Effets de relaxation dans les expériences de corrélations angulaires perturbées γ-γ

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Submitted on 1 Jan 1969

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Effets de relaxation dans les expériences de corrélations angulaires perturbées γ-γ

D. Spanjaard, F. Hartmann-Boutron

To cite this version:

D. Spanjaard, F. Hartmann-Boutron. Effets de relaxation dans les expériences de cor- rélations angulaires perturbées γ-γ. Journal de Physique, 1969, 30 (11-12), pp.975-986.

�10.1051/jphys:019690030011-12097500�. �jpa-00206866�

EFFETS DE RELAXATION

DANS

^LES

EXPÉRIENCES

DE

CORRÉLATIONS ANGULAIRES PERTURBÉES

_03B3-03B3

Par D.

SPANJAARD

^{et F.}

HARTMANN-BOUTRON,

Service de Physique ^des Solides, Faculté des Sciences, Orsay.

(Reçu

^{le 8 mai}

1969.)

Résumé

(1).

^{2014 Nous} calculons les facteurs de

perturbations GN1k1N2k2(t) qui

caractérisent les corrélations

angulaires

de noyaux inclus dans un solide et soumis à des interactions

hyperfines

fluctuantes, ^en utilisant : pour des fluctuations à

temps

^de

corrélation 03C4c

^{très court, la méthode}

de

perturbation d’Abragam

^{et Pound ;} pour 03C4c

quelconque

la « méthode des sauts » d’Anderson.

Dans le cas

particulier

^d’un

champ hyperfin

fluctuant, ^nous relions les constantes d’amortis- sement des corrélations

angulaires

^aux

temps

^de relaxation

longitudinale

^et transversale du

spin

du noyau dans l’état intermédiaire.

Abstract. ²⁰¹⁴ A calculation is made of the

perturbation

^factors

GN1k1N2k2(t)

^{for the}

angular

correlations of nuclei in a solid which are

subject

^to

fluctuating hyperfine

interactions. For correlation time 03C4c which are very short the

Abragam

^and Pound method is used, ^{and for} unrestricted _03C4c the stochastic model of Anderson. In the

special

^{case of a}

fluctuating hyper-

fine

magnetic

^{field, the}

damping

^{constants for the}

angular

correlations are related to the

longi-

tudinal and transversal relaxation times of the nuclear

spin

ⁱⁿ the intermediate state.

I. Introduction. ^{- La}

technique

^des correlations

angulaires perturb6es

^{constitue une} m6thode commode pour 1’6tude d’atomes

implantés

^{en tres}

petite

quan- tit6 dans une matrice

solide;

^elle

permet

^en

particulier

d’obtenir des

renseignements

^{sur le}

champ hyperfin auquel

^{est soumis le noyau de}

l’impuret6,

^{d’ou l’on}

peut

d6duire indirectement les

propri6t6s electroniques

de

l’impuret6.

Les interactions

hyperfines auxquelles

^{est soumis le}

noyau

présentent

des fluctuations

temporelles

^{dues à}

la relaxation

6lectronique

^{de l’ion}

d’impuret6.

^Suivant

la

grandeur

^du temps de correlation _Tc de ces fluc-

tuations,

deux m6thodes

peuvent

^etre utilis6es pour etudier leurs effets ^sur les correlations

angulaires.

^Soit

I ^k1

k2

^I

une cascade

Ii -+ ^{I -+} 1 f :

1) Si ’c

^{est court} par

rapport

^aux

p6riodes

propres du _noyau dans 1’etat interm6diaire

I,

^le

probl6me

pourra etre trait6 par la

technique

^des

perturbations (cf. Abragam

^{et Pound}

[1]).

2)

^Par contre, si Tc ^est

quelconque,

^{il sera avanta-}

geux d’utiliser la « m6thode des ^{sauts »} d’Anderson

et Weiss

[2], [3] (cf.

^{M. Blume}

[4]), qui,

^{sous sa forme}

la

plus simple,

suppose

implicitement

^que les valeurs

prises

par l’hamiltonien fluctuant ^à deux instants diffé-

rents commutent entre elles

[5].

Dans le

present travail,

^{nous nous} proposons de

g6n6-

raliser sur certains

points

les resultats

d6jh

^obtenus par

Abragam

^et Pound d’une part, ^M. Blume d’autre

part,

en vue de les

appliquer

ult6rieurement a 1’6tude des

terres rares

implantees

^dans des m6taux de transition.

II. Généralités. ^- On

peut

^montrer

(cf.

