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Submitted on 1 Jan 1974
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MÉTHODE DE CALCUL DES FONCTIONS
OPTIQUES A PARTIR DES MESURES DE PERTES CARACTÉRISTIQUES D’ÉNERGIE DES
ÉLECTRONS APPLICATION AUX HALOGÉNURES DE THALLIUM
J. Frandon, B. Brousseau-Lahaye, F. Pradal
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J. Frandon, B. Brousseau-Lahaye, F. Pradal. MÉTHODE DE CALCUL DES FONCTIONS OP- TIQUES A PARTIR DES MESURES DE PERTES CARACTÉRISTIQUES D’ÉNERGIE DES ÉLECTRONS APPLICATION AUX HALOGÉNURES DE THALLIUM. Journal de Physique Col- loques, 1974, 35 (C3), pp.C3-287-C3-288. �10.1051/jphyscol:1974341�. �jpa-00215589�
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C3, supplément au no 4, Tome 35, Avril 1974, page C3-287
MÉTHODE DE CALCUL DES FONCTIONS OPTIQUES A PARTIR
DES MESURES DE PERTES CARACTÉRISTIQUE s D'ÉNERGIE DES ÉLECTRONS APPLICATION AUX HALOGÉNURE s DE THALLIUM
J. FRANDON, B. BROUSSEAU-LAHAYE et F. PRADAL Laboratoire de Physique des Solides, (*)
Université Paul-Sabatier, 31077 Toulouse Cedex, France
Résumé. - Nous présentons ici une méthode permettant de calculer les fonctions optiques dans un domaine d'énergie assez étendu, par la mesure des pertes caractéristiques d'énergie des électrons. Cette méthode est particulièrement appropriée aux solides ayant un gap supérieur à la résolution expérimentale qui est de l'ordre de 1 eV. Nous donnerons une application de cette méthode au cas des halogénures de thallium. Les détails du calcul et la discussion des résultats ont été publiés par ailleurs 111, [ 2 ] .
Abstract, - We describe a method for obtaining the optical constants (longitudinal dielectric constant, normal reflectivity, etc ...) of large gap isotropic semiconductors, from electron energy loss spectra by means of Kramers-Kronig analysis. This method is applied to thallous halides, which have a semiconductor like property together with that of ionic crystals. The validity of the method has been proved for other compounds (CaF2, SrF2, BaF2) by the comparison of Our results with available reflectance data obtained with synchrotron radiation.
1. Introduction. - Les expériences des pertes caractéristiques consistent à mesurer la probabilité de transfert d'une énergie ho et d'une quantité de mou- vement hq, de la particule incidente aux électrons du solide, lors de la diffusion de la particule à travers l'échantillon. Les électrons incidents ne doivent pas être trop rapides, afin de pouvoir négliger les effets relativistes, ni trop lents, pour que l'approximation de Born reste applicable. Dans ces conditions, la quantité de mouvement transférée reste faible devant celle de la particule incidente. L'interaction entre le faisceau et le solide est alors une perturbation au premier ordre et la réponse du système d'électrons peut être considérée comme linéaire. La conservation de l'énergie impose à hq d'être sensiblement perpendi- culaire au vecteur quantité de mouvement de la parti- cule incidente, l'angle de diffusion fl restant petit.
Un calcul de perturbation au ler ordredonne l'ex- pression de la probabilité de transfert en fonction de la constante diélectrique longitudinale E, (longitudinale parce que le champ électrique local dans l'échantillon est parallèle à la direction du vecteur d'onde de trans- fert. Plus exactement, on relie cette probabilité de transfert à la fonction - Im 118, appelée fonction perte d'énergie, dont les singularités correspondent à l'exci- tation de transitions interbandes, d'états excitoniques et de plasmons.
En raison de l'ouverture relativement grande du faisceau incident sur l'échantillon, dans notre dispositif expérimental, nous limitons nos études aux cristaux optiquement isotropes. Dans ce cas, la constante diélectrique se réduit à un scalaire. Comme en outre le vecteur d'onde transféré q est petit, l'égalité des constantes diélectriques transverse et longitudinale est vérifiée ; par ailleurs, les transitions interbandes observées peuvent être considérées comme verticales.
Par analyse de Kramers-Kronig, on accède à la partie réelle de 118 puis on calcule les autres fonctions optiques. La comparaison avec les résultats obtenus par des mesures optiques (réflectivité ou absorption) est alors justifiée et nous l'avons faite chaque fois que cela était possible.
Quels sont les avantages de la technique de mesure des pertes caractéristiques ?
- d'une part, on s'affranchit des conditions de surface puisqu'on travaille par transmission avec des couches d'environ 1 000
A
;- ensuite, on excite directement des ondes de polarisation longitudinales ou pIasmons qui apparais- sent très clairement dans les spectres obtenus ;
- enfin, les mesures s'étendent sur un large domaine d'énergie que seul peut couvrir le rayonnement syn- chrotron. Cela permet en particulier des extrapolations raisonnables pour l'analyse de Kramers-Kronig.
