Raleigh (solide-vapeur). 18

Centre d'Etudm Nucléairet de Saelêy Bofto Poetale n° 2

. 91 • GIF-mi-YVETTE (Frencef