^{Steffen et}

Frauenfelder

[6])

que la

probabilite W(k1, k2, t ) qui

caractérise les correlations

angulaires

directionnelles

est de la forme :

ma, mb,

ma, mb

^sont des 6tats propres de

Iz

dans 1’etat interm6diaire

I, A(t) l’op6rateur

d’evolution dans ce

meme 6tat sous 1’effet des

perturbations statiques

^ou

dynamiques auxquelles

^{est soumis le} noyau.

Les facteurs

g6om6triques Akl(l), Ak2(2)

^6tant

connus

[6],

le calcul de

W(k1, k2, t )

^se ram6ne donc

en

pratique

^{a celui des}

quantités GN.N

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019690030011-12097500

1) Abragam

^et Pound avaient calcule les _quan- tit6s

G,0,0 ,,,(t)

^en

presence

soit d’un

champ hyperfin,

soit d’un

gradient

^de

champ 6lectrique fluctuants,

dont les fluctuations 6taient

suppos6es

^{avoir la}

sym6-

trie ^«

spherique » (ce

^{terme sera}

precise

ult6rieure-

ment).

^D’un

point

^{de vue}

pratique,

^{si le} noyau observe

est

6galement

^{soumis a un}

champ magn6tique (ext6rieur

ou

hyperfin) statique Ho,

les resultats

d’Abragam

^et

Pound ne sont utilisables _que

lorsque Ho

^{coincide avec}

la direction de

propagation k1

^du

premier photon.

C’est en effet

uniquement

^{dans ce cas} que

W(k,, k2, t)

peut ^etre deduit de la seule connaissance des _quan- tit6s

Gg?k2(t) (qui, lorsque

^{cette condition est}

r6alis6e,

ne

dependent

d’ailleurs _pas de

Ho).

Comme on le voit ais6ment

([6], 6q. (121)) :

ou

Wma mb(t)

^--_

^{1 mb I A(t)} ma > 12

^{est la}

proba-

bilit6 de transition de 1’etat _ma vers 1’6tat _mb

pendanl

l’intervalle de

temps

^t.

Abragam

^{et Pound ont obtenu}

les

W., ,, _ mb(t )

^en

integrant 1’equation

d’evolution de la matrice densite _p du niveau

I,

^{r6duite aux} seuls 616.

ments

diagonaux (populations

^des

sous-niveaux).

Dans ce

qui

^suit

(§ III),

^nous

indiquerons

^d’abord

comment obtenir un

produit

d’616ments de matrices

quelconques

^de

l’op6rateur

d’evolution :

a

partir

^de

1’6quation

^{de mouvement} de la matrice densite _p. Nous nous int6resserons ensuite au cas

ou,

si l’on

d6veloppe

^la matrice densite du niveau 7 suivant une base

d’operateurs

tensoriels irr6ducti- bles

Tk( I ) [7] :

les diff6rents coefficients

pl(t)

^6voluent

ind6pendam-

ment les uns des autres. Pour un noyau

place

^{dans un}

champ magn6tique statique,

^{cette situation est r6a-}

lisee ^-

moyennant

^«

1’approximation

seculaire »

([3], chap. VIII)

^-

lorsque

^la relaxation est due :

a)

^{Ou bien a un}

champ

^fluctuant

quelconque.

^On

verra que, dans ce cas

(6q. (31)

^et

(38)),

^{tous les fac-}

teurs d’attenuation

GkN.- ^peuvent s’exprimer

^{en fonc-}

tion de deux

constantes

^{1 2}

et 1 ,

^ou

^{T 1}

^et

^T2

^{sont les}

temps de relaxation

longitudinale

^et transversale tels

qu’ils

^sont d6finis dans les

experiences

de resonance

magn6tique

^nucl6aire.

P)

^{Ou bien a une} interaction tensorielle d’ordre

plus

élevé

moyennant 1’hypothese d6jh

mentionn6e de

«

sym6trie spherique »

^des fluctuations. Les formules obtenues pour les

Gk kN2(t) ^{(6q - (34), (29))}

^{nous donne-}

ront comme cas

particuliers

les resultats

d’Abragam

et Pound _pour le

gradient quadrupolaire

^{fluctuant et}

aussi le

champ fluctuant ((cx) s’y reduit lorsque 7B = T2) . Quelles

^sont les conditions de validite des resultats ainsi etablisa Soit

3fi

⁼

IíCùn Iz

I’hamiltonien

statique

vu par le _noyau,

l%£i(i)

1’hamiltonien fluctuant de temps de correlation _"t’c. Il faut :

(d6veloppement

^de

perturbation)

(approximation seculaire)

(validité

^de

1’6quation

d’evolution

(19)

de la matrice densite utilis6e _pour obtenir les

pk(t); typiquement

, ^quelque

¹⁰⁹

^Hz,

^{il faut donc}

T >

¹

°K,

^ce

qui

Z7T

n’ est _{pas tres}

restrictif).