Quels sont les inconvénients que nous rencontrons ? - d'abord, la résolution en énergie et la largeur du pic des électrons élastiquement diffusés sont peu favorables à l'étude de structures fines, en particulier au voisinage du gap lorsque ce gap est assez petit : d'où l'intérêt d'appliquer la méthode à des solides à grand gap ;
- ensuite, il est difficile de travailler à très basse température.
2. Conditions expérimentales et détermination des fonctions optiques. - Les mesures présentées ont été obtenues à l'aide d'un spectrographe magnétique à déviation de 900. L'énergie des électrons incidents est de 20 keV. La largeur à mi-hauteur du pic élastique est comprise entre 0,8 et 1,O eV. L'échantillon est porté à une température supérieure à celle de l'azote liquide, dans un porte-objet conçu pour ralentir la
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1974341
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contamination de la couche mince. Un balayage sur excitonique, de type nettement Wannier, uniquement la haute tension ou sur le champ magnétique permet observable à la température de l'hélium liquide. Une de faire défiler le spectre devant une fente, derrière seule étude a porté jusqu'à 18 eV mais il semble que laquelle est placé un système de détection. Les courants les auteurs n'ont pas obtenu de bonnes surfaces pour électroniques, qui sont toujours inférieurs à A, leur mesure de pouvoir réflecteur, en raison des sont mesurés par un ensemble comportant : propriétés plastiques des halogénures de thallium.
- un multiplicateur d'électrons « Channel-élec- tron )) ouvert, donnant naissance à des inipukions ;
- une chaîne de comptage des impulsions, étalonné en coups par seconde.
L'intensité des électrons diffusés suivant l'angle zéro et ayant perdu une énergie donnée E, est proportion- nelle au produit de convolution de la fonction perte d'énergie par la fonction de dispersion énergétique propre à notre appareillage. Pour obtenir la fonction perte d'énergie nous effectuons la convolution inverse sur le spectre électronique, en utilisant une méthode itérative, puis nous procédons à une normalisation ; ensuite, nous déduisons les diverses fonctions optiques.
3. Application au cas des halogénures de thallium et discussion des résultats. - Nous avons appliqué la méthode décrite au cas des halogénures de thallium.
Quoique ces composés soient assez ioniques, ils pré- sentent aussi un caractère semiconducteur confirmé par les calculs de masse de bande de l'électron et du trou à partir de la structure de bande [6], [SI et par leur estimation à partir des masses de polarons [3], [4], [SI. La bande de valence a une largeur d'environ 4 eV [6], 171. Cette bande est fortement hybridée entre les états p de l'halogène et 6s du thallium. Le gap direct est au point X de la zone de Brillouin [9] et il
Nos spectres de pertes caractéristiques présentent une structure bien marquée à partir de 6 eV, attribuable, soit à des excitons, soit à des effets de forte densité combinée d'états. Un pic intense se trouve vers 12,5 eV attribuable à l'excitation d'un plasmon de valence. Il sépare 2 séries de transitions :
- l'une, depuis la bande de valence vers la bande de conduction, conformément au schéma de bande ;
- l'autre depuis la bande sous-jacente provenant des états 5d du thallium, dont la position est déduite d'après les tables de niveaux atomiques dans le thal- lium : en effet, le domaine d'énergie couvert par les calculs de bande reste restreint autour de la bande interdite. Compte tenu du clivage spin-orbite des niveaux 5d [IO], [ I l ] et de la largeur de la bande de conduction, la deuxième série de transitions doit s'étendre sur 9 eV environ, ce qui est bien observé.
Nous notons vers 18 eV la présence d'un pic intense qui pourrait être attribué à l'excitation d'une onde de polarisation longitudinale des électrons liés 5d du thallium ; mais l'existence d'une oscillation collective d'électrons liés [12] n'est pas établie avec certitude.
Pour des énergies supérieures à 25 eV il est aussi possible de mettre en évidence des transitions à partir de niveaux plus profonds.
est de l'ordre de 3 eV. Le clivage spin-orbite de la Remarque. - Nous avons pu vérifier la validité bande de conduction de caractère p prédominant est très acceptable de notre méthode en calculant le
assez important. pouvoir réflecteur des fluorures de calcium, strontium
De nombreuses études optiques ont été effectuées au et baryum et en les comparant aux résultats directs voisinage du gap, en particulier sur le. premier pic obtenus avec le rayonnement synchrotron [13].
Bibliographie
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DISCUSSION
J. CAZAUX. - Quand vous enregistrez des spectres ceci n'est pas gênant, car il n'est pas intéressant de jusqu'à 120 eV n'êtes-vous pas gêné par le fond faire une analyse de Kramers-Kronig pour ces éner- continu qui se superpose aux raies ? gies. Seule nous importe la position en énergie des pics
J. FRANDON. - Oui, il existe un fond continu mais