Comme le montrent les deux

premi6res relations,

les resultats obtenus _par la

technique d’Abragam

^et

Pound ne sont donc

applicables

que

si Tc

^{est tres court.}

2)

^{Le cas ou cette} condition n’est pas r6alis6e ^a 6t6 abord6 par Blume

[4] qui

^a utilise la « m6thode des

sauts » d’Anderson et Weiss. La situation

envisag6e

par Blume ^est celle d’une

poudre ou,

par rapport ^a des axes locaux d’orientation variable d’un atome à

1’autre,

^{tous les} noyaux voient le meme hamiltonien.

On sait

qu’alors ([6], 6q. (30 d)

^et

(31)) :

Pour calculer les

GkNkN(t),

^{Blume a}

supposéles

noyaux soumis dans 1’etat I a ^un hamiltonien fluctuant de la forme :

ou la fonction al6atoire

f (t)

saute entre les deux valeurs

6galement probables ±

^1.

H(1) repr6sente

^donc

1’effet d’un

champ

dont les fluctuations ^sont

purement

longitudinales.

Physiquement,

si l’on fait

1’hypothese

que ^ce

champ

est du au

couplage hyperfin

^{A I. S de I avec un}

spin 6lectronique

^fluctuant

S,

^une telle situation se trouve

effectivement r6alis6e dans ^un certain nombre de cas :

- 1’etat

6lectronique

^le

plus

^{bas de 1’ion est un dou-}

blet bien isol6

IS. Iz m >

^avec

m =,4 - 2 (8." Sy

sont alors nuls a l’int6rieur du

doublet),

- le tenseur

hyperfin

^{est tres}

anisotrope : Az j Ax, Ay,

- le

spin S, e g al h -

^est

^{p lace}

^{dans un}

^champ

^ext6-

rieur

He (II Oz)

^{et le}

temps

de relaxation T de S entre ses deux

niveaux S = 1

^{est tel que}

17 1

^A

I ge [Jw Ií B He I (condition

pour

q ue

^1’on

^puisse

dire que la relaxation du

spin correspond

^{bien à}

des sauts entre ses 6tats propres dans le

champ).

Dans le

present

^travail

(§ IV),

^nous étendrons les calculs de Blume aux situations

simples

^suivantes

(le champ

fluctuant 6tant

toujours suppose parall6le

a

Oz) :

-

champ

sautant entre deux valeurs

(6gales

^{ou non}

en valeur

absolue) in6galement probables,

-

champ

sautant entre trois valeurs

h, 0,

^{- h in6-}

galement probables.

Schématiquement,

^ceci

peut

^{etre realise avec un}

spin S = 1

^{ou S = 1}

^{p lace}

^{dans un}

^champ

^ext6-

rieur

Ho

^tel

que I g[JwB Ho ) kB T,

^{de sorte} que les diff6rents

niveaux Sz

^{= m} aient des

populations

diff6rentes.

Nous verrons que,

lorsque

^{les sauts} s’effectuent tres

rapidement,

^{tout se} passe ^comme si le

spin

^nucl6aire

était soumis a un

champ statique 6gal

^{a la moyenne}

temporelle

^du

champ aleatoire;

les fluctuations autour

de cette valeur _moyenne

ayant

pour effet d’introduire dans

GkNkN(t)

^{un terme} d’amortissement de forme ana-

logue

^{a celui} que fournit la m6thode

d’Abragam

^et

Pound.

Au

contraire, lorsque

^les sauts sont

tres lents, GNN(T)

se

pr6sente

^{comme la moyenne}

(pondérée

par les fac-

teurs de

probabilite)

^des

GNN

^{associ6s a chacun des}

6tats de

spin 6lectronique.

Notons finalement _que les resultats du

§

^IV permet-

tent de d6crire les deux situations

physiques

suivantes :

- Poudre

ou,

par

rapport

^{a des axes} locaux d’orien- tation

variable,

^{tous les} noyaux ^sont soumis au meme hamiltonien. Si les

propri6t6s

^{locales ne sont} pas iso- tropes

(exactement

^ou

approximativement),

^il

s’agit

donc

d’experiences

effectuées sans

champ

^ext6rieur.

- Monocristal

ou,

par

rapport

^{a un meme}

systeme d’axes,

^{tous les atomes voient le meme} hamiltonien.

Ici un

champ

^ext6rieur peut ^etre

applique.

III. M6thode

d’Abragam

et Pound. ^- Nous d6si-

rons calculer le facteur de

perturbation Gk kN2(t)

^d’un

noyau

qui,

^{dans 1’etat}

I,

^est soumis simultan6ment a un

hamiltonien

statique 3£

^{et a un} hamiltonien fluc-

tuant

-Y,(t)

^{dont nous}

pr6ciserons

la forme ult6rieure-

ment. Les

6tapes

^seront les suivantes :

1)

^{Relation entre les}

produits

d’616ments de matrice de

1’operateur

d’evolution ^et la matrice

densite;

2) D6veloppement

de la matrice densite en

op6ra-

teurs tensoriels

irreductibles;

3) Equation

^{de mouvement} de la matrice densite.

Cas de

d6couplage

^des

p’kl(t). Expression g6n6rale

de

Gk kN2(t)

^en

presence

^de

decouplage;

4) Applications.

1. RELATION ENTRE LES PRODUITS D’ELEMENTS DE MATRICE DE L’OPERATEUR D’ÉVOLUTION ET LA MATRICE

DENSITE. ^-

GN1N2(t)

kl k2 ^est une somme de

produits Mb I A(t) I m. > m’l A(t) I m’ >*.

^{On se} propose de

montrer que ^ces

quantités

peuvent ^{etre obtenues} par

integration

^de

1’equation

d’évolution de la matrice densite du niveau I.

Si ce niveau ^est sous-tendu _par les

kets m ,

^{le vec-}

teur d’6tat le

plus general

^{est :}

et 1’element _Pmm, de la matrice densite s’ecrit :

Un etat initial :

IlG

devient a 1’instant ultérieur t :

On en deduit ais6ment _{que :}

Supposons qu’a

^l’instant

0,

^{seul soit non null’é1é-}

ment Pma, ma ^{et que, par}

integration

^de

l’équation

^d’evo-

lution de la matrice

densite, _compte

^{tenu de cette}

condition

initiale,

^{on ait su calculer}

Pmb mb (t ) .

^{Il vient :}

P mb mb ( t ) == ^{mb I A ( t)} ma > « mb I A ( t) ma »

^*

(9)

ce

qui

^est Ie resultat cherche.

2. DÉVELOPPEMENT DE LA MATRICE DENSITE EN OPE-

RATEURS TENSORIELS IRREDUCTIBLES. ^- Il Se fait sui-

vant la méthode de Fano et Omont

[7].

^Celle-ci

consiste a construire à

partir

^des

composantes

^{de I} des

operateurs

tensoriels irréductibles

Tk(I ) (avec Tk+ _ (-1)q Tk q)

satisfaisant à la relation de nor-

malisation :

Trace

(TkTk;+) _ $k, 8qq,. (10)

Par

rapport

^{aux états}

propres ( Im )

^de

1z,

^{les ele-}

ments de matrice des

Tic

^{sont :}

Le

d6veloppement

de la matrice densite s’ecrit :

(Pk

^{est un}

nombre).

Pour un niveau de

spin I,

^seuls

apparaissent

^dans

le

d6veloppement ^{les k}

²¹

(condition

^du

triangle

sur les coefficients de

Clebsch-Gordan).

3.

EQUATION

D’ÉVOLUTION DE LA MATRICE DENSITE.

- Nous supposons la relaxation due ^{a un} hamiltonien de la forme :

ou les

Uf( I)

^{sont les}

composantes

^d’un

opérateur

^ten-

soriel irréductib1e d’ordre l

agissant

^sur les variables

nucleaires,

^tandis que les

opérateurs

^Fp

agissent

^sur

Ie

reseau, responsable

^{de la} relaxation du

spin 1

^:

La recherche de

1’equation

d’evolution de la matrice densite _p du

spin

^{nucl6aire sous 1’effet a} la fois de l’ha- miltonien

statique £0

^et de 1’hamiltonien fluctuant

2fi

se fait suivant la

technique classique expos6e

^{dans le}

livre

d’Abragam ([3], chap. VIII).

Nous ferons

1’hypothese

que :

Alors en

representation

d’interaction :

et,

apr6s

^avoir

pris

^{la trace sur} les variables de

r6seau, 1’6quation

d’6volution de la matrice densit6 :

du niveau I

s’écrit,

^{dans une}

premiere 6tape :

De la un certain nombre

d’hypothèses simplifica- trices,

^{discut6es en} detail dans

[3],

permettent ^de passer a

1’6quation

d’6volution sous sa forme

classique.

Les

plus importantes

^{sont :}

-

Approximation

^seculaire

qui

^{consiste a}

negliger

les termes en

ei(Cùp + Cùp’)

^t

rapidement

oscillants. La

somme

sur p

^et

p’

^sera donc restreinte a

p’ - - p.

hwp

- Une

hypothèse

^{sur la}

temperature : I ::; ^k,

^T

/ ^1,

quel

que soit

p, qui

permet ^{de faire}

apparaitre

^sous

forme

simple

^au second membre la matrice densite à

1’6quilibre thermique

po.

Finalement,

si 1’on pose :

1’6quation

d’evolution s’6crit :

soit encore en revenant a la

representation

^non-inter-

action :

Si maintenant nous

d6veloppons

p ^en

op6rateurs

tensoriels irréductibles :

ceci devient :

Sous cette

forme,

^{on voit} que, dans le cas

general,

les evolutions

temporelles

des diff6rents

Pk

^{sont cou-}

pl6es

^entre elles. Une

premiere

condition de decou-

plage

^{consiste a écrire} que les

6volutions,

^{sous 1’effet}

du seul hamiltonien

statique a£,

^sont

ind6pendantes.

Il faut _pour ceci _{que :}

condition

qui

^est r6alis6e pour ^{un atome}

place

^dans

un

champ magn6tique statique.

^{Dans ce cas, en}

^effet,

A

partir

^de

maintenant,

^nous supposerons donc

(2) :

(2)

^Un tel hamiltonien

peut

^etre associ6 soit a 1’effet d’un

champ

ext6rieur, ^{soit a la}

partie statique

^{A I .}

J >

d’une interaction

byperfine magn6tique

^{avec un}

spin

6lectronique

J, ^{soit aux deux} simultan6ment.

Pour examiner Ie

decouplage

^des

Pk

^au

point

^{de vue}

de la

relaxation,

^{il est} avantageux de passer de ^nou-

veau en

representation

d’interaction en

posant :

Les

( p k 9*)

^sont alors donn6s par :

Cette

6quation pr6sente

^au moins deux cas de

découplage :

a)

^La relaxation est due a un

champ f luctuant :

Dans ce cas, les doubles commutateurs du

type

[Uz [UL+, Tk;]]

font intervenir deux fois la relation de definition des

op6rateurs

tensoriels

irr6ductibles,

d’ou par

exemple :

et

1’equation (23)

^{devient :}

- .- .

11 _y a donc bien

découplage,

comme nous l’avions annonc6. Le resultat

(24-25)

^sera

exploit6 plus

^en

detail

au §

^4.

b)

La relaxation a la «

symitrie sphirique

^{». - Nous}

entendons

par-la

que

J P -p(Ü)P)

⁼

^{J quel}

^{que soit}

^p.

11 en est ainsi pour des fluctuations

isotropes

^{dont le}

temps

^de correlation _r, est tres

petit

par

rapport

^{a la}

p6riode

^{de Larmor nucl6aire}

1/w..

L’6quation (23)

^{devient :}

Soit,

^en utilisant l’invariance de la ^trace par permu- tation circulaire et les relations :

La somme

sur p

^{entre accolades se calcule a l’aide} de

1’6quation

6.2.8 d’Edmonds

[8]

^{et l’on trouve}

finalement :

ou W est un coefficient de Racah.

On en deduit :

quantite ind6pendante de q

^{en accord avec} le caractere

«

spherique »

de la relaxation.

Nous ^venons donc de trouver deux cas de decou-

plage

^des

Pk

^{et dans chacun de ces deux cas}

1’6quation

d’evolution des

Pk

^{s’6crit en}

representation

^{normale :}

Lorsque,

^{comme nous l’avons}

^supposé, ACO. I ^1,

il est ais6 de voir que :

B T

(en

^effet

Trace, (/)}== ( 2T

+

1 ) 1/2 03B4k, o 8,.o).

Dans ce

qui suit,

^nous

negligerons

^{done les}

(pJ§*)o.

L’integration

^de

l’équation (30)

fournit alors :

Ce resultat va nous

permettre

de calculer les _pro- duits d’616ments de matrice de

l’op6rateur

d’evolution

qui

interviennent dans les

Gk kN2.

Nous avons vu en effet _{que :}

ou

Pmbmb(t)

^est obtenu par

integration

de la matrice densite avec la condition initiale :

Enfin,

^en

reportant

^{ceci dans}

1’expression

^de

Gk lkN2 (t )

et en utilisant les relations

d’orthogonalité

^{des «}

3j

^»,

il vient :

(N,

⁼

N2

⁼

N, k1

⁼

k2

⁼

k; a(I, ^/, k) repr6sente

^la

condition

triangulaire

^sur

I, I, k).

On note que,

lorsque XkN

^{= 0}

(pas

^de

relaxation),

le resultat ci-dessus se reduit comme il se doit a

1’6qua-

tion

(44)

de Steffen et Frauenfelder

[6].

4. APPLICATIONS. ^-

a)

Relaxation due à un

champ fluc-

tuant. ^- Nous avons coO ⁼

0,

^W1= (Ùn ^{= -} co-’.

Nous d6finirons :

On trouve alors :

Ces resultats ^sont en accord avec le fait _que, ^sous la forme ou nous les avons

d6finis, T1

^et

T2

^{ne sont} pas autre chose _que les

temps

^de relaxation

longitudinale

et transversale

qui

caract6risent la relaxation

de Iz >

d’une

part, ( Ix > et Iy >

^d’autre part, ^{dans les}

exp6-

riences de resonance

magn6tique

nucl6aire. Nous

notons que ^tous les

ÀÏc s’expriment

^en fonction de ces

deux seules

quantités.

Les formules

(35-36)

^{sont ais6ment}

applicables

^au

cas ou le

champ

^{fluctuant vu} par le

spin

^{nucl6aire est}

du a son

couplage

^{A IJ avec un}

spin 6lectronique,

^à

condition de faire la substitution :

Ces

expressions peuvent

^encore etre transform6es à 1’aide du th6or6me de

fluctuation-dissipation [9],

de

façon

^{a faire}

apparaitre

^les

susceptibilités qui

caract6risent Ie moment

magn6tique électronique gJ [1. B J,

et 1’on obtient

our ^p k , T ^kRT 1) :

^{/ :}

ou l’on a

pose :

Enfin,

^{dans le cas} ou la relaxation a la «

sym6trie spherique »

^{au sens ou nous} 1’avons d6finie dans le

§ 3,

....

est bien

indépendant

^de q comme nous I’avons

pr6dit.

b)

Relaxation de

symitrie sphirique.

^Cas

général.

^{- Nous}

avons trouv6

(6q. (29)) :

La relaxation _par ^un

champ fluctuant, envisag6e .d correspond h I = 1, Uo = I,, J

¹

ci-dessus, correspond

^a

l = 1, 1

⁼

Iz, 1(2 -

2T ’ On v6rifie _{que :}

1 A2

27i

ce

qui

redonne bien

1’expression (42). Abragam

^et

Pound ont calcule

-2013

^{pour un}

^spin paramagnetique 27 1

a

temps

de correlation tres court, alors :

en accord avec

1’6quation (159)

de Steffen et Frauen- felder

[6].

Abragam

^{et Pound ont}

6galement envisage

^{la situa-}

tion ou la relaxation

provient

^d’un

gradient quadru- polaire

^a

sym6trie

^axiale par

rapport

^{a un axe Oz’}

dont la direction fluctue al6atoirement au cours du

temps.

^{Dans le}

systeme

^d’axes

Ox’ y’ z’,

l’hamiltonien

quadrupolaire

^{s’écrit :}

Le crochet est de la forme

U2,

^{donc l =}

^2,

^{et Fen}

peut ^montrer que dans

l’hypothèse

^d’un temps ^de correlation tres court et

compte

^{tenu de :}

I (III U211 I) 12 == (21 + 1) (21 - 1) 1(1

⁺

1) (21 + 3)

1’6quation (29’)

redonne bien le resultat de Frauen- felder et Steffen

(6q. (155)) :

Signalons

enfin pour terminer que les

quantités p(r)

de Steffen et Frauenfelder

(6q. (147)

^et

(149))

^{ne sont}

pas ^autre chose _que les elements de

matrice m I TO r ] m ) d’operateurs

tensoriels irr6ductibles

Tr identiques

^à

ceux que nous avons introduits ici _pour

d6velopper

^la

matrice densite

(cf. 6q. (11)).

IV. Mdthode des sauts. ^- Consid6rons ^un échan- tillon ou tous les ions sont soumis au meme hamilto- nien

6lectronique statique

^-I’

== - ge [.LB He S.

^Nous

traduisons l’effet de la relaxation

6lectronique

par des

sauts arbitraires des

spins 6lectroniques

^{entre les 6tats}

propres de

H

^Un tel modele ne sera valable _que si la

frequence

^{des sauts n’est} pas suffisamment

grande

pour provoquer ^un

61argissement 6nerg6tique

^des

niveaux de

non n6gligeable

par rapport ^{a la diffé-}

rence

d’énergie

^entre niveaux. Nous examinerons successivement le cas ou deux 6tats

6lectroniques

^sont

mis en

jeu (doublet

^«

symetrique »

^ou

non)

^{et le cas}

ou nous avons trois 6tats

6lectroniques

^{formant un}

triplet (S =1).

Dans ce

modèle,

^le noyau voit a travers le

couplage hyperfin

^{A I . S un}

champ magn6tique

fluctuant dont 1’hamiltonien s’ecrit :

ou,

^{dans le cas du}

doublet, h(t)

^{saute entre}

deux valeurs, oppos6es

^{ou non suivant que} le doublet est

symétrique

ou non, ^et

ou,

^{dans le cas du}

triplet, h(t)

peut

prendre

les valeurs +

h,

^{0 ou - h.}

Nous avons vu que le facteur de

perturbation

^de

la correlation

angulaire

^s’6crit

([6], 6q. (5)) :

Si l’on

remplace

^{dans cette}

expression H1(t)

^{par sa}

valeur

(46)

^{et si l’on}

prend

^la moyenne

temporelle

^des

deux elements de

matrice,

il vient :

La non-nullit6 des coefficients

3j exige :

et, ^en utilisant une relation

d’orthogonalite

^{de ces}

coefficients,

il vient :

Dans la

suite,

^nous poserons :

wn ^est la

pulsation

^de

precession

de Larmor du _noyau dans un

champ

^h.

En utilisant la meme m6thode _que dans la th6orie de la

largeur

^{de raie en}

presence

^{de mouvement des}

spins

^telle

qu’elle

^est

expos6e

^{dans le} livre d’Abra- gam

[3]

par

exemple,

^on peut ^d6montrer que :

V est une matrice

ligne

^dont les elements sont propor- tionnels aux

probabilités d’occupation

des divers ni-

veaux

6lectroniques

^a

1’equilibre thermique;

^{iaf est}

une matrice

diagonale

dont les elements sont

égaux

aux différentes valeurs

prises

par la

pulsation

^de

Larmor du _noyau au cours du

temps, multipli6es par N ;

W est une matrice dont les elements

Wjk

^{sont les}

probabilités

de transition _par unite de temps ^de

1’etat j

a 1’etat k et ou les elements

Wjj

^sont definis par

wjj E Wjk;

^{I est une} matrice colonne dont les

k

elements sont

égaux

^{a 1’unite.}

Cette

expression

n’est pas d’un usage facile. Elle se

simplifie si,

^au lieu du facteur de

perturbation

^diffé-

rentiel,

^on consid6re le facteur de

perturbation

^{de la}

fonction de correlation

int6grale.

^{Celui-ci se deduit du}

precedent

^selon

1’equation :

ou T est le temps ^{de vie} moyen du niveau

consid6r6, soit,

^{si E est} la matrice unite :

On _pourra ais6ment obtenir le facteur de

pertur-

bation diff6rentiel a

partir

^de

Gk N( oo)

^{en calculant}

la transformée inverse de

Laplace

par rapport

a 1

de

TGN N( oo).

^’r

Dans ce

travail,

^{on calculera}

toujours

le facteur de

perturbation

differentiel dont

1’expression

^math6ma-

tique

^{a souvent un sens}

physique plus

apparent que le facteur de

perturbation integral. Toutefois,

^d’un

point

^{de vue}

pratique, 1’expression

^du facteur de

perturbation integral

^{mis sous la forme :}

permet d’obtenir ais6ment la fonction de correlation :

avec les notations de Frauenfelder et Steffen

[6].

Nous allons maintenant

envisager

successivement les cas ou le

champ

saute entre deux ou trois valeurs différentes.

A. CHAMP SAUTANT ENTRE DEUX VALEURS. -

Suppo-

sons que le

champ hyperfin auquel

^{est soumis le}

spin

^I

saute entre deux valeurs

h,

^et

h2

^de

probabilites

respec- tives

P,

^et p2.

Posons :

L’expression

du facteur de

perturbation integral

s’ecrit :

A

1’equilibre thermique P2 - VV2, ^P2

^{1 et si nous sup-}

posons que les deux niveaux

6lectroniques

^entre

lesquels

1’ion relaxe ^sont distants de

AE,

^{nous avons :}

De

1’expression

^de

GkNkN(oo),

^on déduit le facteur de

perturbation

differentiel

GkNkN(t) qui

^{s’6crit :}

Envisageons quelques

^cas

particuliers :

1) Tempirature

^{nulle. - Un} seul des deux niveaux

est alors

peupl6,

^{soit :}

Ð’où

On reconnait les facteurs de

perturbation integral

et differentiel d’un

champ magn6tique

^fixe

6gal

^a

h2.

C’est bien ce

qui

était attendu.

2)

Relaxation

rapide.

^-

Supposons ^W,

^et

^W2 grands

devant 1

^et

_{a’ N}

^et

_{oc2 N} comparables

^ou inf6rieurs

a 1,

devant - et

(XN

^et

(XN comparables

^ou InlerIeurs ^a -,

z z

1’expression

^de

GfJcN ( (0)

^se

simplifie

pour donner :

d’ou l’on deduit le facteur de

perturbation

diff6rentiel :

Comme nous 1’avons dit dans

l’introduction,

^on

voit _que le facteur de

perturbation

différentiel est iden-

tique

^a celui d’un _noyau soumis a un

champ magn6- tique

^constant

6gal

^{a la} moyenne

thermique

^des

champs hyperfins

^sur les deux niveaux

6lectroniques consid6r6s, multipli6

par ^un facteur d’amortissement

analogue

^à

celui

qu’on

^{obtient avec la m6thode}

d’Abragam

^et

Pound

(6q. (43)).

3)

Relaxation lente. ^-

Supposons

maintenant _que la

fr6quence

^{de saut du}

spin 6lectronique

^{soit tres}

petite

devant les

p6riodes

^de

precession

de Larmor et le temps de vie du niveau

6tudi6,

^soit

Wl

^et

W2 (X1, X2

1

N

et -.

T

Le facteur de

perturbation integral

^{devient :}

d’ou le facteur de

perturbation

différentiel :

La fonction de correlation est donc

6gale

^{a la}

moyenne

pondérée

par les

populations

^thermi-

ques, de la fonction de correlation des _noyaux voyant ^un

champ h,

^{et de celle des} noyaux voyant

un

champ h2.

B. CHAMP SAUTANT ENTRE TROIS VALEURS : CAS D’UN

TRIPLET. ^-

h(t)

peut maintenant

prendre

les valeurs +

h,

^{0 ou - h. Pour}

all6ger

^les

^calculs,

^nous suppo-

serons que les transitions entre les deux composantes extremes du

triplet

^sont interdites. Cette derni6re

hypothese

^est

physiquement

presque

toujours

satisfaite.

L’expression

^du facteur de

perturbation integral

s’ecrit :

A

1’equilibre thermique,

nous avons :

Supposons

que la difference

d’6nergie

^{entre deux}

composantes

successives du

triplet

^{soit de AE. 11 vient :}

On en déduit :

a)

Relaxation

rapide.

^{- Nous} supposons

On en deduit le facteur de

perturbation

différentiel :

Comme dans le cas du

doublet,

^{w est}

remplace

par

sa moyenne

thermique

^et

1’expression

^de

ÀN

^{est similaire}

a celle

qu’ont

^donn6e

Abragam

^{et Pound.}

b)

Relaxation lente. ^- Nous supposons

Wij

^(XN

1

Le facteur de

perturbation

differentiel s’6crit donc :

La fonction de correlation est

6gale

^{a la} moyenne

pondérée

par les

populations thermiques

de la fonction de correlation des _noyaux voyant ^un

champ

⁺

h,

^de

celle des _noyaux voyant ^un

champ

^{nul et} de celle des noyaux voyant ^un

champ -

^h.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. ^- T. 30. Nos 11-12. NOVEMBRE-DÉCEMBRE 1969.

V. Conclusion. ^- Dans ce

qui précède,

^{nous avons}

6tabli un certain nombre de formules

g6n6rales,

^{en vue}

de les

appliquer

ult6rieurement a

1’interpretation

^d’ex-

p6riences

de correlations

angulaires perturb6es

^effec-

tu6es sur des atomes de terres rares

implantés

^{dans des}

matrices

m6talliques (Tm

^dans

Fe, etc.).

^{Nous nous}

int6resserons essentiellement aux effets d’un

champ hyperfin

^fluctuant

(autour

d’une valeur _moyenne nulle ou

non).

^{Comme nous 1’avons vu,} les r6sultats obtenus ^{sur ce}

point

par la « m6thode des sauts »

permettent

de d6crire

qualitativement

1’evolution du facteur de

perturbation G N1-N2. ^lorsqu’on

^{passe d’une}

situation de fluctuations lentes a une situation de fluctuations

rapides.

^Par

ailleurs,

^{dans ce dernier} cas, la m6thode de

perturbation d’Abragam

^{et Pound}

permet ^{de montrer} que ^tous les facteurs d’amortisse-

ment

Àf s’expriment

^en fonction de seulement deux

constantes

T1

^et

T2, qui

^{ne sont} pas ^autre chose _que les

temps

de relaxation

longitudinale

^et transversale du

spin

^{nucl6aire au sens} de la R.M.N. 11 restera a relier

Tl

^et

T2

^aux

caractéristiques 6lectroniques

^de

1’ion de terre rare

auquel appartient

^le noyau,

puis

^a

pr6ciser

^le comportement ^{de cet ion sous} 1’effet des differentes interactions

(champ cristallin, couplage d’6change

^avec les electrons de

conduction...)

^aux-

quelles

^{il est} soumis dans la matrice

m6tallique.

VI. Remerciements. ^- Nous sommes heureux de remercier M.

Harry

^Bernas

qui

^{a attire notre attention}

sur ce

problème,

^ainsi que M. Ian

Campbell

pour d’utiles remarques ^et discussions.

63

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